DOI: https://doi.org/10.1122/8.0000923
تاريخ النشر: 2025-02-05
المؤلف: Thijs R. N. Egelmeers وآخرون
الموضوع الرئيسي: دراسات الريولوجيا وديناميات السوائل
نظرة عامة
في هذه الدراسة، يقوم المؤلفون بالتحقيق تجريبيًا في حركيات توجيه الألياف وخصائص اللزوجة للانصهارات البوليمرية المملوءة بالألياف تحت تدفق القص باستخدام جهاز ريسومتر دوار معدل مزود بأشكال مخصصة. يسمح الإعداد بالقياس في الموقع لحركيات توجيه الألياف عبر تشتت الضوء بزاوية صغيرة (SALS) أثناء تطبيق تدفق القص بين لوحين متوازيين. تركز الدراسة على نظام غير براوني مع ألياف زجاجية قصيرة (نسبة الطول إلى القطر $L/D = 8-15$) معلقة في مصفوفات بولي إيثيلين مختلفة، مع دراسة تأثيرات نسبة حجم الألياف ($f = 1\%, 5\%, 10\%$) ومعدل القص ($\dot{\gamma} = 0.03, 0.55, 5 \, \text{s}^{-1}$). تشير النتائج إلى أن حركيات توجيه الألياف تظل غير متأثرة إلى حد كبير بهذه المعلمات، وأن نموذج متعدد الجسيمات المستند إلى معادلة جيفري يصف بشكل فعال الحركيات الملحوظة، مما يشير إلى أن تفاعلات الألياف لا تؤثر بشكل كبير على التوجيه في نطاق التركيز المدروس.
بالإضافة إلى ذلك، تؤسس الدراسة علاقة بين معامل نمو إجهاد القص للمواد المركبة ونموذج رولوجي بسيط يفترض توزيع توجيه ألياف متساوي. تكشف النتائج التجريبية أن لزوجة القص العابرة للمواد المركبة عند إجهادات صغيرة ($\gamma < 2.6$) تتوافق مع هذا النموذج، مما يشير إلى أن توجيه الألياف يبقى متساويًا إلى شبه متساوي تحت هذه الظروف. كما يبرز المؤلفون الحاجة إلى عامل تصحيح لتحديد معدل القص الحقيقي بدقة أثناء القياسات، والذي يتأثر بسماكة العينة، والفجوة، ورقم ويزنبرغ. قد تشمل التطبيقات المستقبلية لهذا الإعداد التحقيق في حركيات توجيه الألياف في مركبات الألياف الزجاجية الطويلة والتحقق من محاكاة العناصر المحدودة للتنبؤ بتوجيه الألياف في تدفقات المعالجة.
مقدمة
تناقش المقدمة الاستخدام المتزايد للمواد البوليمرية المملوءة بالألياف في الصناعات عالية التقنية بسبب خصائصها المميزة، مثل القوة العالية، والوزن المنخفض، والجدوى الاقتصادية. تبرز أهمية فهم العلاقة بين تدفق البوليمر أثناء المعالجة وتوجيه الألياف، خاصة في تدفق القص، وهو محور الدراسة الحالية. وقد أسست الأبحاث السابقة نظريات أساسية، بما في ذلك نموذج جيفري لتوجيه الجسيمات الفردية ونموذج فولغار-تاكر لمجموعات الألياف، والذي يتضمن مصطلحات ظاهرة لحساب تفاعلات الألياف وحركيات التوجيه البطيئة.
تستعرض هذه الفقرة طرقًا تجريبية متنوعة للتحقيق في حركيات توجيه الألياف، بما في ذلك التصوير المقطعي بالأشعة السينية، وتقنيات التشتت، والميكروسكوبية، والرولوجيا، كل منها له قيوده فيما يتعلق بتركيز تعليقات الألياف والأبعاد للبيانات المستخرجة. ومن الجدير بالذكر أنها تؤكد أن حركيات التوجيه تتباطأ مع زيادة نسبة حجم الألياف ونسبة الأبعاد، وأن النماذج الحالية لا تلتقط بشكل كافٍ تعقيدات سلوك الألياف في التعليقات المركزة. تهدف الدراسة الحالية إلى استكشاف حركيات توجيه الألياف في مركبات البوليمر المملوءة بالألياف الزجاجية القصيرة، باستخدام إعداد جديد يجمع بين ريسومتر دوار مع تشتت الضوء بزاوية صغيرة (SALS) لتوفير قياسات في الموقع. ستقارن النتائج مع التنبؤات المستندة إلى معادلة جيفري ونموذج دستوري بسيط لتعزيز فهم الخصائص الرولوجية لهذه المواد.
طرق
في هذا القسم، يوضح المؤلفون المواد والطرق المستخدمة في دراستهم، مع التركيز على إعداد العينات وإعداد القياس لتوجيه الألياف وخصائص اللزوجة أثناء تدفق القص. المادة الأساسية المستخدمة هي الألياف الزجاجية (EPH80M-10A) المقدمة من نيبون إلكتريك غلاس، والتي تتميز بقطر يبلغ 11 ميكرومتر وطول متوسط بالحجم يبلغ 111 ميكرومتر، كما تم تحديده من خلال التصوير المقطعي بالأشعة السينية. يتم طلاء الألياف بمادة أمينو-سيلان لتعزيز الالتصاق مع مواد المصفوفة، والتي تشمل بولي إيثيلين منخفض الكثافة (LDPE)، وبولي إيثيلين منخفض الكثافة الخطي (LLDPE)، وبولي إيثيلين منخفض الكثافة المضاف إليه أنهدريد مالئي (LDPE-g-MAH، Yparex 0H31).
توفر الدراسة خصائص رولوجية محددة لمواد المصفوفة، مشيرة إلى أن LDPE يظهر تصلبًا عند الإجهاد مع زمن استرخاء متوسط اللزوجة يبلغ 53 ثانية عند 150 درجة مئوية، بينما لا يظهر LLDPE هذا السلوك ولديه زمن استرخاء أقصر بكثير يبلغ 0.62 ثانية عند نفس درجة الحرارة. من المتوقع أن يحسن LDPE-g-MAH، الذي يحتوي على حوالي 2%-3% من أنهدريد مالئي بالكتلة، الالتصاق بين المصفوفة والألياف من خلال الارتباط التساهمي مع طلاء الأمينو-سيلان، مما يقلل من الانزلاق. يشير الإعداد التجريبي إلى رقم بيكلي في حدود \(10^8\)، مما يشير إلى أن الحركة البراونية غير ملحوظة في هذا النظام.
نتائج
في قسم النتائج، تقدم الدراسة عنصرين رئيسيين: التوصيف والتحقق، تليها دراسة حركيات توجيه الألياف في تدفق القص. الجزء الأول يقارن بين عدم التماثل الملحوظ في الموقع من خلال صور تشتت الضوء بزاوية صغيرة (SALS) مع ما تم الحصول عليه من مسح التصوير المقطعي المحوسب (CT) خارج الموقع. بالإضافة إلى ذلك، يتم تحليل معدلات القص المحلية داخل العينة باستخدام محاكاة ماكروسكوبية لزمن الاسترخاء، مما يوفر رؤى حول سلوك المادة تحت الضغط.
يركز الجزء الثاني على حركيات توجيه الألياف أثناء تدفق القص، جنبًا إلى جنب مع فحص لزوجة القص العابرة لمركبات الألياف. من الجدير بالذكر أن البيانات الرولوجية مستمدة من عينات منفصلة ومحدودة لنطاق إجهاد أصغر. توضح تمثيل تخطيطي (الشكل 7) الهندسة والحدود والظروف الأولية للنموذج المكعب المستخدم في التحليل، مع تسليط الضوء على السرعة المحددة على بعض الأسطح وتحديد معدلات القص الحقيقية على طول منحنى محدد داخل المجال.
مناقشة
في هذا القسم، يقدم المؤلفون نموذجين يتناولان سلوك المركبات البوليمرية مع الجسيمات الشبيهة بالعصي تحت تدفق القص. يصف النموذج الأول، المستند إلى معادلة جيفري، ديناميات توجيه الجسيمات الفردية الشبيهة بالعصي، والتي تتميز بزوايا $\psi_p(t)$ و$\theta_p(t)$. يتم التعبير عن متجه التوجيه في إحداثيات كروية، ويتم التحكم في معدل تغيير هذا المتجه بواسطة معادلة جيفري، التي تتضمن عامل شكل الجسيمات $\beta$. يتم اشتقاق المعادلات التفاضلية الناتجة للزوايا، مما يكشف أن الحركة الدوارة للجسيمات تؤدي إلى حركيات توجيه معقدة، والتي يتم توضيحها من خلال المحاكاة التي تظهر تطور زاوية التدوير $\psi_p$ على مدى إجهاد القص.
يركز النموذج الثاني على رولوجيا القص العابرة لمركبات الألياف المملوءة، مستخرجًا تعبيرًا مبسطًا للزوجة العابرة للقص يأخذ في الاعتبار نسبة حجم الألياف ونسبة الأبعاد. يشير النموذج إلى أن اللزوجة تتأثر بمساهمات متساوية وغير متساوية من الألياف، حيث تعتمد المساهمة غير المتساوية على موتر توجيه الألياف. يؤكد المؤلفون أن النموذج قابل للتطبيق على السوائل النيوتونية ويهدفون إلى توسيع صلاحيته ليشمل السوائل اللزجة. كما يتم مناقشة الطرق التجريبية لإعداد العينات والتوصيف، بما في ذلك تشتت الضوء بزاوية صغيرة (SALS) والتصوير المقطعي بالأشعة السينية، مما يبرز أهمية قياس توجيه الألياف وخصائص اللزوجة بدقة لفهم سلوك هذه المركبات تحت تدفق القص.
DOI: https://doi.org/10.1122/8.0000923
Publication Date: 2025-02-05
Author(s): Thijs R. N. Egelmeers et al.
Primary Topic: Rheology and Fluid Dynamics Studies
Overview
In this study, the authors experimentally investigate the fiber orientation kinetics and rheology of fiber-filled polymer melts under shear flow using a modified rotational rheometer equipped with custom geometries. The setup allows for in situ measurement of fiber orientation kinetics via small angle light scattering (SALS) while applying shear flow between parallel plates. The study focuses on a non-Brownian system with short glass fibers (length-to-diameter ratio $L/D = 8-15$) suspended in various polyethylene matrices, examining the effects of fiber volume fraction ($f = 1\%, 5\%, 10\%$) and shear rate ($\dot{\gamma} = 0.03, 0.55, 5 \, \text{s}^{-1}$). The findings indicate that fiber orientation kinetics remain largely unaffected by these parameters, and a multiparticle model based on Jeffery’s equation effectively describes the observed kinetics, suggesting that fiber-fiber interactions do not significantly influence orientation in the studied concentration range.
Additionally, the study establishes a relationship between the shear stress growth coefficient of the composites and a simple rheological model that assumes a constant isotropic fiber orientation distribution. The experimental results reveal that the transient shear viscosity of the composites at small strains ($\gamma < 2.6$) is consistent with this model, indicating that the fiber orientation remains isotropic to semi-anisotropic under these conditions. The authors also highlight the need for a correction factor to accurately determine the real shear rate during measurements, which is influenced by sample thickness, gap, and the Weissenberg number. Future applications of this setup may include investigating the orientation kinetics of long glass fiber composites and validating finite element simulations for predicting fiber orientation in processing flows.
Introduction
The introduction discusses the increasing use of fiber-filled polymer materials in high-tech industries due to their advantageous properties, such as high strength, low weight, and cost-effectiveness. It highlights the significance of understanding the relationship between polymer flow during processing and fiber orientation, particularly in shear flow, which is the focus of the current study. Previous research has established foundational theories, including Jeffery’s model for single particle orientation and the Folgar-Tucker model for groups of fibers, which incorporates phenomenological terms to account for fiber interactions and slow orientation kinetics.
The section outlines various experimental methods for investigating fiber orientation kinetics, including x-ray tomography, scattering techniques, microscopy, and rheology, each with its limitations regarding the concentration of fiber suspensions and the dimensionality of data obtained. Notably, it emphasizes that orientation kinetics slow down with increasing fiber volume fraction and aspect ratio, and that existing models do not adequately capture the complexities of fiber behavior in concentrated suspensions. The current study aims to explore fiber orientation kinetics in non-Brownian short glass fiber polymer composites, utilizing a novel setup that combines a rotational rheometer with small angle light scattering (SALS) to provide in situ measurements. The findings will be compared to predictions from Jeffery’s equation and a simple constitutive model to enhance understanding of the rheological properties of these materials.
Methods
In this section, the authors detail the materials and methods employed in their study, focusing on the preparation of samples and the measurement setup for fiber orientation and rheological properties during shear flow. The primary material used is glass fibers (EPH80M-10A) provided by Nippon Electric Glass, characterized by a diameter of 11 μm and a volume-averaged length of 111 μm, as determined through x-ray tomography. The fibers are coated with amino-silane to enhance adhesion with the matrix materials, which include low density polyethylene (LDPE), linear low density polyethylene (LLDPE), and maleic anhydride grafted low density polyethylene (LDPE-g-MAH, Yparex 0H31).
The study provides specific rheological properties of the matrix materials, noting that LDPE exhibits strain hardening with a viscosity-averaged relaxation time of 53 s at 150 °C, while LLDPE does not exhibit this behavior and has a significantly shorter relaxation time of 0.62 s at the same temperature. LDPE-g-MAH, which contains approximately 2%-3% maleic anhydride by mass, is anticipated to improve matrix-fiber adhesion by covalently bonding with the amino-silane coating, thereby reducing slip. The experimental setup indicates a Péclet number on the order of \(10^8\), suggesting that Brownian motion is negligible in this system.
Results
In the Results section, the study presents two primary components: characterization and verification, followed by an investigation of fiber orientation kinetics in shear flow. The first part compares the anisotropy observed in situ through Small-Angle Light Scattering (SALS) images with that obtained from ex situ Computed Tomography (CT) scans. Additionally, local shear rates within the sample are analyzed using viscoelastic macroscopic simulations, providing insights into the material’s behavior under stress.
The second part focuses on the kinetics of fiber orientation during shear flow, alongside an examination of the transient shear viscosity of the fiber composites. Notably, the rheological data is derived from separate samples and is limited to a smaller strain range. A schematic representation (FIG. 7) illustrates the geometry, boundary, and initial conditions of the cuboid model used in the analysis, highlighting the prescribed velocity on certain surfaces and the determination of real shear rates along a specified curve within the domain.
Discussion
In this section, the authors present two models addressing the behavior of polymer composites with rodlike particles under shear flow. The first model, based on Jeffery’s equation, describes the orientation dynamics of individual rodlike particles, characterized by angles $\psi_p(t)$ and $\theta_p(t)$. The orientation vector is expressed in spherical coordinates, and the rate of change of this vector is governed by Jeffery’s equation, incorporating the particle shape factor $\beta$. The resulting differential equations for the angles are derived, revealing that the tumbling motion of particles leads to complex orientation kinetics, which are illustrated through simulations showing the evolution of the tumble angle $\psi_p$ over shear strain.
The second model focuses on the transient rheology of fiber-filled composites, deriving a simplified expression for transient shear viscosity that accounts for fiber volume fraction and aspect ratio. The model indicates that the viscosity is influenced by both isotropic and anisotropic contributions from the fibers, with the anisotropic contribution being dependent on the fiber orientation tensor. The authors emphasize that the model is applicable to Newtonian fluids and aim to extend its relevance to viscoelastic fluids. Experimental methods for sample preparation and characterization, including small angle light scattering (SALS) and X-ray tomography, are also discussed, highlighting the importance of accurately measuring fiber orientation and rheological properties in understanding the behavior of these composites under shear flow.