DOI: https://doi.org/10.1038/s41567-026-03228-0
تاريخ النشر: 2026-04-06
المؤلف: Jie Shen وآخرون
الموضوع الرئيسي: ديناميات المواد وخصائصها
مقدمة
تتناول مقدمة ورقة البحث تعقيدات الديناميات الذرية في الأنظمة التي تشكل الزجاج، مع التأكيد على أهمية فهم هذه الديناميات لتطوير نظرية ميكروسكوبية للزجاج وآثارها الأوسع في فيزياء المادة المكثفة. يركز البحث بشكل أساسي على وظيفة التشتت الوسيطة (ISF)، \( f(q,t) \)، التي تلتقط التطور الزمني لتقلبات الكثافة عند متجه موجي محدد \( q \). مع الاقتراب من درجة حرارة انتقال الزجاج \( T_g \)، تظهر ISF عمليتين رئيسيتين: تدهور سريع مرتبط بهزات الجسيمات داخل الأقفاص الذرية وتراخي α أبطأ مرتبط بإعادة ترتيب الهيكل. يتباطأ الأخير بشكل كبير مع انخفاض درجة الحرارة، مما يعقد الدراسات في الحالة الزجاجية بسبب ظواهر مثل الشيخوخة الفيزيائية.
لقد مكنت التقدمات الحديثة في مطيافية تداخل فوتونات الأشعة السينية (XPCS) من إجراء تحقيقات أعمق في ديناميات الزجاجات المعدنية (MGs)، كاشفة عن تقاطع دينامي ملحوظ عند \( T_g \). يتميز هذا التقاطع بالانتقال من تدهور أسي ممتد، مما يدل على عدم تجانس دينامي في السوائل المبردة، إلى تدهور مضغوط في الحالة الزجاجية. تقدم الورقة دراسة شاملة لـ XPCS لوظائف ISF في تركيبة MG محددة، Zr46.8Ti8.2Cu7.5Ni10Be27.5 (Vit4)، عبر نطاق زمني واسع ومقاييس طول متغيرة. تشير النتائج إلى انتقال مستمر في آليات الحركة الجماعية مع زيادة مقياس الطول، مما يوفر رؤى جديدة حول أصول التدهور المضغوط لوظائف ISF في الأنظمة الزجاجية، وهو سؤال قديم في هذا المجال.
طرق
في هذا القسم، يوضح المؤلفون الطرق المستخدمة في تصنيع عينات الزجاج المعدني بتراكيب محددة: Zr46.25Ti8.25Cu7.5Ni10Be27.5 (Vit4)، Pd42.5Cu27Ni9.5P21، و Pt42.5Cu27Ni9.5P21، جميعها بالنسب المئوية الذرية. تم إنتاج سبيكة Vit4 عن طريق صهر العناصر المكونة في جو من الأرجون عالي النقاء وتمت معالجتها لاحقًا إلى شرائط من خلال الدوران المنصهر، مما حقق سمكًا قدره 30 ± 2 ميكرومتر. بالنسبة للسبائك القائمة على Pd و Pt، تم صهر العناصر المعدنية مسبقًا في بيئة أرجون مملوء بالتيتانيوم، تلاها سبك الفوسفور العنصري في أنبوب زجاجي منصهر تحت ظروف أرجون محكومة.
مرت السبائك بعملية تدفق في B2O3 عالي النقاء المجفف عند درجة حرارة 1473 كلفن لمدة لا تقل عن ست ساعات. تم تصنيع شرائط الزجاج المعدني النهائية عن طريق الدوران المنصهر على عجلة نحاسية دوارة في جو من الأرجون عالي النقاء، مما أسفر عن عينات بسمك 20 ± 2 ميكرومتر. تضمن هذه العملية التحضيرية الدقيقة نقاءً عاليًا وسلامة هيكلية لعينات الزجاج المعدني للتحليل اللاحق.
مناقشة
تسلط قسم المناقشة في ورقة البحث الضوء على نتائج مهمة تتعلق بديناميات الزجاجات المعدنية (MGs) وتنظيمها الهرمي. تكشف الدراسة أن الاسترخاء المضغوط الشاذ الذي لوحظ على المستوى الذري هو نتيجة لحركة أسرع من الأسي، والتي تظهر عند الأطوال الموجية القابلة للمقارنة مع أحجام الكتل بسبب الضغوط الداخلية التي تتجمد أثناء الانتقال من ديناميات شبيهة بالسائل إلى ديناميات فائقة الانتشار عند درجة حرارة انتقال الزجاج ($T_g$). عند المقاييس الميسوسكوبية، تتناقص هذه التأثيرات الضاغطة، مما يؤدي إلى ديناميات ثابتة وغير متجانسة تتميز باسترخاءات أسيّة ممتدة تعكس الحركات المتوسطة للمجالات الصلبة. بالإضافة إلى ذلك، يتم تحديد عملية استرخاء ثانية مرتبطة بحركات شبيهة بالسائل المستمرة، والتي تزداد كثافتها عند الأطوال الموجية الأكبر.
تتطلب النتائج مراجعة لتفسير الديناميات الذرية في الزجاجات المعدنية، مع إسناد العملية الأولى للاسترخاء إلى حركات سريعة وغير متجانسة تساهم في الاسترخاء $\alpha$، والتي تظل نشطة حتى تحت $T_g$. تدعم الملاحظات مثل تداخل تدهور الوقت القصير لوظائف التشتت الوسيطة (ISFs) في كل من حالات السائل والزجاج، فضلاً عن الاعتماد على $q$ لزمن الاسترخاء الشبيه بالسائل، هذا التفسير. تناقش الدراسة أيضًا تأثيرات المتوسط الإحصائي عند مقاييس الطول الأكبر، حيث تلغي الحركات المحلية، مما يؤدي إلى حركة جماعية لمجالات مختلفة. بشكل عام، تؤكد الأبحاث على الطبيعة المعقدة ومتعددة المقاييس للاسترخاءات في الزجاجات المعدنية، مما يوفر رؤى يمكن أن تفيد الدراسات المستقبلية حول المواد الزجاجية.
DOI: https://doi.org/10.1038/s41567-026-03228-0
Publication Date: 2026-04-06
Author(s): Jie Shen et al.
Primary Topic: Material Dynamics and Properties
Introduction
The introduction of the research paper addresses the complexities of atomic dynamics in glass-forming systems, emphasizing the significance of understanding these dynamics for developing a microscopic theory of glasses and their broader implications in condensed matter physics. A central focus is the intermediate scattering function (ISF), \( f(q,t) \), which captures the temporal evolution of density fluctuations at a specific wavevector \( q \). As the glass transition temperature \( T_g \) is approached, the ISF exhibits two primary processes: a fast decay linked to particle rattling within atomic cages and a slower α-relaxation associated with structural rearrangements. The latter slows dramatically as the temperature decreases, complicating studies in the glassy state due to phenomena such as physical aging.
Recent advancements in X-ray Photon Correlation Spectroscopy (XPCS) have enabled deeper investigations into the dynamics of metallic glasses (MGs), revealing a notable dynamical crossover at \( T_g \). This crossover is characterized by a transition from a stretched exponential decay, indicative of dynamical heterogeneities in supercooled liquids, to a compressed decay in the glassy state. The paper presents a comprehensive XPCS study of the ISFs in a specific MG composition, Zr46.8Ti8.2Cu7.5Ni10Be27.5 (Vit4), across a wide temporal range and varying length scales. The findings indicate a continuous transition in collective motion mechanisms as the length scale increases, providing new insights into the origins of the compressed decay of ISFs in glassy systems, which has been a long-standing question in the field.
Methods
In this section, the authors detail the methods used for synthesizing metallic glass samples with specific compositions: Zr46.25Ti8.25Cu7.5Ni10Be27.5 (Vit4), Pd42.5Cu27Ni9.5P21, and Pt42.5Cu27Ni9.5P21, all in atomic percent. The Vit4 alloy was produced by melting the constituent elements in a high-purity argon atmosphere and subsequently processed into ribbons through melt spinning, achieving a thickness of 30 ± 2 μm. For the Pd- and Pt-based alloys, the metal elements were pre-melted in a Ti-gettered argon environment, followed by the inductive alloying of elemental phosphorus in a fused silica tube under controlled argon conditions.
The alloys underwent a fluxing process in dehydrated high-purity B2O3 at a temperature of 1473 K for a minimum duration of six hours. The final metallic glass ribbons were fabricated by melt spinning onto a rotating copper wheel in a high-purity argon atmosphere, resulting in samples with a thickness of 20 ± 2 μm. This meticulous preparation process ensures the high purity and structural integrity of the metallic glass samples for subsequent analysis.
Discussion
The discussion section of the research paper highlights significant findings regarding the dynamics of metallic glasses (MGs) and their hierarchical organization. The study reveals that the anomalous compressed relaxation observed at the atomic level is a result of faster-than-exponential motion, which emerges at wavelengths comparable to cluster sizes due to internal stresses that are frozen during the transition from liquid-like to hyper-diffusive dynamics at the glass transition temperature ($T_g$). At mesoscopic scales, these stress effects diminish, leading to stationary and heterogeneous dynamics characterized by stretched exponential relaxations that reflect the averaged motions of rigid domains. Additionally, a second relaxation process associated with persistent liquid-like motions is identified, which intensifies at larger wavelengths.
The findings necessitate a revision of the interpretation of atomic dynamics in MGs, particularly attributing the first relaxation process to fast, heterogeneous motions contributing to the $\alpha$-relaxation, which remain active even below $T_g$. Observations such as the overlap of short-time decay of intermediate scattering functions (ISFs) in both liquid and glass states, as well as the liquid-like $q$-dependence of relaxation times, support this interpretation. The study also discusses the statistical averaging effects at larger length scales, where localized drift motions cancel out, leading to a collective motion of different domains. Overall, the research underscores the complex, multiscale nature of relaxations in MGs, providing insights that could inform future studies on glassy materials.