إطار معدني عضوي قائم على الألمنيوم ذو جدران مزدوجة ومساحة سطح ميكروية محددة كبيرة لامتصاص البنزين بكميات ضئيلة

النتائج

التحليل الهيكلي

المساحة السطحية المحددة والاستقرار

الشكل 1 | التركيب البلوري لـ ZJU-520(Al). وصف التركيب للـ ZJU-520(Al) ذو الجدران المزدوجة، مع نوعين من المسام الدقيقة (المسمات A و B)، يتكون من سلسلة لولبية من -مضلع ligand DBP، كما يُرى من محور c، والمسافة بين الجدارين في ZJU-520(Al) بالخط الأحمر المنقط.

الامتصاص الثابت والديناميكي

الشكل 2 | المساحة السطحية المحددة والاستقرار لـ ZJU-520(Al). إيزوثيرم الامتزاز-الامتزاز في دوائر بيضاء مملوءة، على التوالي (أ)، صورة HRTEM مأخوذة على طول الاتجاه (ب)، منحنيات TGA (ج) وأنماط PXRD (د) لـ ZJU-520(Al) مع العلاج وبدونه.

الشكل 3 | الامتزاز الثابت. منحنيات امتزاز BTEX والسيكلوهكسان بواسطة ZJU-520(Al) عند 298 كلفن مع على المقياس العادي (أ) والمقياس اللوغاريتمي (ب).

الشكل 4 | خصائص امتصاص البنزين. امتصاص البنزين عند 298 كلفن و بواسطة المواد الماصة مع مساحتها السطحية المحددة (أ)، وخصائص الامتزاز لبنزين مع حتى 0.10 عند و خصائص امتصاص البنزين الدورية (ج) بالإضافة إلى الحرارة الإيزوستيرية (د) لـ ZJU-520(Al).

آلية الامتزاز

الشكل 5 | آلية امتصاص البنزين. الحقول المحتملة للبنزين على ZJU-520(Al) عند بالإضافة إلى وتفاعلات، بما في ذلك تفاعل المضيف – الضيف (د) وتفاعل الضيف – الضيف (هـ).

فصل البنزين والسيكلوهكسان

نقاش

الشكل 6 | تجارب الامتزاز الديناميكي للبنزين والسيكلوهكسان. الخصائص الفيزيائية للبنزين والسيكلوهكسان (أ)، منحنيات الاختراق لفصل البنزين/السيكلوهكسان (ب)، فصول دورية للبنزين/السيكلوهكسان (ج) على ZJU-520(Al)، وتفاعلاته مع السيكلوهكسان (د) والبنزين (هـ).

طرق

المواد الكيميائية والمواد

زجاج زيو-520(أل)

قياسات الامتزاز والانفصال

التحليل الجاذبي الحراري

الامتصاص الثابت

تجربة الاختراق الديناميكي

ملخص التقرير

توفر البيانات

References

1. He, T. et al. Trace removal of benzene vapour using double-walled metal-dipyrazolate frameworks. Nat. Mater. 21, 689-695 (2022).
2. Lenzen, D. et al. A metal-organic framework for efficient waterbased ultra-low-temperature-driven cooling. Nat. Commun. 10, 1-9 (2019).
3. Woellner, M. et al. Adsorption and detection of hazardous trace gases by metal-organic frameworks. Adv. Mater. 30, 1704679-1704685 (2018).
4. Hu, L. et al. A novel aluminum-based metal-organic framework with uniform micropores for trace BTEX adsorption. Angew. Chem. Int. Ed. 62, e202215296 (2023).
5. Boyd, P. G. et al. Data-driven design of metal-organic frameworks for wet flue gas capture. Nature 576, 253-256 (2019).
6. Zheng, Z. et al. ChatGPT chemistry assistant for text mining and the prediction of MOF synthesis. J. Am. Chem. Soc. 145, 18048-18062 (2023).
7. Wang, H. et al. Sensing and capture of toxic and hazardous gases and vapors by metal-organic frameworks. Chem. Soc. Rev. 47, 4729-4756 (2018).
8. Pei, J. et al. Dense packing of acetylene in a stable and low-cost metal-organic framework for efficient separation. Angew. Chem. Int. Ed. 60, 25068-25074 (2021).
9. Lenzen, D. et al. Scalable green synthesis and full-scale test of the metal-organic framework CAU-10-H for use in adsorption-driven chillers. Adv. Mater. 30, 1705869-1705878 (2018).
10. Ghalei, B. et al. Enhanced selectivity in mixed matrix membranes for capture through efficient dispersion of amine-functionalized MOF nanoparticles. Nat. Energy 2, 17086-17095 (2017).
11. Vismara, R. et al. adsorption in a robust iron(III) pyrazolatebased MOF: molecular-level details and frameworks dynamics from powder X-ray diffraction adsorption isotherms. Adv. Mater. 12, 2209907-2209923 (2023).
12. Knebel, A. & Caro, J. Metal-organic frameworks and covalent organic frameworks as disruptive membrane materials for energyefficient gas separation. Nat. Nanotechnol. 17, 911-923 (2022).
13. Cho, H. S. et al. Isotherms of individual pores by gas adsorption crystallography. Nat. Chem. 11, 562-570 (2019).
14. Wang, Z. et al. Microporous polymer adsorptive membranes with high processing capacity for molecular separation. Nat. Commun. 13, 4169-4178 (2022).
15. Zhang, J. et al. Embedded nano spin sensor for in situ probing of gas adsorption inside porous organic frameworks. Nat. Commun. 14, 4922-4932 (2023).
16. Connolly, M. L. Solvent-accessible surfaces of proteins and nucleic acids. Science 221, 709-713 (1983).
17. Ikezoe, Y. et al. Autonomous motors of a metal-organic framework powered by reorganization of self-assembled peptides at interfaces. Nat. Mater. 11, 1081-1085 (2012).
18. Song, Y. et al. High-yield solar-driven atmospheric water harvesting of metal-organic framework derived nanoporous carbon with fastdiffusion water channels. Nat. Nanotechnol. 17, 857-863 (2022).
19. Matemb Ma Ntep, T. J. et al. When polymorphism in metal-organic frameworks enables water sorption profile tunability for enhancing heat allocation and water harvesting performance. Adv. Mater. 12, 2211302-2211316 (2023).
20. Mukherjee, S. et al. Framework-flexibility driven selective sorption of p-Xylene over other isomers by a dynamic metal-organic framework. Sci. Rep. 4, 5761-5772 (2014).
21. Cui, P. F. et al. Highly selective separation of benzene and cyclohexane in a spatially confined carborane metallacage. J. Am. Chem. Soc. 144, 6558-6565 (2022).
22. Yao, H. et al. Adsorptive separation of benzene, cyclohexene, and cyclohexane by amorphous nonporous amide naphthotube solids. Angew. Chem. Int. Ed. 59, 19945-19950 (2020).
23. Howarth, A. J. et al. Chemical, thermal and mechanical stabilities of metal-organic frameworks. Nat. Rev. Mater. 1, 15018-15028 (2016).
24. Yuan, S. et al. Stable metal-organic frameworks: design, synthesis, and applications. Adv. Mater. 30, 1704303-1704323 (2018).
25. Han, Y. et al. Control of the pore chemistry in metal-organic frameworks for efficient adsorption of benzene and separation of benzene/cyclohexane. Chem 9, 739-754 (2023).
26. Xie, L. et al. Metal-organic frameworks for the capture of trace aromatic volatile organic compounds. Chem 4, 1911-1927 (2018).
27. Yang, K. & Xing, B. Adsorption of organic compounds by carbon nanomaterials in aqueous phase: polanyi theory and its application. Chem. Rev. 110, 5989-6008 (2010).
28. Hu, Y. et al. New-generation anion-pillared metal-organic frameworks with customized cages for highly efficient capture. Adv. Funct. Mater. 56, 2213915-2213926 (2023).
29. Burtch, N. C. et al. Water stability and adsorption in metal-organic frameworks. Chem. Rev. 114, 10575-10612 (2014).
30. Moghadam, P. Z. et al. Computer-aided discovery of a metalorganic framework with superior oxygen uptake. Nat. Commun. 9, 1378-1389 (2018).
31. Gong, W. et al. Creating optimal pockets in a clathrochelate-based metal-organic framework for gas adsorption and separation: experimental and computational studies. J. Am. Chem. Soc. 144, 3737-3745 (2022).
32. Pang, J. et al. A porous metal-organic framework with ultrahigh acetylene uptake capacity under ambient conditions. Nat. Commun. 6, 7575-7580 (2015).
33. Yang, Q. et al. Capillary condensation under atomic-scale confinement. Nature 588, 250-253 (2020).
34. Wei, D. et al. Ion-migration inhibition by the cation- interaction in perovskite materials for efficient and stable perovskite solar cells. Adv. Mater. 30, 1707583-1707594 (2018).
35. Vornholt, S. M. & Morris, R. E. Separating out the middle. Nat. Mater. 18, 910-911 (2019).
36. Li, W. et al. Fluorescence enhancement of a metal-organic framework for ultra-efficient detection of trace benzene vapor. Angew. Chem. Int. Ed. 56, e202303500 (2023).
37. Wang, Y. et al. Construction of fluorinated propane-trap in metalorganic frameworks for record polymer-grade propylene
    production under high humidity conditions. Adv. Mater. 35, 2207955-2207963 (2023).
38. Vogel, D. J. et al. Prediction of reactive nitrous acid formation in rare-earth MOFs via ab initio molecular dynamics. Angew. Chem. Int. Ed. 60, 11514-11522 (2021).
39. Yang, S. et al. Preparation of highly porous metal-organic framework beads for metal extraction from liquid streams. J. Am. Chem. Soc. 142, 13415-13425 (2020).
40. Zheng, B. et al. Quantum informed machine-learning potentials for molecular dynamics simulations of ‘s chemisorption and diffusion in Mg-MOF-74. ACS Nano 17, 5579-5587 (2023).
41. Li, J. et al. Self-adaptive dual-metal-site pairs in metal-organic frameworks for selective photoreduction to . Nat. Catal. 4, 719-729 (2021).
42. Zhao, X. et al. Metal-organic frameworks for separation. Adv. Mater. 30, 1705189-1705198 (2018).
43. Zhou, J. et al. Separation of benzene and cyclohexane by nonporous adaptive crystals of a hybrid[3]arene. J. Am. Chem. Soc. 142, 2228-2232 (2020).
44. Bury, W. et al. Rational design of noncovalent diamondoid microporous materials for low-energy separation of -hydrocarbons. J. Am. Chem. Soc. 140, 15031-15037 (2018).
45. Li, S. et al. Defect engineering of MOF-based membrane for gas separation. Adv. Funct. Mater. 10, 2303447-2303456 (2023).
46. Macreadie, L. K. et al. CUB-5: a contoured aliphatic pore environment in a cubic framework with potential for benzene separation applications. J. Am. Chem. Soc. 141, 3828-3832 (2019).
47. Mukherjee, S. et al. Advances in adsorptive separation of benzene and cyclohexane by metal-organic framework adsorbents. Coord. Chem. Rev. 437, 213852-213865 (2021).
48. Zhang, C. et al. Enantiomeric MOF crystals using helical channels as palettes with bright white circularly polarized luminescence. Adv. Mater. 32, 2002914-2002923 (2020).

الشكر والتقدير

مساهمات المؤلفين

المصالح المتنافسة

معلومات إضافية

Double-walled Al-based MOF with large microporous specific surface area for trace benzene adsorption

Results

Structural characterization

Specific surface area and stability

Fig. 1 | Crystal structure of ZJU-520(Al). Structure description of double-walled ZJU-520(Al), with two types of micropores (named as A and B), consisted by helical chain of -polyhedra and DBP ligand, as viewed from c axis, and the distance of double-wall on ZJU-520(Al) in red dotted line.

Static and dynamic adsorption