DOI: https://doi.org/10.1002/smll.202510911
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/41581183
تاريخ النشر: 2026-01-25
المؤلف: Robin Günkel وآخرون
الموضوع الرئيسي: المواد ثنائية الأبعاد والتطبيقات
نظرة عامة
تبحث هذه الدراسة في تخليق أفلام السيلينيد الإنديوم (InSe) ثنائية الأبعاد النقية من حيث الطور على ركائز الياقوت من النوع c باستخدام نظام ترسيب بخار كيميائي عضوي معدني أفقي (MOCVD). تبرز الدراسة الفجوة القابلة للتعديل في InSe، والتي تتراوح من 1.25 eV في الكتلة إلى 2.8 eV في الطبقات الأحادية، وتطبيقاتها الواعدة في الأجهزة المنطقية والأجهزة الضوئية. يتناول المؤلفون التحديات المتعلقة بالتحكم في طور In-Se أثناء التخليق بسبب الرسم البياني المعقد للطور وحساسية المواد الكيميائية السابقة. من خلال تحسين نسبة المواد السابقة من سيلينيد الدييسوبروبيل (DiPSe) إلى إنديوم ثلاثي الميثيل (TMIn) واستخدام ترسيب مسبق لـ TMIn، يحققون نقاء الطور ونمو ناجح عند درجات حرارة تتراوح بين 350 °C و 450 °C.
تدعم النتائج من خلال تقنيات توصيف متنوعة، بما في ذلك مطيافية رامان، وميكروسكوب القوة الذرية (AFM)، وميكروسكوب الإلكترون الناقل عالي الدقة (HR-STEM)، والتي تؤكد تشكيل InSe عالي الجودة وقليل الطبقات. يتم التحقق من المحاذاة البلورية مع ركيزة الياقوت من خلال حيود الأشعة السينية في المستوى (XRD). من الجدير بالذكر أن الدراسة تسجل حركيات إلكترونية تتجاوز 1200 سم²/فولت·ثانية، مما يشير إلى ملاءمة المادة لتطبيقات المنطق عالية الأداء. بشكل عام، تشير عملية MOCVD القابلة للتحكم عند درجات حرارة منخفضة وخصائص المادة التي تم إثباتها إلى إمكانات كبيرة للتكامل القابل للتوسع لـ InSe في الأجهزة الإلكترونية من الجيل التالي.
مقدمة
تسلط مقدمة هذه الورقة البحثية الضوء على الاهتمام المتزايد في المواد ثنائية الأبعاد (2D)، خاصة بعد اكتشاف الجرافين، الذي حفز التقدم في التطبيقات الإلكترونية. من بين هذه المواد، يُلاحظ أن السيلينيد الإنديوم (InSe) يتمتع بحركية تأثير حقل عالية وإمكانية استخدامه في أجهزة المنطق من الجيل التالي وتطبيقات الإلكترونيات الضوئية. يجب أن يكون تخليق InSe قابلاً للتوسع ومتوافقًا مع التقنيات الحالية، وخاصة عمليات أشباه الموصلات المعدنية-أكسيد-مكملة (CMOS)، التي تتطلب أحمال حرارية أقل أثناء التصنيع.
تناقش الورقة تقنيات النمو المختلفة لـ InSe، بما في ذلك ترسيب شعاع الجزيئات (MBE) وترسيب البخار الكيميائي (CVD)، مع التركيز على التحدي المتمثل في تحقيق التحكم في الطور بسبب العديد من أطوار In-Se. سمحت التقدمات الأخيرة بنجاح في النمو عند درجات حرارة منخفضة لـ InSe المستقر من حيث الطور، باستخدام استراتيجيات تزويد مسبق معدلة. تهدف الدراسة إلى استكشاف النمو المنضبط لأفلام InSe ثنائية الأبعاد عبر ترسيب بخار كيميائي عضوي معدني (MOCVD) باستخدام إنديوم ثلاثي الميثيل (TMIn) وسيلينيد الدييسوبروبيل (DiPSe) كمواد سابقة. يوضح المؤلفون كيف يؤثر تغيير درجة حرارة النمو ونسب المواد السابقة على تشكيل أطوار InxSey المتميزة، والتي يتم تمييزها من خلال تقنيات مثل مطيافية رامان وميكروسكوب القوة الذرية (AFM). تشير النتائج إلى أنه يمكن تخليق InSe النقي من حيث الطور عند درجات حرارة منخفضة تصل إلى 350 °C، مع آثار على تطبيق المادة في الأجهزة الإلكترونية.
الطرق
في هذه الدراسة، تم إجراء تجارب النمو باستخدام مفاعل ترسيب بخار كيميائي عضوي معدني (MOCVD) بتدفق أفقي (Aixtron AIX 200 GF)، والذي سهل سابقًا النمو الناجح لمجموعة متنوعة من أشباه الموصلات المركبة القائمة على الإنديوم. عمل المفاعل عند ضغط 50 مللي بار، مستخدمًا الهيدروجين (H₂) كغاز حامل بمعدل تدفق إجمالي قدره 6800 سم³/دقيقة. كان جانبًا حاسمًا من المنهجية هو إدخال طبقة بذور غنية بالإنديوم قبل نمو السيلينيد الإنديوم (InSe)، بهدف تحقيق تحكم دقيق على الواجهة بين الركيزة والمادة ثنائية الأبعاد. تعتبر هذه الطريقة مهمة بشكل خاص لترسيب المواد من نوع فان دير فال، على عكس نمو البلورات المرتبطة تساهميًا.
حدث التخليق ضمن نطاق درجات حرارة من 350 °C إلى 450 °C، باستخدام سيلينيد الدييسوبروبيل (DiPSe) وإنديوم ثلاثي الميثيل (TMIn) كمواد سابقة. تم الحفاظ على الضغط الجزئي لـ DiPSe أعلى بكثير من TMIn، مما يعكس حركيات نمو محدودة بتفاعل السطح. قبل النمو، تم تسخين ركيزة الياقوت من النوع c إلى 600 °C لتعزيز نظافة السطح. تم إدخال المادة السابقة للإنديوم لخطوة ترسيب مسبق قصيرة لتعزيز التفاعل مع سطح الياقوت، مما يضمن دمج السيلينيوم بشكل فعال منذ بداية النمو. تم إجراء تحليل ما بعد النمو باستخدام ميكروسكوب القوة الذرية (AFM) للتقييم الطبوغرافي ومطيافية الامتصاص الضوئي لتقييم الخصائص الضوئية للمادة عبر نطاق طول موجي من 205 نانومتر إلى 1100 نانومتر.
النتائج
تقدم النتائج المعروضة في هذا القسم توصيفًا شكليًا وطيفيًا لأفلام السيلينيد الإنديوم (InSe) التي نمت عبر ترسيب بخار كيميائي عضوي معدني (MOCVD) عند 400 °C، مع التركيز على تأثيرات وقت النمو على سمك الطبقة ونقاء الطور. تشير قياسات ميكروسكوب القوة الذرية (AFM) إلى أن ارتفاع طبقات InSe الوسيط يزيد من 0.8 نانومتر إلى 4.1 نانومتر مع زيادة وقت النمو من 1.5 إلى 9 ساعات، مما يتوافق مع حوالي طبقة واحدة إلى خمس طبقات. تؤكد مطيافية رامان وجود الطور المطلوب من InSe، حيث يظهر العينة التي نمت لمدة 9 ساعات توقيع طور نقي، بينما تكشف أوقات النمو الأقصر عن أطوار إضافية، مما يشير إلى نواة غير مكتملة أو تشكيل طبقة واجهة.
توضح ميكروسكوب الإلكترون الناقل عالي الدقة (HR-STEM) العلاقة البلورية بين InSe وركيزة الياقوت، مما يظهر محاذاة بلورية متسقة ووجود طبقة واجهة InₓSeᵧ. تؤكد تحليل الانعكاسية بالأشعة السينية (XRR) وجود هذه الطبقة البينية وتقييم السمك الإجمالي لأفلام InSe. توضح التوصيفات الوظيفية، بما في ذلك النقل الضوئي ومطيافية الزمن النطاقي للأشعة تحت الحمراء، خصائص بصرية ملائمة وحركية حامل الشحنة بحوالي 1200 سم²/فولت·ثانية، متوافقة مع قيم InSe الكتلية. تشير استجابة التوصيلية الضوئية العابرة إلى توليد فعال لحامل الشحنة عند التحفيز الضوئي، مع ملف زمني متعدد الأسي يشير إلى ديناميكيات إعادة التركيب المعقدة. تسلط هذه النتائج الضوء على إمكانات InSe المزروع بواسطة MOCVD للتطبيقات الإلكترونية والضوئية.
المناقشة
تناقش الورقة البحثية تطوير وتوصيف أفلام نقية من حيث الطور من المادة ثنائية الأبعاد السيلينيد الإنديوم (InSe) التي تم تخليقها على ركائز الياقوت من النوع c باستخدام نظام ترسيب بخار كيميائي عضوي معدني (MOCVD). تستخدم الدراسة مجموعة من مطيافية النقل بالأشعة تحت الحمراء (THz)، ومطيافية رامان، وحيود الأشعة السينية (XRD) لتحليل الخصائص الإلكترونية والهيكلية لأفلام InSe. يستخدم إعداد OPTP مضخمًا متجددًا بتردد 5 كيلوهرتز لتوليد نبضات THz، والتي تستكشف التوصيلية الضوئية المستحثة لـ InSe، مما يكشف عن توصيلية ضوئية تعتمد على التردد يتم تحليلها باستخدام نموذج درود-سميث. تشير النتائج إلى أن الأفلام تظهر حركيات إلكترونية عالية تتجاوز 1200 سم²/فولت·ثانية، مما يشير إلى ملاءمتها لتطبيقات المنطق عالية الأداء.
بالإضافة إلى ذلك، تفصل الورقة التحضير الدقيق للعينات لمجهر الإلكترون الناقل (TEM) وميكروسكوب الإلكترون الناقل (STEM)، مع تسليط الضوء على التحديات المتعلقة بتأثير شعاع الإلكترون على طبقة InSe. يُعزى النجاح في تخليق أفلام InSe عالية الجودة عند درجات حرارة منخفضة (350-400 °C) إلى تحسين نسب المواد السابقة، مما يضمن نقاء الطور والمحاذاة البلورية. تؤكد النتائج على إمكانية التكامل القابل للتوسع لـ InSe في الأجهزة الإلكترونية من الجيل التالي، مدعومة بتقنيات التوصيف التي تؤكد على سلامة المادة الهيكلية وخصائصها الإلكترونية.
DOI: https://doi.org/10.1002/smll.202510911
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/41581183
Publication Date: 2026-01-25
Author(s): Robin Günkel et al.
Primary Topic: 2D Materials and Applications
Overview
This research investigates the synthesis of phase-pure two-dimensional indium selenide (InSe) films on c-plane sapphire substrates using a horizontal metal-organic chemical vapor deposition (MOCVD) system. The study highlights the tunable band gap of InSe, ranging from 1.25 eV in bulk to 2.8 eV in monolayers, and its promising applications in logic and optoelectronic devices. The authors address the challenges of controlling the In-Se phase during synthesis due to the complex phase diagram and the sensitivity of chemical precursors. By optimizing the precursor ratio of diisopropyl selenide (DiPSe) to trimethylindium (TMIn) and employing a predeposition of TMIn, they achieve phase purity and successful growth at temperatures between 350 °C and 450 °C.
The findings are substantiated through various characterization techniques, including Raman spectroscopy, atomic force microscopy (AFM), and high-resolution scanning transmission electron microscopy (HR-STEM), which confirm the formation of high-quality, few-layer InSe. The epitaxial alignment with the sapphire substrate is verified through in-plane X-ray diffraction (XRD). Notably, the study reports electron mobilities exceeding 1200 cm²/V·s, indicating the material’s suitability for high-performance logic applications. Overall, the controllable low-temperature MOCVD process and the demonstrated material properties suggest significant potential for the scalable integration of InSe into next-generation electronic devices.
Introduction
The introduction of this research paper highlights the growing interest in two-dimensional (2D) materials, particularly following the discovery of graphene, which has spurred advancements in electronic applications. Among these materials, indium selenide (InSe) is noted for its high field effect mobility and potential for use in next-generation logic devices and optoelectronic applications. The synthesis of InSe must be scalable and compatible with existing technologies, particularly complementary metal-oxide-semiconductor (CMOS) processes, which necessitate lower thermal loads during fabrication.
The paper discusses various growth techniques for InSe, including Molecular Beam Epitaxy (MBE) and Chemical Vapor Deposition (CVD), emphasizing the challenge of achieving phase control due to the numerous In-Se phases. Recent advancements have allowed for the successful low-temperature growth of phase-stable, layered InSe using modulated precursor supply strategies. The study aims to explore the controlled growth of 2D InSe films via Metal-Organic Chemical Vapor Deposition (MOCVD) using trimethylindium (TMIn) and diisopropyl selenide (DiPSe) as precursors. The authors demonstrate how varying the growth temperature and precursor ratios influences the formation of distinct InxSey phases, characterized through techniques such as Raman spectroscopy and atomic force microscopy (AFM). The findings indicate that phase-pure InSe can be synthesized at temperatures as low as 350 °C, with implications for the material’s application in electronic devices.
Methods
In this study, growth experiments were conducted using a horizontal-flow metal-organic chemical vapor deposition (MOCVD) reactor (Aixtron AIX 200 GF), which has previously facilitated the successful growth of various indium-based compound semiconductors. The reactor operated at a pressure of 50 mbar, utilizing hydrogen (H₂) as the carrier gas with a total flow rate of 6800 sccm. A critical aspect of the methodology involved the introduction of an indium-rich seeding layer prior to the growth of indium selenide (InSe), aimed at achieving precise control over the interface between the substrate and the 2D material. This approach is particularly important for the deposition of van der Waals materials, contrasting with the growth of covalently bonded crystals.
The synthesis occurred within a temperature range of 350 °C to 450 °C, using diisopropyl selenium (DiPSe) and tri-methyl indium (TMIn) as precursors. The partial pressure of DiPSe was maintained significantly higher than that of TMIn, reflecting surface-reaction-limited growth kinetics. Prior to growth, the c-plane sapphire substrate was preheated to 600 °C to enhance surface cleanliness. The indium precursor was introduced for a brief predeposition step to promote interaction with the sapphire surface, ensuring effective selenium incorporation from the onset of growth. Post-growth analysis was performed using atomic force microscopy (AFM) for topographical assessment and optical absorption spectroscopy to evaluate the material’s optical properties across a wavelength range of 205 nm to 1100 nm.
Results
The results presented in this section detail the morphological and spectroscopic characterization of indium selenide (InSe) films grown via metal-organic chemical vapor deposition (MOCVD) at 400 °C, with a focus on the effects of growth time on layer thickness and phase purity. Atomic force microscopy (AFM) measurements indicate that the median height of the InSe layers increases from 0.8 nm to 4.1 nm as growth time extends from 1.5 to 9 hours, corresponding to approximately one to five layers. Raman spectroscopy confirms the presence of the desired InSe phase, with the 9-hour sample exhibiting a pure phase signature, while shorter growth times reveal additional phases, suggesting incomplete nucleation or interfacial layer formation.
High-resolution scanning transmission electron microscopy (HR-STEM) further elucidates the epitaxial relationship between the InSe and sapphire substrate, showing consistent crystallographic alignment and the presence of an interfacial InₓSeᵧ layer. X-ray reflectivity (XRR) analysis corroborates the existence of this interlayer and assesses the overall thickness of the InSe films. Functional characterization, including optical transmission and terahertz time-domain spectroscopy, demonstrates favorable optical properties and charge carrier mobility of approximately 1200 cm²/Vs, consistent with bulk InSe values. The transient photoconductivity response indicates effective charge carrier generation upon optical excitation, with a multi-exponential decay profile suggesting complex recombination dynamics. These findings highlight the potential of MOCVD-grown InSe for electronic and photonic applications.
Discussion
The research paper discusses the development and characterization of phase-pure films of the two-dimensional material indium selenide (InSe) synthesized on c-plane sapphire substrates using a horizontal metal-organic chemical vapor deposition (MOCVD) system. The study employs a combination of terahertz (THz) transmission spectroscopy, Raman spectroscopy, and X-ray diffraction (XRD) to analyze the electronic and structural properties of the InSe films. The OPTP setup utilizes a 5 kHz regenerative amplifier to generate THz pulses, which probe the photoinduced conductivity of InSe, revealing a frequency-dependent photoconductivity that is analyzed using the Drude-Smith model. The findings indicate that the films exhibit high electron mobilities exceeding 1200 cm²/V·s, suggesting their suitability for high-performance logic applications.
Additionally, the paper details the meticulous preparation of samples for transmission electron microscopy (TEM) and scanning transmission electron microscopy (STEM), highlighting the challenges of electron beam-induced amorphization of the InSe layer. The successful synthesis of high-quality InSe films at low temperatures (350-400 °C) is attributed to the optimization of precursor ratios, which ensures phase purity and epitaxial alignment. The results underscore the potential for scalable integration of InSe into next-generation electronic devices, supported by the characterization techniques that confirm the material’s structural integrity and electronic properties.