DOI: https://doi.org/10.5194/amt-19-4219-2026
تاريخ النشر: 2026-06-26
المؤلف: Wubin Zhu وآخرون
الموضوع الرئيسي: كيمياء الغلاف الجوي والهباء الجوي
نظرة عامة
تتناول هذه الدراسة التحدي المتمثل في القيم المفقودة في مراقبة الغلاف الجوي، وخاصة في بيانات تصنيف PM2.5، والتي يمكن أن تنشأ من مشكلات تشغيلية متنوعة. تعتمد طرق الإحلال التقليدية، مثل أقرب الجيران (KNN) وتحليل المكونات الرئيسية البايزية (BPCA) وطرق التعلم العميق، غالبًا على الارتباطات الإحصائية والبيانات المساعدة، مما يحد من قابليتها للتفسير الفيزيائي. للتغلب على هذه القيود، يقترح المؤلفون طريقة جديدة للإحلال تُسمى إعادة بناء مصفوفة إيجابية (PMFr)، والتي تستخدم علاقات المصدر-المستقبل المستمدة من مصفوفة إيجابية (PMF) لإحلال البيانات المفقودة دون الحاجة إلى مدخلات مساعدة.
تظهر طريقة PMFr أداءً متفوقًا مقارنة بالتقنيات التقليدية، حيث تحقق معامل تحديد متوسط ($R^2$) قدره 0.81، ومؤشر اتفاق (IoA) قدره 0.92، ومتوسط خطأ نسبي مطلق (MAPE) قدره 22.8%، مما يمثل انخفاضًا في MAPE بنسبة 25.5-29.1% لعشرة أنواع رئيسية من PM2.5. يستنتج المؤلفون أن PMFr لا يوفر فقط تقديرات كيميائية متسقة وذات معنى فيزيائي، بل يعزز أيضًا موثوقية مجموعات البيانات الجوية، مما يجعله أداة قيمة لدراسات جودة الهواء وتحليلات توزيع المصادر. علاوة على ذلك، تمتد قابلية تطبيق الطريقة إلى ما هو أبعد من المواد الجسيمية إلى مجموعات بيانات جوية أخرى تحتوي على معلومات متعلقة بالمصدر، مما يشير إلى إمكانياتها للاستخدام الأوسع مع تقدم تقنيات توزيع المصادر.
مقدمة
تتناول مقدمة هذه الورقة البحثية التحدي العالمي الكبير الذي تطرحه الجسيمات الدقيقة المحمولة في الهواء (PM 2.5)، والتي تؤثر سلبًا على المناخ والرؤية والصحة العامة. يتطلب التركيب الكيميائي المتنوع لـ PM 2.5، بما في ذلك الأيونات غير العضوية والمواد الكربونية والمعادن النادرة، قياسات تصنيف شاملة لفهم مساهمات المصادر والعمليات الجوية. ومع ذلك، تحدث فجوات بيانات بشكل متكرر في شبكات المراقبة بسبب مشكلات تشغيلية متنوعة، مما يقوض موثوقية التحليلات ويقدم انحيازات.
لمعالجة مشكلة البيانات المفقودة في مجموعات بيانات المكونات الكيميائية لـ PM 2.5، تستعرض الورقة طرق الإحلال الحالية، بدءًا من تقنيات أساسية مثل الحذف القائم على القوائم واستبدال المتوسط إلى نماذج إحصائية أكثر تقدمًا مثل أقرب الجيران (KNN) وهياكل التعلم العميق. بينما تكون الطرق الأبسط سهلة التنفيذ، فإنها غالبًا ما تضر بجودة البيانات، في حين أن التقنيات المتقدمة، على الرغم من أدائها المحسن، قد تفتقر إلى القابلية للتفسير الفيزيائي وتتطلب مدخلات إضافية. للتغلب على هذه القيود، يقترح المؤلفون طريقة جديدة للإحلال تعتمد على مبادئ المصدر-المستقبل، باستخدام مصفوفة إيجابية (PMF) لاشتقاق ملفات تعريف المصادر والمساهمات. تهدف هذه الطريقة إلى إعادة بناء الأنواع المفقودة من PM 2.5 بطريقة تتماشى مع الهيكل الكيميائي وخصائص الانبعاث، مما يعزز من قوة ووضوح عملية الإحلال. يتم تقييم فعالية هذه الطريقة مقارنةً بمختلف التقنيات الحالية، مما يظهر إمكانياتها لإعادة بناء البيانات بشكل موثوق.
طرق
في هذه الدراسة، تم تقييم أداء طرق الإحلال المختلفة للأيونات والعناصر غير العضوية، مع التركيز على طريقة PMFr. أظهرت PMFr أداءً متفوقًا في إحلال الأمونيوم ($\text{NH}_4^+$) والنترات ($\text{NO}_3^-$)، حيث حققت قيم $R^2$ قدرها 0.96 و0.91، على التوالي، خاصة في ظروف القيم المفقودة المنخفضة والعالية. ومع ذلك، انخفضت فعاليتها بالنسبة للكبريتات ($\text{SO}_4^{2-}$)، حيث سجلت $R^2$ قدره 0.79، ومؤشر اتفاق (IoA) قدره 0.92، ومتوسط خطأ نسبي مطلق (MAPE) قدره 15.09%. على الرغم من ذلك، تفوقت PMFr على طرق أخرى مثل LI وKNN وBPCA، خاصة في سيناريوهات التركيز المنخفض. كما لاحظت الدراسة أن غياب كاتيونات أخرى مثل الصوديوم ($\text{Na}^+$) والمغنيسيوم ($\text{Mg}^{2+}$) أثر سلبًا على دقة الإحلال لتركيزات الكبريتات العالية.
بالنسبة للإحلال العنصري، حققت PMFr قيم $R^2$ تتراوح بين 0.82 إلى 0.93، وقيم IoA بين 0.95 و0.98، وMAPE يتراوح بين 13.21% إلى 17.17%. بينما أدت DBN أداءً أفضل للحديد (Fe)، حيث حققت قيم $R^2$ وIoA أعلى، إلا أن لديها أيضًا MAPE أعلى. تفوقت PMFr في إحلال الكالسيوم (Ca)، خاصة عند التركيزات العالية. في سياق المواد الكربونية، حققت PMFr IoA قدره 0.94 للكربون العضوي (OC) و0.95 للكربون العنصري (EC)، مع MAPEs منخفضة قدرها 17.42% و15.53%، على التوالي. تشير النتائج إلى أن PMFr فعالة بشكل خاص في إحلال البيانات المفقودة بسبب الغياب العشوائي، متفوقة على الطرق الأخرى في التقاط تكوين الكربون العضوي الثانوي (SOC) من خلال ملفات تعريف عوامل معقولة.
مناقشة
في هذا القسم، يناقش المؤلفون المنهجية والنتائج المتعلقة بإحلال بيانات تصنيف PM2.5 المفقودة التي تم جمعها من مبنى حماية البيئة في نانجينغ. استخدمت الدراسة سيناريوهات إحلال متنوعة بناءً على طبيعة البيانات المفقودة، المصنفة إلى ثلاثة أنواع: مفقودة تمامًا بشكل عشوائي (MCAR)، مفقودة بشكل عشوائي (MAR)، ومفقودة ليست عشوائية (MNAR). كشفت التحليلات أن البيانات المفقودة لم تتبع آلية MNAR، مما يسمح بتوليد الغياب بشكل عشوائي مستقل عن تركيزات الملوثات. نفذ المؤلفون طريقة إحلال قابلة للتفسير الفيزيائي، تُسمى إعادة بناء مصفوفة إيجابية (PMFr)، والتي تستفيد من علاقات المصدر-المستقبل لإعادة بناء القيم المفقودة.
أظهرت طريقة PMFr أداءً متفوقًا مقارنة بالتقنيات التقليدية للإحلال، حيث حققت معاملات تحديد عالية ($R^2$) وأخطاء نسبية مطلقة منخفضة (MAPE) عبر سيناريوهات متنوعة، خاصة في ظروف فشل الأجهزة والخلل على مستوى المحطة. على سبيل المثال، في حالات فشل الأجهزة، حققت PMFr متوسط $R^2$ قدره 0.67 وIoA قدره 0.83، مع الحفاظ على القوة في إحلال الأنواع الرئيسية مثل الأمونيوم ($NH_4^+$) والنترات ($NO_3^-$). خلصت الدراسة إلى أن PMFr لا توفر فقط تقديرات دقيقة وموثوقة للبيانات المفقودة، بل تحافظ أيضًا على القابلية للتفسير الفيزيائي والكيميائي للنتائج، مما يجعلها أداة قيمة للبحث الجوي وتحليل السياسات. تمتد قابلية تطبيق الطريقة إلى ما هو أبعد من PM2.5 إلى مجموعات بيانات جوية أخرى تحتوي على معلومات متعلقة بالمصدر.
DOI: https://doi.org/10.5194/amt-19-4219-2026
Publication Date: 2026-06-26
Author(s): Wubin Zhu et al.
Primary Topic: Atmospheric chemistry and aerosols
Overview
The research addresses the challenge of missing values in atmospheric monitoring, particularly in PM2.5 speciation data, which can arise from various operational issues. Traditional imputation methods, such as K-nearest neighbor (KNN), Bayesian principal component analysis (BPCA), and deep learning approaches, often depend on statistical correlations and auxiliary data, limiting their physical interpretability. To overcome these limitations, the authors propose a novel imputation method called Positive Matrix Factorization Reconstruction (PMFr), which utilizes source-receptor relationships derived from Positive Matrix Factorization (PMF) to impute missing data without the need for auxiliary inputs.
The PMFr method demonstrates superior performance compared to conventional techniques, achieving a mean coefficient of determination ($R^2$) of 0.81, an index of agreement (IoA) of 0.92, and a mean absolute percentage error (MAPE) of 22.8%, which represents a reduction in MAPE by 25.5-29.1% for ten key PM2.5 species. The authors conclude that PMFr not only provides chemically consistent and physically meaningful estimates but also enhances the reliability of atmospheric datasets, making it a valuable tool for air quality studies and source apportionment analyses. Furthermore, the method’s applicability extends beyond particulate matter to other atmospheric datasets containing source-related information, indicating its potential for broader use as source apportionment techniques advance.
Introduction
The introduction of this research paper addresses the significant global challenge posed by ambient fine particulate matter (PM 2.5), which adversely affects climate, visibility, and public health. The diverse chemical composition of PM 2.5, including inorganic ions, carbonaceous materials, and trace metals, necessitates comprehensive speciation measurements to understand source contributions and atmospheric processes. However, data gaps frequently occur in monitoring networks due to various operational issues, undermining the reliability of analyses and introducing biases.
To tackle the issue of missing data in PM 2.5 chemical component datasets, the paper reviews existing imputation methods, ranging from basic techniques like listwise deletion and mean substitution to more advanced statistical models such as K-nearest neighbors (KNN) and deep learning architectures. While simpler methods are easy to implement, they often compromise data quality, whereas advanced techniques, despite their improved performance, may lack physical interpretability and require additional inputs. To overcome these limitations, the authors propose a novel imputation method based on source-receptor principles, utilizing Positive Matrix Factorization (PMF) to derive source profiles and contributions. This approach aims to reconstruct missing PM 2.5 species in a manner that aligns with the chemical structure and emission characteristics, thereby enhancing the robustness and interpretability of the imputation process. The effectiveness of this method is evaluated against various existing techniques, demonstrating its potential for reliable data reconstruction.
Methods
In this study, the performance of various imputation methods for inorganic ions and elements was evaluated, with a focus on the PMFr method. PMFr demonstrated superior performance in imputing ammonium ($\text{NH}_4^+$) and nitrate ($\text{NO}_3^-$), achieving $R^2$ values of 0.96 and 0.91, respectively, particularly under conditions of both low and high missing values. However, its efficacy declined for sulfate ($\text{SO}_4^{2-}$), where it recorded an $R^2$ of 0.79, an Index of Agreement (IoA) of 0.92, and a Mean Absolute Percentage Error (MAPE) of 15.09%. Despite this, PMFr outperformed other methods such as LI, KNN, and BPCA, particularly in low concentration scenarios. The study also noted that the absence of other cations like sodium ($\text{Na}^+$) and magnesium ($\text{Mg}^{2+}$) adversely affected imputation accuracy for high sulfate concentrations.
For elemental imputation, PMFr achieved $R^2$ values ranging from 0.82 to 0.93, IoA values between 0.95 and 0.98, and a MAPE of 13.21% to 17.17%. While DBN performed better for iron (Fe), yielding higher $R^2$ and IoA values, it also had a higher MAPE. PMFr excelled in imputing calcium (Ca), especially at high concentrations. In the context of carbonaceous materials, PMFr achieved an IoA of 0.94 for organic carbon (OC) and 0.95 for elemental carbon (EC), with low MAPEs of 17.42% and 15.53%, respectively. The findings suggest that PMFr is particularly effective for imputing missing data due to random absence, outperforming other methods in capturing secondary organic carbon (SOC) formation through reasonable factor profiles.
Discussion
In this section, the authors discuss the methodology and findings related to the imputation of missing PM2.5 speciation data collected from the Nanjing Environmental Protection Building. The study employed various imputation scenarios based on the nature of missing data, categorized into three types: missing completely at random (MCAR), missing at random (MAR), and missing not at random (MNAR). The analysis revealed that the missing data did not follow the MNAR mechanism, allowing for random generation of missingness independent of pollutant concentrations. The authors implemented a physically interpretable imputation method, termed Positive Matrix Factorization Reconstruction (PMFr), which leverages source-receptor relationships to reconstruct missing values.
The PMFr method demonstrated superior performance compared to traditional imputation techniques, achieving high coefficients of determination ($R^2$) and low mean absolute percentage errors (MAPE) across various scenarios, particularly under conditions of instrument failure and station-wide malfunctions. For instance, in cases of instrument failure, PMFr achieved a mean $R^2$ of 0.67 and an IoA of 0.83, while maintaining robustness in imputing key species like ammonium ($NH_4^+$) and nitrate ($NO_3^-$). The study concluded that PMFr not only provides accurate and reliable estimates for missing data but also preserves the physical and chemical interpretability of the results, making it a valuable tool for atmospheric research and policy analysis. The method’s applicability extends beyond PM2.5 to other atmospheric datasets containing source-related information.