DOI: https://doi.org/10.1107/s1600576726002104
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/42232117
تاريخ النشر: 2026-04-02
المؤلف: Pablo Sánchez-Puga وآخرون
الموضوع الرئيسي: المواد السطحية والأنظمة الغروية
نظرة عامة
تقدم هذه القسم إعدادًا تجريبيًا جديدًا في جهاز قياس الانعكاس النيوتروني الأفقي FIGARO الذي يسهل القياس المتزامن للخصائص الهيكلية والميكانيكية لواجهات السوائل. من خلال دمج قياس الانعكاس النيوتروني مع رولوجيا القص الواجهية، طور الباحثون نظامًا يجمع بين رولوجيا الدوران مع حوض لانغموير، مما يتيح التحليل في الموقع لنفس العينة. تم تنفيذ برنامج مبتكر لجمع البيانات لمعالجة إشارات العزم والموقع الزاوي، مما يسمح بالحساب في الوقت الحقيقي للمعاملات الديناميكية الواجهية.
تم التحقق من فعالية هذا النهج المدمج من خلال دراسة أحادية DPPC عند واجهة الهواء/الماء، باستخدام مراحل مائية مختلفة لتحقيق تباينات مختلفة في قياس الانعكاس النيوتروني. أظهرت النتائج وجود علاقة قوية بين الخصائص الهيكلية والاستجابات الرولوجية الكلية، مما يكشف أنه مع ضغط الأحادية، تؤدي الحركة الجزيئية المنخفضة وترطيب مجموعة الرأس المعدل إلى زيادة المعاملات الديناميكية للقص الواجهية. هذا الإعداد مفيد بشكل خاص للتحقيق في ديناميات الأنظمة الواجهية، بما في ذلك توصيف الانتقالات الطورية وتأثيرات التركيب الجزيئي على الخصائص الرولوجية، مع الحفاظ أيضًا على المواد التجريبية.
مقدمة
تسلط مقدمة هذه الورقة البحثية الضوء على أهمية واجهات السوائل في كل من الأنظمة البيولوجية والتطبيقات التكنولوجية المختلفة. تؤكد على الاستكشاف العلمي المستمر للتجمعات فوق الجزيئية المكونة من كائنات نانوية كولودية متعددة الوظائف، بما في ذلك الجزيئات الأمفيلية والجسيمات النانوية. تتميز هذه الواجهات بتنظيم هيكلي معقد واستجابة غير خطية للتشوهات الميكانيكية، وهو أمر حاسم لفهم العمليات البيولوجية، وتطوير الأدوية، والتطبيقات الصناعية. تشمل الأمثلة البارزة أغشية الخلايا، والعوامل السطحية الرئوية، وأفلام الدموع، والتي لها صلة بقطاعات مثل الغذاء، والعناية الشخصية، والعلاج البيولوجي.
تناقش الورقة تقنيات مختلفة لتوصيف الهياكل الجزيئية الواجهية، وخاصة قياس الانعكاس النيوتروني (NR) وقياس الانعكاس بالأشعة السينية (XRR)، والتي تقدم رؤى حول الترتيبات الجزيئية على مقاييس مختلفة. يتم تسليط الضوء على NR لطبيعته الأقل تدخلاً وقدرته على تغيير تباين التشتت، مما يجعله مناسبًا للأنظمة اللينة الحساسة. تتناول المقدمة أيضًا التحديات في قياس رولوجيا الواجهة والتطورات الأخيرة في الإعدادات التجريبية التي تسمح بالقياسات الهيكلية والديناميكية المتزامنة. يقدم المؤلفون إعدادًا تجريبيًا جديدًا يدمج رولوجيا القص الواجهية مع قياس الانعكاس النيوتروني، مما يسهل الدراسات الشاملة لواجهات السوائل. هذا الإعداد فريد من نوعه في قدرته على إجراء قياسات عالية الحساسية على نفس العينة، مما يعزز فهم الأنظمة الواجهية.
طرق
يتضمن الإعداد التجريبي الموصوف في هذا القسم حوض لانغموير مصمم خصيصًا مدمجًا مع رولوجيا، مصمم خصيصًا للاستخدام في خط شعاع FIGARO في ILL. يتميز الحوض بحاجز متحرك واحد ومزود بدائرة أنبوب نحاسي لتنظيم درجة الحرارة. يتم مراقبة الضغط الواجهى باستخدام ميزان كيبورن الدقيق، بينما تسهل خلية حلقية مزدوجة الجدران ومسبار حلقي قياسات رولوجيا القص الواجهية. يقلل التصميم من تأثيرات السطح ويضمن دخول تدفق متماثل، مع محاذاة دقيقة بين مسبار الرولوجيا وهندسة الحوض. يثبت طاولة دعم مساعدة الإعداد على طاولة مضادة للاهتزاز في جهاز النيوترون، وتسمح كابينة مزودة بنوافذ كوارتز بظروف تجريبية محكومة.
تشمل المنهجية إعداد أحادية لانغموير من DPPC المخصب بالديتيريوم عند ضغوط واجهية مختلفة، تليها قياسات متزامنة للانعكاس النيوتروني والرولوجيا. تشير النتائج إلى أن واجهات DPPC تظهر سلوكًا لزجًا بشكل أساسي، حيث يتجاوز معامل الفقد باستمرار معامل التخزين، خاصة عند الضغوط الواجهية الأعلى. تؤكد الدراسة أن الخصائص الواجهية تتغير مع الضغط، مما يظهر انخفاضًا منهجيًا في ترطيب مجموعة الرأس وزيادة في سمك سلسلة الأسيلا عند الضغط. تتماشى النتائج مع الأدبيات الحالية، مما يشير إلى أن الإعداد يلتقط بشكل فعال السلوك الديناميكي للأحادية الفوسفوليبيدية تحت ظروف متغيرة، دون دليل على تكوين طبقات متعددة خلال الإطار الزمني التجريبي.
مناقشة
في هذا القسم، يوضح المؤلفون الاتصالات الكهربائية والإطار التشغيلي لإعداد تجريبي جديد مصمم للقياسات المتزامنة للانعكاس النيوتروني (NR) ورولوجيا الواجهة. يدمج النظام رولوجيا التواء Anton Paar MCR702 مع حوض لانغموير، كلاهما يتم التحكم فيه بواسطة كمبيوتر واحد. يسمح الإعداد بجمع أربعة إشارات تماثلية—الإزاحة الزاوية وإشارتين للعزم مع مكاسب مختلفة—تسهلها لوحة جمع بيانات USB. يتم التحكم في رولوجيا الحوض وحوض لانغموير من خلال برامج متخصصة (RheoCompass™ وFilmwareX، على التوالي)، مما يمكّن من إجراء تجارب آلية وملفات حركة حاجز معقدة. تهدف التحسينات المستقبلية إلى دمج التحكم في حوض لانغموير ضمن برنامج NOMAD لتحسين تزامن القياسات.
تُفصل الجوانب التشغيلية للإعداد، مع تسليط الضوء على أهمية وضع مسبار الرولوجيا بدقة عند الواجهة واستخدام برنامج LabVIEW™ مخصص لجمع البيانات ومعالجتها. تتضمن تحليل البيانات الرولوجية إجراءات تكرارية لفصل المساهمات الواجهية والكتلية، بينما يتم نمذجة بيانات NR باستخدام برنامج refnx للحصول على ملفات كثافة طول التشتت. يتحقق المؤلفون من أداء النظام من خلال دراسات متزامنة لأحادية DPPC، مما يظهر أن النهج المدمج يرتبط بشكل فعال بالتغيرات الهيكلية المجهرية مع الاستجابات الرولوجية الكلية. هذا الإعداد مفيد بشكل خاص للتحقيق في الظواهر الواجهية في أنظمة مختلفة، بما في ذلك تلك التي تتضمن تفاعلات جزيئية معقدة، ويقدم توفيرًا كبيرًا في المواد أثناء التجارب.
DOI: https://doi.org/10.1107/s1600576726002104
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/42232117
Publication Date: 2026-04-02
Author(s): Pablo Sánchez-Puga et al.
Primary Topic: Surfactants and Colloidal Systems
Overview
This section presents a novel experimental setup at the FIGARO horizontal neutron reflectometer that facilitates simultaneous measurement of structural and mechanical properties of liquid interfaces. By integrating neutron reflectometry with interfacial shear rheology, the researchers have developed a system that combines a rotational rheometer with a Langmuir trough, enabling in situ analysis of the same sample. An innovative data acquisition program has been implemented to process torque and angular position signals, allowing for real-time calculation of interfacial dynamic moduli.
The effectiveness of this combined approach was validated through the study of DPPC monolayers at the air/water interface, utilizing various aqueous subphases to achieve different neutron reflectometry contrasts. The results demonstrated a strong correlation between the structural characteristics and the macroscopic rheological responses, revealing that as the monolayer compresses, reduced molecular mobility and altered headgroup hydration lead to increased interfacial shear dynamic moduli. This setup is particularly advantageous for investigating the dynamics of interfacial systems, including the characterization of phase transitions and the effects of molecular composition on rheological properties, while also conserving experimental materials.
Introduction
The introduction of this research paper highlights the significance of fluid interfaces in both biological systems and various technological applications. It emphasizes the ongoing scientific exploration of supramolecular assemblies made up of multifunctional colloidal nano-objects, including amphiphilic molecules and nanoparticles. These interfaces are characterized by complex structural organization and a non-linear response to mechanical deformations, which are critical for understanding biological processes, drug development, and industrial applications. Notable examples include cell membranes, pulmonary surfactants, and tear films, which are relevant in sectors such as food, personal care, and biotherapeutics.
The paper discusses various techniques for characterizing interfacial molecular structures, particularly neutron reflectometry (NR) and X-ray reflectometry (XRR), which provide insights into molecular arrangements at different scales. NR is highlighted for its less invasive nature and ability to vary scattering contrast, making it suitable for delicate soft matter systems. The introduction also addresses the challenges in measuring interfacial rheology and the recent advancements in experimental setups that allow for simultaneous structural and dynamical measurements. The authors present a novel experimental setup that integrates interfacial shear rheometry with neutron reflectometry, facilitating comprehensive studies of fluid-fluid interfaces. This setup is unique in its capability to perform high-sensitivity measurements on the same sample, thereby enhancing the understanding of interfacial systems.
Methods
The experimental setup described in this section involves a custom-designed Langmuir trough integrated with a rheometer, specifically tailored for use at the FIGARO beamline at the ILL. The trough features a single moving barrier and is equipped with a temperature-regulating copper tube circuit. The interfacial pressure is monitored using a Kibron microbalance, while a double wall annular cell and a ring probe facilitate interfacial shear rheology measurements. The design minimizes meniscus effects and ensures symmetric flow entry, with precise alignment between the rheometer’s probe and the trough’s geometry. An auxiliary support table stabilizes the setup on the neutron instrument’s anti-vibration table, and a cabin with quartz windows allows for controlled experimental conditions.
The methodology includes the preparation of Langmuir monolayers of chain-deuterated DPPC at various interfacial pressures, followed by simultaneous neutron reflectometry and rheological measurements. The results indicate that the DPPC interfaces exhibit predominantly viscous behavior, with the loss modulus consistently exceeding the storage modulus, particularly at higher interfacial pressures. The study confirms that the interfacial properties change with pressure, showing a systematic decrease in headgroup hydration and an increase in acyl chain thickness upon compression. The findings align with existing literature, suggesting that the setup effectively captures the dynamic behavior of phospholipid monolayers under varying conditions, without evidence of multilayer formation during the experimental timeframe.
Discussion
In this section, the authors detail the electrical connections and operational framework of a novel experimental setup designed for simultaneous measurements of neutron reflectivity (NR) and interfacial rheology. The system integrates an Anton Paar MCR702 torsion rheometer with a Langmuir trough, both controlled by a single computer. The setup allows for the acquisition of four analogue signals—angular displacement and two torque signals with different gains—facilitated by a USB data acquisition board. The control of the rheometer and the Langmuir trough is managed through specialized software (RheoCompass™ and FilmwareX, respectively), enabling automated experiments and complex barrier movement profiles. Future enhancements aim to integrate Langmuir trough control within the NOMAD software for improved synchronization of measurements.
The operational aspects of the setup are elaborated, highlighting the importance of precise positioning of the rheometer’s probe at the interface and the use of custom LabVIEW™ software for data acquisition and processing. The analysis of rheological data involves iterative procedures to decouple interfacial and bulk contributions, while NR data is modeled using the refnx software to obtain scattering length density profiles. The authors validate the system’s performance through simultaneous studies of DPPC monolayers, demonstrating that the combined approach effectively correlates microscopic structural changes with macroscopic rheological responses. This setup is particularly advantageous for investigating interfacial phenomena in various systems, including those involving complex molecular interactions, and offers significant material savings during experiments.