الموصلية الحرارية في هول للغرافيت شبه المعدني التي تهيمن عليها سحب الفونونات الثنائية القطبية Thermal Hall Conductivity of Semimetallic Graphite Dominated by Ambipolar Phonon Drag

شارك:
المجلة: Physical Review Letters، المجلد: 136، العدد: 5
DOI: https://doi.org/10.1103/v7z6-bztz
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/41723680
تاريخ النشر: 2026-01-07
المؤلف: Qi Xiang وآخرون
الموضوع الرئيسي: الخصائص الحرارية للمواد

نظرة عامة

تستكشف هذه الدراسة تأثير هول الحراري في الجرافيت البيروليتيك عالي التوجه (HOPG)، مع تسليط الضوء على المساهمات من الآليات الإلكترونية، الصوتية، وسحب الصوت. تكشف النتائج أن الموصلية الحرارية المقاسة ($\kappa_{xy}$) أعلى بكثير – بمقدار مرتين من حيث الحجم – من التوقعات المستندة إلى الحوامل الإلكترونية، كما تم اشتقاقها من الموصلية الكهربائية لتأثير هول وقانون ويدمان-فرانز. وهذا يؤدي إلى رقم لورينز هول غير مسبوق قدره $164.9 \times 10^{-8} \, \text{V}^2 \, \text{K}^{-2}$ (حوالي $67L_0$)، مما يمثل أعلى قيمة مسجلة في أي معدن.

علاوة على ذلك، يختلف اعتماد الموصلية الحرارية على درجة الحرارة عن ذلك الخاص بالموصلية الطولية، مما يشير إلى أن المكون غير الإلكتروني لا يمكن أن يُعزى فقط إلى الصوتيات. تشير تحليل الاعتماد على درجة الحرارة وأحجام تأثيرات سيبيك ونيرنست إلى أن سحب الصوت الثنائي القطب هو الآلية السائدة التي تدفع الاستجابة الحرارية في الجرافيت. توسع هذه الدراسة من فهم ظواهر النقل الحراري في المواد ذات ديناميكيات الحوامل المعقدة.

طرق

في هذه الدراسة، تم إعداد بلورات الجرافيت البيروليتيك عالي التوجه (HOPG) بدقة لقياس تأثير هول الحراري، وهي مهمة معقدة بسبب الموصلية الحرارية الطولية العالية للمادة. تم قطع العينات من بلورة أم واحدة إلى أبعاد رقيقة: العينة #1 كانت بطول 6.0 مم، وعرض 2.5 مم، وسمك 7.3 ميكرومتر، بينما كانت العينة #2 6.0 مم × 2.5 مم × 12.5 ميكرومتر. سهلت السماكة المنخفضة إنشاء تدرج حراري طولي قابل للقياس، بينما مكنت العرض المعتدل من اكتشاف فرق حراري عرضي كبير تحت تدرج حراري ثابت.

تم إجراء تجارب النقل باستخدام نظامي قياس تجاريين (Quantum Design PPMS و Oxford Teslatron PT) ضمن بيئة فراغ عالية مستقرة. شمل الإعداد التجريبي تكوين واحد سخان وأربعة ثيرموكبلات (من النوع E) لقياس كل من التدرجات الحرارية الطولية والعرضية في وقت واحد. أنتج مقاوم شريحة بقيمة 4.7 كΩ، مدعومًا بمصدر تيار Keithley 6221، التدرج الحراري، مع إجراء جميع اتصالات العينات باستخدام معجون فضي. ركز التحليل على مقارنة القيم القصوى للموصلية الحرارية الطولية، $L_0 \sigma_{xy} T$، والموصلية الحرارية العرضية، $\kappa_{xy}$، المستخرجة من منحنياتها المعتمدة على المجال عند درجات حرارة مختلفة. تم اختيار هذا النهج لضمان نقطة مرجعية متسقة لتحليل الإشارات الكهربائية، والحرارية، والنقل الحراري، حيث تمثل القيم القصوى الميزات الأكثر أهمية للمنحنيات المعنية.

مناقشة

في قسم المناقشة من الورقة، يتم تحليل تكوينين رئيسيين للثيرموكبل: الطريقة التفاضلية والطريقة أحادية الطرف. تقيس الطريقة التفاضلية اختلافات درجات الحرارة باستخدام زوج واحد من الثيرموكبلات، مما يشكل خطر حدوث دائرة قصيرة في العينات الموصلة ما لم يتم عزلها بشكل صحيح. على النقيض من ذلك، تسمح الطريقة أحادية الطرف، المستخدمة في هذه الدراسة، بإجراء قياسات مباشرة عند كل وصلة باستخدام فولتيمترات منفصلة، مما يوفر قراءات دقيقة لدرجات الحرارة المحلية بينما يتطلب المزيد من المعدات.

تتناول القسم أيضًا زاوية هول الحرارية والموصلية، باستخدام تكوين واحد سخان وأربعة ثيرموكبلات لقياس كل من التدرجات الحرارية الطولية والعرضية. تُعرف زاوية هول الحرارية بأنها نسبة التدرجات العرضية إلى الطولية، مما يسهل حساب الموصلات الحرارية ($\kappa_{xx}$ و $\kappa_{xy}$). من الجدير بالذكر أن هناك انقلابًا في إشارة زاوية هول الحرارية يحدث حول 100 كلفن، مما يشير إلى تغييرات كبيرة في سلوك الموصلية الحرارية، التي تتأثر بشكل خاص بالضوضاء في القياسات بسبب الذروة الملحوظة في الموصلية الحرارية في الجرافيت ضمن نطاق 100-150 كلفن. تتناول المناقشة أيضًا موصلية نيرنست، ومعاملات سيبيك، وتركيزات الحوامل، مما يبرز اتساق النتائج مع الدراسات السابقة والفجوة الفعالة في الجرافيت. بشكل عام، تؤكد النتائج على التفاعل المعقد بين درجة الحرارة، والموصلية، وتقنيات القياس في فهم خصائص النقل الحراري.

Journal: Physical Review Letters, Volume: 136, Issue: 5
DOI: https://doi.org/10.1103/v7z6-bztz
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/41723680
Publication Date: 2026-01-07
Author(s): Qi Xiang et al.
Primary Topic: Thermal properties of materials

Overview

This study investigates the thermal Hall effect in highly oriented pyrolytic graphite (HOPG), highlighting the contributions from electronic, phononic, and phonon drag mechanisms. The findings reveal that the measured thermal Hall conductivity ($\kappa_{xy}$) is significantly higher—by two orders of magnitude—than predictions based on electronic carriers, as derived from the electrical Hall conductivity and the Wiedemann-Franz law. This results in an unprecedented Hall Lorenz number of $164.9 \times 10^{-8} \, \text{V}^2 \, \text{K}^{-2}$ (approximately $67L_0$), marking the highest value recorded in any metal.

Moreover, the temperature dependence of the thermal Hall conductivity diverges from that of the longitudinal conductivity, suggesting that the non-electronic component cannot be solely attributed to phonons. The analysis of temperature dependence and the amplitudes of the Seebeck and Nernst effects indicates that ambipolar phonon drag is the dominant mechanism driving the thermal Hall response in graphite. This research expands the understanding of thermal transport phenomena in materials with complex carrier dynamics.

Methods

In this study, highly oriented pyrolytic graphite (HOPG) crystals were meticulously prepared to measure the thermal Hall effect, a task complicated by the material’s high longitudinal thermal conductivity. The samples were cut from a single mother crystal into thin dimensions: sample #1 measured 6.0 mm in length, 2.5 mm in width, and 7.3 µm in thickness, while sample #2 was 6.0 mm × 2.5 mm × 12.5 µm. The reduced thickness facilitated the establishment of a measurable longitudinal temperature gradient, while the moderate width enabled the detection of a significant transverse temperature difference under a fixed thermal gradient.

Transport experiments were conducted using two commercial measurement systems (Quantum Design PPMS and Oxford Teslatron PT) within a stable high-vacuum environment. The experimental setup included a one-heater-four-thermocouples (type E) configuration to measure both longitudinal and transverse thermal gradients simultaneously. A 4.7 kΩ chip resistor, powered by a Keithley 6221 current source, generated the thermal gradient, with all sample contacts made using silver paste. The analysis focused on comparing peak values of the longitudinal thermal Hall conductivity, $L_0 \sigma_{xy} T$, and the transverse thermal conductivity, $\kappa_{xy}$, extracted from their field-dependent curves at various temperatures. This approach was chosen to ensure a consistent reference point for analyzing electrical, thermoelectric, and thermal transport signals, as the peak values represent the most significant features of the respective curves.

Discussion

In the discussion section of the paper, two primary thermocouple configurations are analyzed: the differential method and the single-ended method. The differential method measures temperature differences using a single thermocouple pair, which poses a risk of short-circuiting in conductive samples unless properly insulated. Conversely, the single-ended method, employed in this study, allows for direct contact measurements at each junction with separate voltmeters, thus providing accurate local temperature readings while requiring more equipment.

The section further elaborates on the thermal Hall angle and conductivity, utilizing a one-heater-four-thermocouples configuration to measure both longitudinal and transverse thermal gradients. The thermal Hall angle, defined as the ratio of transverse to longitudinal gradients, facilitates the calculation of thermal conductivities ($\kappa_{xx}$ and $\kappa_{xy}$). Notably, a sign reversal in the thermal Hall angle occurs around 100 K, indicating significant changes in thermal conductivity behavior, particularly influenced by noise in the measurements due to the pronounced thermal conductivity peak in graphite within the 100-150 K range. The discussion also touches on Nernst conductivity, Seebeck coefficients, and carrier concentrations, highlighting the consistency of findings with previous studies and the effective band gap in graphite. Overall, the results underscore the intricate interplay between temperature, conductivity, and measurement techniques in understanding thermal transport properties.