DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-026-72160-x
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/42031718
تاريخ النشر: 2026-04-24
المؤلف: Ming Luo وآخرون
الموضوع الرئيسي: مواد البيروفسكايت وتطبيقاتها
نظرة عامة
في هذه الدراسة، يحقق المؤلفون في استخدام الجزيئات ذاتية التجميع (SAMs) كطبقات انتقائية للثقوب في خلايا الشمسية التانديم من البيروفيسكايت، مع معالجة التحديات التي تطرحها التوزيعات غير المتجانسة والتعبئة غير المنظمة التي تؤدي إلى خسائر الطاقة عند الواجهة. يقدمون SAM جديدة، Me-Ph2mPACz، التي يتم تخليقها من خلال استبدال ميتا ثنائي لمجموعات الديميثيل كاربازول على رابط الفينيل. يظهر هذا المركب الجديد طاقة امتصاص محسنة ويخفف من الروابط الهيدروجينية بين الجزيئات من خلال تفاعلات تكديس π-π، مما يؤدي إلى طبقة انتقائية للثقوب أكثر تجانسًا ومقاومة حرارية.
تساهم الخصائص الهيكلية المحسنة لـ Me-Ph2mPACz في تكوين متعدد الطبقات يبطئ من التبلور ويقلل من الإجهاد المتبقي في فيلم البيروفيسكايت. وبالتالي، تقلل هذه التكوينات من إعادة التركيب غير الإشعاعي عند الواجهة المدفونة، مما يؤدي إلى استخراج أكثر كفاءة للثقوب. أدى تنفيذ Me-Ph2mPACz في خلايا الطاقة الشمسية من البيروفيسكايت بجهد 1.68 فولت إلى خفض كبير في الخسائر غير الإشعاعية عند الواجهة من 168 مللي فولت إلى 124 مللي فولت وزيادة كفاءة تحويل الطاقة من 21.82% إلى 23.14%. في النهاية، تحقق خلايا الطاقة الشمسية التانديم من البيروفيسكايت والسيليكون كفاءة تحويل طاقة (PCE) رائدة تبلغ 33.40%، مع PCE معتمد قدره 32.45% في المختبر الوطني للطاقة المتجددة.
مقدمة
تناقش مقدمة هذه الورقة البحثية التقدم في خلايا الطاقة الشمسية المعكوسة من البيروفيسكايت المعالجة بالحلول (PSCs)، مع تسليط الضوء على فعاليتها من حيث التكلفة وقابليتها للتوسع، فضلاً عن توافقها مع الهياكل التانديم، مما يعزز جدواها التجارية. وصلت الكفاءات المعتمدة إلى 27.3% للخلايا ذات الوصلة الواحدة و34.85% لخلايا التانديم من البيروفيسكايت/السيليكون. يعد تطوير الجزيئات ذاتية التجميع (SAMs) كبدائل للمواد التقليدية لنقل الثقوب عاملاً مهماً يساهم في هذه التحسينات. تتميز SAMs بهيكلها الجزيئي الذي يتكون من مجموعة ربط، ورابط، ووحدة طرفية مترافقة، مما يسهل استخراج الثقوب بكفاءة ولكن يواجه تحديات تتعلق بالتجمع، مما قد يؤدي إلى أفلام غير متجانسة وزيادة في إعادة التركيب غير الإشعاعي.
لتخفيف التجمع في SAMs، يحدد البحث استراتيجيات متنوعة، بما في ذلك استخدام المذيبات المساعدة، والتشويب الجزيئي، وأنظمة co-SAM، التي تعزز تجانس الفيلم وتعزز التبلور المواتي لطبقات البيروفيسكايت. يقدم المؤلفون SAM جديدة، Me-Ph2mPACz، مصممة برابط حلقي بنزين ميتا-ثنائي الاستبدال الذي يحسن تفاعلات π-π مع تقليل تفاعلات الروابط الهيدروجينية. يؤدي هذا التصميم إلى ميكيلات أصغر وتكوين متعدد الطبقات أكثر تجانسًا، مما يؤدي إلى تحسين محاذاة مستويات الطاقة واستخراج الثقوب بكفاءة. أسفر دمج Me-Ph2mPACz في خلايا الطاقة الشمسية ذات فجوة نطاق واسعة من البيروفيسكايت عن زيادة في الكفاءة من 21.82% إلى 23.14%، بينما حققت الأجهزة التانديم كفاءة تحويل طاقة (PCE) رائدة تبلغ 32.40%. من الجدير بالذكر أن التكوين متعدد الطبقات أظهر استقرارًا حراريًا قويًا، حيث احتفظ بـ 83% من الكفاءة الأولية بعد 1000 ساعة من الشيخوخة عند درجات حرارة مرتفعة، مما يبرز إمكانات هذه الاستراتيجية في تصميم الجزيئات لتعزيز أداء الخلايا الشمسية من البيروفيسكايت.
طرق
يحدد قسم “الطرق” المواد المستخدمة في الدراسة، مع توضيح مواصفاتها وأهميتها لأهداف البحث. يعد اختيار المواد أمرًا حاسمًا لضمان صحة وموثوقية النتائج التجريبية. يتم إعطاء اهتمام خاص لجودة ومصدر المواد، بالإضافة إلى أي عمليات تحضيرية خضعت لها قبل التجربة.
بالإضافة إلى ذلك، قد يصف القسم إعداد التجربة، بما في ذلك أي معدات أو تكنولوجيا تم استخدامها لتسهيل جمع البيانات وتحليلها. تعتبر هذه النظرة الشاملة للمواد والطرق ضرورية لتكرار الدراسة وفهم سياق النتائج.
نتائج
تسلط النتائج المقدمة في هذه الدراسة الضوء على الخصائص المحسنة للطبقة الأحادية ذاتية التجميع (SAM) Me-Ph2mPACz مقارنةً بجزيء المرجع Me-PhpPACz. تؤكد تقنيات التوصيف، بما في ذلك مطيافية الرنين المغناطيسي النووي وحسابات نظرية الكثافة الوظيفية، أن Me-Ph2mPACz تظهر استقرارًا جزيئيًا أكبر، وطاقة امتصاص أعلى على NiOₓ (3.41 فولت مقابل 2.46 فولت)، ولحظة ثنائية أكبر (1.27 ديباي مقابل 1.18 ديباي). تساهم هذه الخصائص في تحسين التفاعلات بين الجزيئات وتعبئة أكثر ترتيبًا في SAM، كما يتضح من تحليلات حيود الأشعة السينية وتشتت الأشعة السينية بزاوية واسعة عند حدوث الاحتكاك (GIWAXS)، التي تشير إلى انعكاس مميز عند ~8° لـ Me-Ph2mPACz، مما يدل على تغطية جزيئية محسنة وتكديس π-π.
علاوة على ذلك، تترجم الخصائص المتفوقة لـ Me-Ph2mPACz إلى أداء أفضل في خلايا الطاقة الشمسية من البيروفيسكايت. تسهل SAM أفلام البيروفيسكايت الأكثر سلاسة مع تقليل الخشونة وعدد العيوب، مما يؤدي إلى تحسين نقل الشحنة وتقليل إعادة التركيب غير الإشعاعي، كما يتضح من مطيافية الفلورية الزمنية ومطيافية الامتصاص العابرة. تؤدي واجهة SAM/البيروفيسكايت المحسنة إلى كفاءة تحويل طاقة زائفة (PCE) أعلى تبلغ 24.58% لـ Me-Ph2mPACz، مقارنةً بـ 30.84% لتكوين الجهاز التانديم. بالإضافة إلى ذلك، تظهر الأجهزة المستندة إلى Me-Ph2mPACz استقرارًا تشغيليًا أفضل بشكل ملحوظ، حيث تحتفظ بـ 95% من كفاءتها الأولية بعد 1,000 ساعة من تتبع نقطة القدرة القصوى، مقارنةً بـ 88% من الاحتفاظ الذي لوحظ للأجهزة المستندة إلى Me-PhpPACz. تؤكد هذه النتائج على إمكانات Me-Ph2mPACz في تعزيز كفاءة واستقرار خلايا الطاقة الشمسية من البيروفيسكايت.
مناقشة
في هذه الدراسة، يقدم المؤلفون طبقة أحادية ذاتية التجميع (SAM)، Me-Ph2mPACz، مصممة من خلال استبدال ثنائي ميتا-ديميثيل-كاربازول، مما يعزز تفاعلات π-π لتقليل التجمع. تؤدي هذه البنية الجزيئية إلى تكوين متعدد الطبقات كثيف ومستقر حراريًا على الركيزة، مما يحسن واجهة SAM/البيروفيسكايت. تخفف الواجهة المحسنة من الإجهاد المتبقي، وتوازن الجهد السطحي، وتنسق مستويات الطاقة، مما يؤدي إلى استخراج فعال للثقوب وانخفاض ملحوظ في إعادة التركيب غير الإشعاعي. وبالتالي، تحقق خلايا الطاقة الشمسية ذات الوصلة الواحدة من البيروفيسكايت كفاءة تحويل طاقة (PCE) تبلغ 23.14%، بينما تصل خلايا التانديم من البيروفيسكايت والسيليكون إلى PCE معتمد قدره 32.45%.
تظهر الأجهزة التانديم المغلفة متانة ملحوظة، حيث تحافظ على الأداء الأولي بعد 1,000 ساعة من التعرض المستمر لإضاءة LED بقدرة 1 شمس عند 85 درجة مئوية في الهواء المحيط. تؤسس هذه الدراسة إطارًا جديدًا لتصميم جزيئات ذاتية التجميع عالية الأداء ودائمة لخلايا الطاقة الشمسية من البيروفيسكايت، مما يبرز إمكانات SAMs المهندسة في تعزيز كفاءة الخلايا الشمسية وطول عمرها.
DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-026-72160-x
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/42031718
Publication Date: 2026-04-24
Author(s): Ming Luo et al.
Primary Topic: Perovskite Materials and Applications
Overview
In this study, the authors investigate the use of self-assembled molecules (SAMs) as hole-selective layers in perovskite tandem solar cells, addressing the challenges posed by inhomogeneous distribution and disordered packing that lead to interfacial energy losses. They introduce a novel SAM, Me-Ph2mPACz, which is synthesized through meta-disubstitution of dimethylcarbazole moieties on a phenyl linker. This new compound demonstrates enhanced adsorption energy and mitigates intermolecular hydrogen bonding through π-π stacking interactions, resulting in a more uniform and thermoresistant hole-selective layer.
The improved structural properties of Me-Ph2mPACz contribute to a multilayer configuration that slows down crystallization and reduces residual stress in the perovskite film. Consequently, this configuration diminishes non-radiative recombination at the buried interface, leading to more efficient hole extraction. The implementation of Me-Ph2mPACz in 1.68 eV perovskite solar cells significantly lowers interfacial non-radiative losses from 168 mV to 124 mV and boosts power conversion efficiency from 21.82% to 23.14%. Ultimately, the perovskite-silicon tandem solar cells achieve a champion power conversion efficiency (PCE) of 33.40%, with a certified PCE of 32.45% at the National Renewable Energy Laboratory.
Introduction
The introduction of this research paper discusses the advancements in solution-processed inverted perovskite solar cells (PSCs), highlighting their cost-effectiveness and scalability, as well as their compatibility with tandem architectures, which enhances their commercial viability. Certified efficiencies have reached 27.3% for single-junction and 34.85% for perovskite/silicon tandem cells. A significant factor contributing to these improvements is the development of self-assembled molecules (SAMs) as alternatives to traditional hole-transporting materials. SAMs, characterized by their molecular structure comprising an anchoring group, a linker, and a conjugated terminal unit, facilitate efficient hole extraction but face challenges related to aggregation, which can lead to non-uniform films and increased non-radiative recombination.
To mitigate the aggregation of SAMs, the paper outlines various strategies, including the use of co-solvents, molecular doping, and co-SAM systems, which enhance film homogeneity and promote favorable crystallization of perovskite layers. The authors introduce a novel SAM, Me-Ph2mPACz, designed with a meta-disubstituted benzene-ring linker that optimizes π-π interactions while minimizing hydrogen-bonding interactions. This design results in smaller micelles and a more uniform multilayer configuration, leading to improved energy-level alignment and efficient hole extraction. The incorporation of Me-Ph2mPACz into wide-bandgap perovskite solar cells resulted in an efficiency increase from 21.82% to 23.14%, while tandem devices achieved a champion power conversion efficiency (PCE) of 32.40%. Notably, the multilayer configuration demonstrated robust thermal stability, maintaining 83% of initial efficiency after 1000 hours of aging at elevated temperatures, underscoring the potential of this molecular design strategy for enhancing the performance of perovskite photovoltaics.
Methods
The “Methods” section outlines the materials utilized in the study, detailing their specifications and relevance to the research objectives. The selection of materials is critical for ensuring the validity and reliability of the experimental results. Specific attention is given to the quality and source of the materials, as well as any preparatory processes they underwent prior to experimentation.
Additionally, the section may describe the experimental setup, including any equipment or technology employed to facilitate data collection and analysis. This comprehensive overview of materials and methods is essential for replicating the study and understanding the context of the findings.
Results
The results presented in this study highlight the enhanced properties of the self-assembled monolayer (SAM) Me-Ph2mPACz compared to the reference molecule Me-PhpPACz. Characterization techniques, including NMR spectroscopy and density-functional theory calculations, confirm that Me-Ph2mPACz exhibits greater molecular stability, higher adsorption energy on NiOₓ (3.41 eV vs. 2.46 eV), and a larger dipole moment (1.27 Debye vs. 1.18 Debye). These attributes contribute to improved intermolecular interactions and a more ordered packing in the SAM, as evidenced by X-ray diffraction and grazing-incidence wide-angle X-ray scattering (GIWAXS) analyses, which indicate a distinct reflection at ~8° for Me-Ph2mPACz, signifying enhanced molecular coverage and π-π stacking.
Furthermore, the superior properties of Me-Ph2mPACz translate into better performance in perovskite solar cells. The SAM facilitates smoother perovskite films with reduced roughness and fewer defects, leading to improved charge transport and reduced non-radiative recombination, as demonstrated by time-resolved photoluminescence and transient absorption spectroscopy. The optimized SAM/perovskite interface results in a higher pseudo-power conversion efficiency (PCE) of 24.58% for Me-Ph2mPACz, compared to 30.84% for the tandem device configuration. Additionally, devices based on Me-Ph2mPACz exhibit significantly better operational stability, retaining 95% of their initial efficiency after 1,000 hours of maximum power point tracking, in contrast to the 88% retention observed for Me-PhpPACz-based devices. These findings underscore the potential of Me-Ph2mPACz in enhancing the efficiency and stability of perovskite solar cells.
Discussion
In this study, the authors present a self-assembled monolayer (SAM), Me-Ph2mPACz, designed through meta-dual-dimethyl-carbazole substitution, which enhances π-π interactions to reduce aggregation. This molecular architecture results in a dense and thermally stable multilayer on the substrate, improving the SAM/perovskite interface. The optimized interface alleviates residual strain, equalizes surface potential, and aligns energy levels, leading to efficient hole extraction and a marked decrease in non-radiative recombination. Consequently, single-junction perovskite solar cells achieve a power conversion efficiency (PCE) of 23.14%, while perovskite-silicon tandem cells reach a certified PCE of 32.45%.
The encapsulated tandem devices demonstrate remarkable durability, maintaining initial performance after 1,000 hours of continuous exposure to 1-sun LED illumination at 85 °C in ambient air. This research establishes a new framework for the design of high-performance and durable self-assembled molecules for perovskite tandem photovoltaics, highlighting the potential of engineered SAMs in enhancing solar cell efficiency and longevity.