تقليل أيونات المعادن الثمينة في المحاليل المائية بواسطة التحفيز الكهربائي بالاتصال

النتائج

قبل إجراء تجارب إضافية مع أيونات المعادن المختلفة، قمنا بتحسين ظروف التفاعل من خلال دراسة تأثيرات تحميل المحفز، ودرجة الحرارة، وقوة الأيونات، ودرجة الحموضة، وحجم الجسيمات على الاختزال. بواسطة CEC، لمدة ساعة واحدة (الأشكال التكميلية 4 و 5). الملاحظات تتماشى إلى حد كبير مع الأدبيات السابقة التي تبلّغ عن أداء FEP لـ التحميل الأمثل للعامل المساعد هو 1:5000 (FEP:ماء) (الشكل التوضيحي 4a) ويتم الحفاظ على درجة الحرارة عند (الشكل التوضيحي 4ب). بسبب تأثير حجب الشحنة الذي ينشأ تحت ظروف القوة الأيونية العالية ، مما يؤدي إلى تقليل تبادل الإلكترونات بواسطة CE الماء-الصلب، فإن إضافة NaCl إلى المحاليل تبطئ التفاعل (الشكل التوضيحي 4c). وبالمثل، فإن ضبط الرقم الهيدروجيني لـ تؤدي المحلول إلى انخفاض في النشاط التحفيزي بسبب الزيادة الناتجة في تركيز الأيونات (الشكل التكميلي 4d). في الشكل التكميلي 5a وb، تم اختبار جزيئات بحجم معين، مما يظهر أن الكفاءة التحفيزية تتحسن مع انخفاض حجم الجزيئات من 30 إلى ؛ ومع ذلك، فإنه فقط بشكل طفيف

في الشكل 1g، أبلغنا عن النتائج التي تم الحصول عليها لتقليل و بعد ساعة واحدة. إنه

توصيف المحفز والرواسب بعد التفاعل

تم فحص الرواسب الصلبة التي تم الحصول عليها في نهاية تجربة اختزال الذهب بواسطة مجهر إلكتروني نافذ عالي الدقة (HRTEM). كان قطر الجسيمات التي تم الحصول عليها من اختزال عبر CEC يتراوح من 100 نانومتر إلى 150 نانومتر (الشكل 2e) عند تشتته في الماء. في هذه الحالة، يتبنى الجسيم شكلًا كرويًا مع تجمعات (الشكل 2f). ومع ذلك، ينفتح الجسيم عند تشتته في الكحول، كاشفًا عن هيكل مكون من أسلاك نانوية وجسيمات كروية (الشكل التكميلي 14). باستخدام EDX، تمكنا من تأكيد أن الجسيمات تحتوي على عنصر الذهب (الشكل 2g والشكل التكميلي 15). تم تأكيد تركيب الجسيم من خلال البيانات التي تم الحصول عليها في XPS (الشكل التكميلي 16). ثم استخدمنا SAED وتحليل الصور للحصول على مؤشرات ميلر (hkl) والمسافة d (الشكل 2h) لأحد الجسيمات. قمنا بقياس مسافة d قدرها على مستوى (111)، الذي يتوافق جيدًا مع البيانات المبلغ عنها في الأدبيات (PDF#04-0784). هذه النتائج، جنبًا إلى جنب مع دراسة

عن تأثير الأكسجين

الاستخراج الانتقائي للذهب بواسطة CEC من محلولات ترشيح وحدة المعالجة المركزية

النفايات الإلكترونية، مثل وحدات المعالجة المركزية، ونفايات الطلاء الكهربائي، تحتوي على مجموعة متنوعة من المعادن، من بينها الذهب هو الأكثر قيمة لإعادة التدوير. اكتشفنا أنه يمكننا الاستفادة من قيود CEC في الظروف الهوائية.
ن

نقاش

طرق

المواد والمواد الكيميائية

تقليل المعادن باستخدام التحفيز الكهربائي بالاتصال

توفر البيانات

References

1. Chen, Y., Qiao, Q., Cao, J., Li, H. & Bian, Z. Precious metal recovery. Joule 5, 3097-3115 (2021).
2. Precious Metals E-Waste Recovery Market. Mark. Markets (2023).
3. Bullock, R. M. et al. Using nature’s blueprint to expand catalysis with Earth-abundant metals. Science 369, eabc3183 (2020).
4. Chen, Y. et al. Selective recovery of precious metals through photocatalysis. Nat. Sustain 4, 618-626 (2021).
5. Zupanc, A., Install, J., Jereb, M. & Repo, T. Sustainable and selective modern methods of noble metal recycling. Angew. Chem. Int. Ed. 62, e202214453 (2023).
6. Gras, M. et al. Ionic-liquid-based acidic aqueous biphasic systems for simultaneous leaching and extraction of metallic ions. Angew. Chem. Int. Ed. 57, 1563-1566 (2018).
7. Wu, H. et al. Selective Separation of Hexachloroplatinate(IV) Dianions Based on Exo-Binding with Cucurbit[6]uril. Angew. Chem. Int. Ed. 60, 17587-17594 (2021).
8. Li, F. et al. Highly efficient and selective extraction of gold by reduced graphene oxide. Nat. Commun. 13, 4472 (2022).
9. Mushtaq, F. et al. Magnetoelectric reduction of chromium(VI) to chromium(III). Appl. Mater. Today 26, 101339 (2022).
10. Chen, X.-Z. et al. Magnetoelectric micromachines with wirelessly controlled navigation and functionality. Mater. Horiz. 3, 113-118 (2016).
11. Liu, C. & Bard, A. J. Electrostatic electrochemistry at insulators. Nat. Mater. 7, 505-509 (2008).
12. Baytekin, H. T., Baytekin, B., Huda, S., Yavuz, Z. & Grzybowski, B. A. Mechanochemical activation and patterning of an adhesive surface toward nanoparticle deposition. J. Am. Chem. Soc. 137, 1726-1729 (2015).
13. Zhang, J. et al. Electrochemistry on tribocharged polymers is governed by the stability of surface charges rather than charging. Magnit. J. Am. Chem. Soc. 141, 5863-5870 (2019).
14. Cui, X. et al. Surprising tribo-catalytic conversion of and into flammable gases utilizing frictions of copper in water. ChemistrySelect 8, e202204146 (2023).
15. Wang, C. et al. Tribochemically controlled atom transfer radical polymerization enabled by contact electrification. Angew. Chem. Int. Ed. 62, e202309440 (2023).
16. Wang, Z. et al. Contact-electro-catalysis for the degradation of organic pollutants using pristine dielectric powders. Nat. Commun. 13, 1-9 (2022).
17. Lin, S., Chen, X. & Wang, Z. L. Contact electrification at the liquid-solid interface. Chem. Rev. 122, 5209-5232 (2022).
18. Berbille, A. et al. Mechanism for generating at water-solid interface by contact-electrification. Adv. Mater. 35, 2304387 (2023).
19. Zhao, Y. et al. The process of free radical generation in contact electrification at solid-liquid interface. Nano Energy 112, 108464 (2023).
20. Song, W.-Z. et al. Insulator polymers achieve efficient catalysis under visible light due to contact electrification. Water Res 226, 119242 (2022).
21. Chen, B. et al. Water-solid contact electrification causes hydrogen peroxide production from hydroxyl radical recombination in sprayed microdroplets. Proc. Natl Acad. Sci. 119, e2209056119 (2022).
22. Zhao, X., Su, Y., Berbille, A., Wang, Z. L. & Tang, W. Degradation of methyl orange by dielectric films based on contact-electrocatalysis. Nanoscale 15, 6243-6251 (2023).
23. Li, H. et al. A contact-electro-catalytic cathode recycling method for spent lithium-ion batteries. Nat. Energy 8, 1137-1144 (2023).
24. Su, Y., Berbille, A., Wang, Z. L. & Tang, W. Water-solid contact electrification and catalysis adjusted by surface functional groups. Nano Res 17, 3344-3351 (2023).
25. Dong, X. et al. Investigations on the contact-electro-catalysis under various ultrasonic conditions and using different electrification particles. Nano Energy 99, 107346 (2022).
26. Xia, C. et al. Confined local oxygen gas promotes electrochemical water oxidation to hydrogen peroxide. Nat. Catal. 3, 125-134 (2020).
27. Sun, L. L., Lin, S. Q., Tang, W., Chen, X. & Wang, Z. L. Effect of redox atmosphere on contact electrification of polymers. ACS Nano 14, 17354-17364 (2020).
28. Berson, J. A. Kinetics, thermodynamics, and the problem of selectivity: the maturation of an idea. Angew. Chem. Int. Ed. 45, 4724-4729 (2006).
29. Meroni, D., Djellabi, R., Ashokkumar, M., Bianchi, C. L. & Boffito, D. C. Sonoprocessing: from concepts to large-scale reactors. Chem. Rev. 122, 3219-3258 (2022).
30. Sperati, C. A. & Starkweather, H. W. Fluorine-containing polymers. II. Polytetrafluoroethylene. In: Fortschritte Der HochpolymerenForschung. Advances in Polymer Science, 2/4. Springer, Berlin, Heidelberg (1961).
31. Kresse, G. & Furthmüller, J. Efficient iterative schemes for ab initio total-energy calculations using a plane-wave basis set. Phys. Rev. B 54, 11169-11186 (1996).
32. Blöchl, P. E. Projector augmented-wave method. Phys. Rev. B 50, 17953-17979 (1994).
33. Perdew, J. P., Burke, K. & Ernzerhof, M. Generalized gradient approximation made simple. Phys. Rev. Lett. 77, 3865-3868 (1996).
34. Heyd, J., Scuseria, G. E. & Ernzerhof, M. Hybrid functionals based on a screened Coulomb. potential. J. Chem. Phys. 118, 8207-8215 (2003).
35. Su, Y. et al. Reduction of precious metal ions in aqueous solutions by contact-electro-catalysis, Materials Cloud Archive 2024.X. https://doi.org/10.24435/materialscloud:bv-O1 (2024).
36. Sun, D. T., Gasilova, N., Yang, S., Oveisi, E. & Queen, W. L. Rapid, selective extraction of trace amounts of gold from complex water mixtures with a metal-organic framework (MOF)/polymer composite. J. Am. Chem. Soc. 140, 16697-16703 (2018).
37. Hong, Y. et al. Precious metal recovery from electronic waste by a porous porphyrin polymer. Proc. Natl Acad. Sci. 117, 16174-16180 (2020).
38. Dwivedi, A. D., Dubey, S. P., Hokkanen, S., Fallah, R. N. & Sillanpää, M. Recovery of gold from aqueous solutions by taurine modified cellulose: An adsorptive-reduction pathway. Chem. Eng. J. 255, 97-106 (2014).
39. Chen, P., Liang, Y., Yang, B., Jia, F. & Song, S. In Situ Reduction of for efficient recovery of gold from thiosulfate solution by the 3D /Chitosan Aerogel. ACS Sustain. Chem. Eng. 8, 3673-3680 (2020).
40. Wang, C. et al. Highly selective recovery of from wastewater by thioctic acid modified Zr-MOF: Experiment and DFT calculation. Chem. Eng. J. 380, 122511 (2020).
41. Liu, L. et al. Preparation and characterization of chitosan/graphene oxide composites for the adsorption of and . Talanta 93, 350-357 (2012).
42. Wu, C. et al. Specific Recovery and In Situ Reduction of Precious Metals from Waste To Create MOF Composites with Immobilized Nanoclusters. Ind. Eng. Chem. Res. 56, 13975-13982 (2017).
43. Chand, R. et al. Selective adsorption of precious metals from hydrochloric acid solutions using porous carbon prepared from barley straw and rice husk. Miner. Eng. 22, 1277-1282 (2009).
44. Fujiwara, K., Ramesh, A., Maki, T., Hasegawa, H. & Ueda, K. Adsorption of platinum (IV), palladium (II) and gold (III) from aqueous solutions onto l-lysine modified crosslinked chitosan resin. J. Hazard. Mater. 146, 39-50 (2007).
45. Parajuli, D. et al. Selective recovery of gold by novel lignin-based adsorption gels. Ind. Eng. Chem. Res. 45, 8-14 (2006).
46. Wang, J., Li, J. & Wei, J. Adsorption characteristics of noble metal ions onto modified straw bearing amine and thiol groups. J. Mater. Chem. A 3, 18163-18170 (2015).
47. Liu, F., You, S., Wang, Z. & Liu, Y. Redox-active nanohybrid filter for selective recovery of gold from water. ACS EST Eng. 1, 1342-1350 (2021).
48. Ma, T. et al. Efficient gold recovery from E-waste via a chelatecontaining porous aromatic framework. ACS Appl. Mater. Interfaces 12, 30474-30482 (2020).

الشكر والتقدير

مساهمات المؤلفين

المصالح المتنافسة

معلومات إضافية

Reduction of precious metal ions in aqueous solutions by contact-electro-catalysis

Results

Prior to further experiments with various metal ions, we optimized the conditions of the reaction by successively studying the effects of catalyst loading, temperature, ionic strength, pH , and particle size on the reduction of by CEC, for 1 h (Supplementary Figs. 4 and 5). The observations are mostly consistent with previous literature reporting the performances of FEP for . The optimal catalyst loading is 1:5000 (FEP:Water) (Supplementary Fig. 4a) and the temperature is kept at (Supplementary Fig. 4b). Because of the charge screening effect arising under high ionic strength conditions , which results in a decreased electron exchange by water-solid CE, adding NaCl to the solutions slows down the reaction (Supplementary Fig. 4c). Similarly, adjusting the pH of the solution results in a decrease of the catalytic activity owing to the consequential increase of ion concentration (Supplementary Fig. 4d). In Supplementary Fig. 5a and b, particles of size were tested, showing that the catalytic efficiency improves as the particles size decreases from 30 to ; however, it only marginally

In Fig.1g, we reported the results obtained for the reduction of and , after 1 h . It

Characterization of the catalyst and the precipitate after reaction

The solid precipitates obtained at the end of the gold reduction experiment were examined by high-resolution transmission electron microscope (HRTEM). The diameter of the particles obtained by the reduction of via CEC ranges from 100 nm to 150 nm (Fig. 2e) when dispersed in water. In this case, the particle adopts a spherical shape with aggregates (Fig. 2f). However, the particle unfolds when dispersed in alcohol, revealing a structure made of nanowires and spherical particles (Supplementary Fig. 14). Using EDX, we could confirm that the particles contained gold element (Fig. 2g and Supplementary Fig. 15). The composition of the particle is confirmed by the data obtained in XPS (Supplementary Fig. 16). We then used SAED and image analysis to obtain the Miller indices (hkl) and d-spacing (Fig. 2h) of one of the particles. We measured a d-spacing of on (111) plane, which matches well with the data reported in the literature (PDF#04-0784). These results, combined with the study of the

About the influence of oxygen

Selective extraction of Gold by CEC from CPU leachates

E-waste, such as CPUs, and electroplating waste, contains a variety of metals, among which gold is the most valuable to recycle. We found out we could take advantage of the limitations of CEC in aerobic
a

Discussion

Methods

Reagents and materials

Metal reduction using contact-electro-catalysis