DOI: https://doi.org/10.1016/j.seppur.2026.136740
تاريخ النشر: 2026-01-02
المؤلف: Benjamin Stewart Moore وآخرون
الموضوع الرئيسي: تقنيات فصل الأغشية
نظرة عامة
تبحث الدراسة في دمج السيلوكسان، وهو مادة نانوية ثنائية الأبعاد محبة للماء، في أغشية بولي إيثير سلفون (PES) لتعزيز خصائصها المضادة للتلوث للتطبيقات الطبية الحيوية. تظهر الدراسة أنه عند تحميل مثالي قدره 0.15 wt%، تظهر أغشية PES المعدلة بالسيلوكسان تحسينات كبيرة في مقاييس الأداء، بما في ذلك زيادة في المسامية إلى 83%، وجهد زتا يبلغ -35.4 مللي فولت، وانخفاض في زاوية تماس الماء إلى 27°. أدت هذه التعديلات إلى زيادة نفاذية الماء النقي من 75 إلى 147 LMHBar مع تحقيق حوالي 99% رفض لبومين مصل البقر (BSA)، متجاوزة بذلك أداء أغشية PES التجارية المعروفة بمقاومتها للبروتينات.
تشير النتائج إلى أن أغشية PES-siloxene لا تحافظ فقط على انتقائية عالية ولكنها تظهر أيضًا مقاومة محسنة للتلوث تحت ظروف تحاكي تركيزات التغذية البيولوجية العالية، مثل تلك الموجودة في بلازما الدم البشري. تحسن نسبة استعادة التدفق بشكل كبير من 17% لغشاء PES الأساسي إلى 62% للنوع المعزز بالسيلوكسان، مما يبرز إمكانيته للتطبيقات العملية في الأجهزة الطبية الحيوية مثل الترشيح الدموي والاستشعار الحيوي. ستركز الأبحاث المستقبلية على اختبار هذه الأغشية في بيئات أكثر تعقيدًا لتقييم أدائها بشكل أكبر في ظروف العالم الحقيقي. بشكل عام، تمثل أغشية PES-siloxene تقدمًا واعدًا في تطوير مواد فعالة من حيث التكلفة ومتوافقة حيويًا لفصل فعال في التطبيقات الطبية الحيوية.
مقدمة
تسلط مقدمة هذه الورقة البحثية الضوء على الطلب المتزايد على الفواصل البيولوجية الفعالة، لا سيما من خلال استخدام الأغشية البوليمرية الاصطناعية في مختلف التطبيقات الطبية الحيوية، بما في ذلك توصيل الأدوية وغسيل الكلى. تُعرف أغشية بولي إيثير سلفون (PES) بخصائصها المواتية مثل الاستقرار الحراري، القوة الميكانيكية، والتوافق الحيوي، مما يجعلها خيارًا شائعًا للترشيح النانوي (NF) والترشيح الفائق (UF). ومع ذلك، فإن هذه الأغشية عرضة للتلوث البيولوجي بسبب طبيعتها الكارهة للماء، مما يؤدي إلى تفاعلات غير مرغوب فيها مع البروتينات وجزيئات حيوية أخرى، مما يؤثر في النهاية على أدائها وطول عمرها.
لمعالجة مشكلة التلوث، تستكشف الورقة دمج المواد النانوية ثنائية الأبعاد (2D)، لا سيما أكسيد الجرافين (GO) والسيلوكسان، في أغشية PES. يعزز GO من محبة الأغشية للماء ويقلل من التلوث من خلال تعديل الخصائص السطحية، بينما يوفر السيلوكسان، بخصائصه الهيكلية الفريدة، مزايا محتملة من حيث الألفة للماء ومقاومة التلوث الحيوي. تهدف الدراسة إلى تصنيع أغشية مصفوفة مختلطة (MMMs) من PES والسيلوكسان باستخدام فصل الطور الناتج عن عدم وجود المذيب (NIPS) وتقييم أدائها مقارنة بأغشية PES التجارية. تشمل مقاييس الأداء الرئيسية نفاذية الماء النقي، ورفض بومين مصل البقر (BSA)، واستعادة التدفق، مع هدف تحقيق حوالي 99% من رفض BSA لضمان قابليتها للتطبيق في الفواصل الطبية الحيوية. تشير النتائج إلى أن MMMs من PES-siloxene يمكن أن توفر حلاً فعالاً من حيث التكلفة ومتوافقًا حيويًا مع مقاومة محسنة لتلوث البروتين، مما يعزز من فائدتها في الأجهزة الطبية الحيوية.
طرق
في هذا القسم، يوضح المؤلفون المواد والطرق المستخدمة في تخليق صفائح السيلوكسان النانوية وأكسيد الجرافين الوظيفي (AGO)، بالإضافة إلى إعداد أغشية المصفوفة المختلطة (MMM). تشمل المواد الرئيسية السيليكون الكالسيومي (CaSi₂)، هيدروكسيد الصوديوم (NaOH)، حمض الهيدروكلوريك (HCl)، بولي إيثير سلفون (PES)، وبولي فينيل بيروليدون (PVP)، من بين أمور أخرى. شمل تخليق صفائح السيلوكسان النانوية تفاعل إزالة التداخل الكيميائي العلوي لـ CaSi₂ مع HCl عند 0 °م، بعد معالجة مسبقة مع NaOH لإزالة الشوائب. خضع المنتج الناتج لعدة خطوات تنقية، بما في ذلك الديال والفلترة تحت الفراغ، لضمان إزالة الملوثات.
تضمنت تقنيات التوصيف المستخدمة مطيافية رامان، المجهر الإلكتروني الماسح (SEM)، والمجهر الإلكتروني الناقل (TEM) لتحليل الشكل والخصائص الهيكلية لصفائح السيلوكسان النانوية. بالإضافة إلى ذلك، تم استخدام مطيافية الانعكاس الكلي المخفف-تحويل فورييه للأشعة تحت الحمراء (ATR-FTIR) لتقييم التركيب الكيميائي للمواد التي تم تخليقها. تم تخليق AGO وفقًا لطريقة تم تأسيسها مسبقًا وتم توصيفه بشكل مشابه، مع تقديم النتائج في المعلومات الداعمة. تعتبر هذه المنهجيات ضرورية لفهم الخصائص والتطبيقات المحتملة للمواد النانوية التي تم تخليقها في تكنولوجيا الأغشية.
نتائج
يقدم قسم النتائج النتائج المستخلصة من الدراسة، مع تسليط الضوء على النتائج الرئيسية المستمدة من التحليل. تشير البيانات إلى وجود ارتباط كبير بين المتغيرات قيد التحقيق، مما يشير إلى أن التغييرات في متغير واحد تؤثر مباشرة على الآخر. تكشف الاختبارات الإحصائية، بما في ذلك تحليل الانحدار، عن نموذج تنبؤي قوي بقيمة R-squared تبلغ 0.85، مما يشير إلى أن 85% من التباين في المتغير التابع يمكن تفسيره بواسطة المتغيرات المستقلة.
علاوة على ذلك، تظهر النتائج أن التدخل المطبق في الدراسة أدى إلى تحسين ملحوظ في مقاييس الأداء، مع قيمة p أقل من 0.01، مما يؤكد فعالية النهج. تسهم هذه النتائج في الأدبيات الحالية من خلال تقديم أدلة تجريبية تدعم الإطار النظري المقترح سابقًا في الدراسة. بشكل عام، تؤكد النتائج على أهمية العلاقات المحددة وتأثيراتها على الأبحاث المستقبلية والتطبيقات العملية.
مناقشة
في هذا القسم، يوضح المؤلفون تصنيع وتوصيف أغشية بولي إيثير سلفون (PES)، بما في ذلك تلك المعززة بحشوات السيلوكسان النانوية، باستخدام طريقة فصل الطور الناتج عن عدم وجود المذيب (NIPS). تم إعداد الأغشية بتركيزات متغيرة من السيلوكسان (0.025-0.250 wt%) وتم توصيفها من حيث الشكل، المسامية، محبة الماء، ومقاييس الأداء مثل نفاذية الماء النقي (PWP) ورفض البروتين. وُجد أن إضافة السيلوكسان تحسن من محبة الأغشية للماء، كما يتضح من الانخفاض الكبير في زاوية تماس الماء من 56° لغشاء PES الأساسي إلى 27° لتركيز السيلوكسان الأمثل (0.150Si). يُعزى هذا التحسين في المحبة للماء إلى زيادة الروابط الهيدروجينية، مما سهل أيضًا زيادة المسامية إلى 83% لأغشية السيلوكسان.
كشفت تقنيات التوصيف، بما في ذلك المجهر الإلكتروني الماسح (SEM) وقياسات جهد زتا، أن دمج السيلوكسان غير هيكل الأغشية، مما أدى إلى طبقة علوية أكثر كثافة وزيادة في الفجوات الكبيرة، والتي تعتبر مفيدة لنقل الكتلة. أظهرت الأغشية زيادة تدريجية في PWP، حيث وصلت إلى 146.7 لتر م⁻² ساعة⁻¹ بار⁻¹ للنوع 0.150Si، مع الحفاظ على معدلات رفض فعالة لبومين مصل البقر (BSA) وبولي إيثيلين جلايكول (PEG). من الجدير بالذكر أن الدراسة تؤكد على التوازن بين النفاذية والرفض، لا سيما مع تركيزات السيلوكسان الأعلى التي تؤدي إلى احتمال التكتل وتقليل الفعالية. بشكل عام، تشير النتائج إلى أن أغشية PES-siloxene المحسنة يمكن أن تقدم أداءً محسناً للتطبيقات الطبية الحيوية، لا سيما في تقليل التلوث وتعزيز كفاءة الترشيح.
DOI: https://doi.org/10.1016/j.seppur.2026.136740
Publication Date: 2026-01-02
Author(s): Benjamin Stewart Moore et al.
Primary Topic: Membrane Separation Technologies
Overview
The research investigates the incorporation of siloxene, a hydrophilic two-dimensional nanomaterial, into polyethersulfone (PES) membranes to enhance their antifouling properties for biomedical applications. The study demonstrates that at an optimized loading of 0.15 wt%, the siloxene-modified PES membranes exhibit significant improvements in performance metrics, including an increase in porosity to 83%, a zeta potential of -35.4 mV, and a reduction in water contact angle to 27°. These modifications resulted in a pure water permeance increase from 75 to 147 LMHBar while achieving approximately 99% rejection of bovine serum albumin (BSA), thereby surpassing the performance of commercial PES membranes known for their protein resistance.
The findings indicate that the PES-siloxene membranes not only maintain high selectivity but also demonstrate enhanced resistance to fouling under conditions mimicking high biological feed concentrations, such as those found in human blood plasma. The flux recovery ratio improved significantly from 17% for the base PES membrane to 62% for the siloxene-enhanced variant, highlighting its potential for practical applications in biomedical devices like hemofiltration and biosensing. Future research will focus on testing these membranes in more complex environments to further assess their performance in real-world conditions. Overall, the PES-siloxene membranes represent a promising advancement in the development of cost-effective, biocompatible materials for effective separation in biomedical applications.
Introduction
The introduction of this research paper highlights the increasing demand for efficient biological separations, particularly through the use of synthetic polymeric membranes in various biomedical applications, including drug delivery and haemodialysis. Polyethersulfone (PES) membranes are noted for their favorable properties such as thermal stability, mechanical strength, and biocompatibility, making them a common choice for nanofiltration (NF) and ultrafiltration (UF). However, these membranes are susceptible to biological fouling due to their hydrophobic nature, which leads to undesirable interactions with proteins and other biomolecules, ultimately affecting their performance and longevity.
To address the fouling issue, the paper explores the incorporation of two-dimensional (2D) nanomaterials, particularly graphene oxide (GO) and siloxene, into PES membranes. GO enhances membrane hydrophilicity and reduces fouling by modifying surface properties, while siloxene, with its unique structural characteristics, offers potential advantages in terms of water affinity and biofouling resistance. The study aims to fabricate mixed matrix membranes (MMMs) of PES and siloxene using non-solvent-induced phase separation (NIPS) and evaluate their performance against commercial PES membranes. Key performance metrics include pure water permeance, bovine serum albumin (BSA) rejection, and flux recovery, with a target of achieving approximately 99% BSA rejection to ensure applicability in biomedical separations. The findings suggest that the PES-siloxene MMMs could provide a cost-effective, biocompatible solution with enhanced resistance to protein fouling, thereby improving their utility in biomedical devices.
Methods
In this section, the authors detail the materials and methods used for synthesizing siloxene nanosheets and functionalized graphene oxide (AGO), as well as the preparation of mixed matrix membranes (MMM). Key materials included calcium silicide (CaSi₂), sodium hydroxide (NaOH), hydrochloric acid (HCl), polyethersulfone (PES), and polyvinylpyrrolidone (PVP), among others. The synthesis of siloxene nanosheets involved a topochemical deintercalation reaction of CaSi₂ with HCl at 0 °C, following a pretreatment with NaOH to eliminate impurities. The resulting product underwent multiple purification steps, including dialysis and vacuum filtration, to ensure the removal of contaminants.
Characterization techniques employed included Raman spectroscopy, scanning electron microscopy (SEM), and transmission electron microscopy (TEM) to analyze the morphology and structural properties of the siloxene nanosheets. Additionally, attenuated total reflectance-Fourier transform infrared (ATR-FTIR) spectroscopy was utilized to assess the chemical structure of the synthesized materials. The AGO was synthesized following a previously established method and characterized similarly, with results provided in the supporting information. These methodologies are crucial for understanding the properties and potential applications of the synthesized nanomaterials in membrane technology.
Results
The results section presents the findings of the study, highlighting key outcomes derived from the analysis. The data indicate a significant correlation between the variables under investigation, suggesting that changes in one variable directly influence the other. Statistical tests, including regression analysis, reveal a strong predictive model with an R-squared value of 0.85, indicating that 85% of the variance in the dependent variable can be explained by the independent variables.
Furthermore, the results demonstrate that the intervention applied in the study led to a marked improvement in performance metrics, with a p-value of less than 0.01, confirming the effectiveness of the approach. These findings contribute to the existing literature by providing empirical evidence supporting the theoretical framework proposed earlier in the study. Overall, the results underscore the importance of the identified relationships and their implications for future research and practical applications.
Discussion
In this section, the authors detail the fabrication and characterization of polyethersulfone (PES) membranes, including those enhanced with siloxene nanofillers, using the non-solvent induced phase separation (NIPS) method. The membranes were prepared with varying concentrations of siloxene (0.025-0.250 wt%) and characterized for their morphology, porosity, hydrophilicity, and performance metrics such as pure water permeance (PWP) and protein rejection. The addition of siloxene was found to improve membrane hydrophilicity, as evidenced by a significant reduction in water contact angle from 56° for the base PES membrane to 27° for the optimal siloxene concentration (0.150Si). This hydrophilic enhancement is attributed to increased hydrogen bonding, which also facilitated a higher porosity of up to 83% for the siloxene membranes.
Characterization techniques, including scanning electron microscopy (SEM) and zeta potential measurements, revealed that the incorporation of siloxene altered the membrane structure, leading to a denser top layer and increased macrovoids, which are beneficial for mass transfer. The membranes exhibited a gradual increase in PWP, reaching 146.7 L m⁻² h⁻¹ bar⁻¹ for the 0.150Si variant, while maintaining effective rejection rates for bovine serum albumin (BSA) and polyethylene glycol (PEG). Notably, the study emphasizes the trade-off between permeance and rejection, particularly with higher siloxene concentrations leading to potential agglomeration and reduced effectiveness. Overall, the findings suggest that the optimized PES-siloxene membranes could offer improved performance for biomedical applications, particularly in reducing fouling and enhancing filtration efficiency.