DOI: https://doi.org/10.5194/gmd-19-1833-2026
تاريخ النشر: 2026-03-04
المؤلف: Rostislav Kouznetsov وآخرون
الموضوع الرئيسي: كيمياء الغلاف الجوي والهباء الجوي
نظرة عامة
تسلط الأبحاث الضوء على تناقض حرج في تطبيق مفهوم سرعة الترسيب ($V_d$) في الدراسات الجوية، وخاصة فيما يتعلق بالهباء الجوي المحيط. تكشف أن النسبة المتوقعة بين تدفق الترسيب وتركيز الهباء الجوي غالبًا ما تفشل، خاصة بالنسبة للجزيئات ذات الأقطار الديناميكية الهوائية بين 0.1 و 2 ميكرومتر. يُعزى هذا التباين إلى تأثيرات تقسيم الغاز-الجسيم، وخاصة فيما يتعلق بنترات الأمونيوم، التي تعطل العلاقة بين التدفقات المرصودة والتركيزات. تستخدم الدراسة نموذج SILAM لنقل الكيمياء لإظهار أن التدفق العمودي للكتلة الإجمالية للهباء الجوي يتأثر أكثر بتفاعلات الغاز-الجسيم بالقرب من الأسطح بدلاً من الترسيب المباشر للجسيمات.
تشير النتائج إلى أن سرعة الترسيب الظاهرة ($V_{d,a}$)، المستمدة من الملاحظات التجريبية، يمكن أن تختلف بشكل كبير عن سرعة الترسيب الحقيقية، مع اختلاف القيم المبلغ عنها بمقدار يصل إلى مرتبتين من حيث الحجم عبر دراسات مختلفة. يجادل المؤلفون بأن وجود مكونات شبه متطايرة يعقد العلاقة أكثر، مما يشير إلى أن النماذج التي تعتمد على تطبيق بسيط لسرعة الترسيب دون الأخذ في الاعتبار تحويلات الطور قد تؤدي إلى توقعات غير دقيقة. يوصون باستخدام مخططات ترسيب أكثر قوة تعتمد على الفيزياء، مثل تلك التي اقترحها كوزنتسوف وسوفييف (2012)، لالتقاط تعقيدات سلوك الهباء الجوي في الظروف المحيطة بشكل أفضل. بشكل عام، تؤكد الأبحاث على ضرورة اختبار النسبة بين التدفقات والتركيزات بشكل صريح في الدراسات الميدانية لتحسين دقة النماذج الجوية.
مقدمة
تناقش مقدمة ورقة البحث أهمية الترسيب الجاف كآلية لإزالة الأنواع الغازية والجسيمات من الغلاف الجوي. تعرف تدفق الترسيب \( F \) على أنه كمية المادة المترسبة لكل وحدة مساحة لكل وحدة زمن، وعادة ما يتم نمذجته كـ \( F = V_d \cdot C \)، حيث \( V_d \) هو سرعة الترسيب و \( C \) هو التركيز عند ارتفاع مرجعي. تستند هذه العلاقة إلى عدة افتراضات، بما في ذلك ظروف شبه مستقرة وغياب المصادر أو المصارف بين الارتفاع المرجعي والسطح. تسلط الورقة الضوء على أنه إذا تم انتهاك هذه الافتراضات، فقد لا تحتفظ النسبة بين التدفق والتركيز، مما يجعل مفهوم سرعة الترسيب غير قابل للتطبيق.
يفرق المؤلفون بين تعريفين لسرعة الترسيب: التقليدي \( V_d \) من المعادلة (1) و”سرعة الترسيب الظاهرة” \( V_{d,a} = \frac{F}{C} \)، التي يمكن أن تختلف بناءً على ظروف القياس. يلاحظون أنه بينما تكون كلا التعريفين متكافئين بموجب الافتراضات الأصلية، فقد أفادت العديد من الدراسات بوجود تباينات في سرعات الترسيب، خاصة بالنسبة للهباء الجوي في نطاق حجم وضع التراكم. تهدف الورقة إلى استكشاف هذه التباينات، مع التركيز على ترسيب نترات الأمونيوم \( (NH_4NO_3) \) واستخدام نموذج نقل الكيمياء لتحليل العمليات التي تؤثر على تدفقات الجسيمات والترسيب. من المتوقع أن توضح النتائج العلاقة بين سرعات الترسيب الظاهرة المرصودة وتلك التي تتنبأ بها النماذج الميكانيكية.
طرق
في هذه الدراسة، استخدم المؤلفون نموذج SILAM (نظام النمذجة المتكاملة لتكوين الغلاف الجوي) لنقل الكيمياء لتقييم قدرته على إعادة إنتاج سرعات الترسيب المرصودة. يتضمن SILAM مخططات نقل محافظة على الكتلة ومخطط ترسيب جسيمات ميكانيكي، والذي يشمل تشكيل الهباء الجوي غير العضوي الثانوي وتوازن الغاز-الجسيم لنترات الأمونيوم (NH₄NO₃). يبسط النموذج تفاعل الغازات مع الهباء الجوي المختلط، مما قد يؤدي إلى تقديرات مفرطة لتركيزات الطور الغازي، ولكنه من المتوقع أن يقدم نتائج دقيقة نوعيًا. من الجدير بالذكر أن SILAM لا يأخذ في الاعتبار الانبعاثات الثانوية لـ NH₃ المترسبة، حيث يعامل الانبعاثات بشكل مستقل عن عمليات الترسيب.
تم إجراء محاكيتين: الأولى أعادت تمثيل حملة ميدانية في موقع غابة سبولدر، باستخدام بيانات الأرصاد الجوية ECMWF ERA5 وإعداد متماشي مع خدمة مراقبة الغلاف الجوي كوبرنيكوس (CAMS). سمحت هذه المحاكاة بالمقارنة المباشرة بين التركيزات المودلة والمقاسة لـ PM₂.₅ وNH₃ وHNO₃ وNH₄NO₃. استخدمت المحاكاة الثانية إعداد عمود مفرد مثالي لتحليل تدفقات الجسيمات عند الارتفاع المرجعي مقابل الترسيب السطحي الفعلي، مع التركيز على تقسيم الغاز-الجسيم والترسيب الجاف دون عمليات النقل المنتظمة. استخدمت هذه المحاكاة دقة عمودية تبلغ 1 متر وكانت مدفوعة ببيانات أرصاد جوية ساعة لمدة 72 ساعة. تم تحليل النتائج من كلا المحاكيتين لتقييم أداء النموذج في توقع ديناميات الترسيب وسلوك الهباء الجوي.
مناقشة
في قسم المناقشة هذا، يحلل المؤلفون تأثير الهباء الجوي شبه المتطاير المحيط على تدفقات الجسيمات وسرعات الترسيب الظاهرة، مع التركيز بشكل خاص على نترات الأمونيوم (NH₄NO₃). يتنبأ نموذج SILAM بسرعات ترسيب منخفضة للجسيمات دون الميكرومتر، مما يتناقض مع السرعات الأعلى التي لوحظت في التجارب الميدانية. يوضح المؤلفون أن التدفق النزولي للجسيمات يتم التحكم فيه بشكل أساسي بواسطة ترسيب الطور الغازي بدلاً من الترسيب المباشر للجسيمات، مما يؤدي إلى تدفق نزولي صافي لـ NH₄NO₃ بسبب عمليات تحويل الغاز-الجسيم. يؤكدون أن وجود NH₄NO₃ يؤثر بشكل كبير على سرعات الترسيب الظاهرة لكل من NH₃ وHNO₃، والتي تحكمها تركيزاتها وتحلل NH₄NO₃.
يستكشف المؤلفون أيضًا الظروف التي تهيمن فيها الأنواع شبه المتطايرة على تدفقات الجسيمات، ويستنتجون أن تركيزات الهباء الجوي الخامل يجب أن تكون مرتفعة للغاية للتأثير على التدفق النزولي الصافي. كما يناقشون كينتيكيات توازن الغاز-الجسيم، مشيرين إلى أنه بينما يُفترض غالبًا أن التحويل الفوري يحدث، يمكن أن تختلف معدلات التحويل الفعلية بناءً على الظروف البيئية. تشير النتائج إلى أن العلاقة بين تدفقات الجسيمات والتركيزات معقدة وليست دائمًا متناسبة، خاصة في الظروف المحيطة حيث تكون تفاعلات الغاز-الجسيم مهمة. يوصي المؤلفون بأن تتضمن النماذج الجوية كل من تقسيم الغاز-الجسيم وعمليات الترسيب لمحاكاة سلوك الجسيمات بدقة، داعين إلى معايرة دقيقة لبارامترات سرعة الترسيب بناءً على خصائص الجسيمات المحددة جيدًا.
DOI: https://doi.org/10.5194/gmd-19-1833-2026
Publication Date: 2026-03-04
Author(s): Rostislav Kouznetsov et al.
Primary Topic: Atmospheric chemistry and aerosols
Overview
The research highlights a critical inconsistency in the application of the concept of deposition velocity ($V_d$) in atmospheric studies, particularly concerning ambient aerosols. It reveals that the expected proportionality between deposition flux and aerosol concentration often fails, especially for particles with aerodynamic diameters between 0.1 and 2 µm. This discrepancy is attributed to gas-particle partitioning effects, particularly involving ammonium nitrate, which disrupts the relationship between observed fluxes and concentrations. The study employs the SILAM chemistry-transport model to demonstrate that the vertical flux of total aerosol mass is influenced more by gas-particle interactions near surfaces than by direct particle deposition.
The findings indicate that the apparent deposition velocity ($V_{d,a}$), derived from experimental observations, can differ significantly from the true deposition velocity, with reported values varying by up to two orders of magnitude across different studies. The authors argue that the presence of semi-volatile components complicates the relationship further, suggesting that models relying on a simplistic application of deposition velocity without accounting for phase conversions may lead to inaccurate predictions. They recommend using more robust, physics-based deposition schemes, such as those proposed by Kouznetsov and Sofiev (2012), to better capture the complexities of aerosol behavior in ambient conditions. Overall, the research underscores the necessity of explicitly testing the proportionality between fluxes and concentrations in field studies to improve the accuracy of atmospheric models.
Introduction
The introduction of the research paper discusses the significance of dry deposition as a mechanism for removing gaseous and particulate species from the atmosphere. It defines the deposition flux \( F \) as the amount of a substance deposited per unit area per unit time, typically modeled as \( F = V_d \cdot C \), where \( V_d \) is the deposition velocity and \( C \) is the concentration at a reference height. This relationship is predicated on several assumptions, including quasi-steady-state conditions and the absence of sources or sinks between the reference height and the surface. The paper highlights that if these assumptions are violated, the proportionality between flux and concentration may not hold, rendering the concept of deposition velocity inapplicable.
The authors differentiate between two definitions of deposition velocity: the traditional \( V_d \) from Eq. (1) and an “apparent deposition velocity” \( V_{d,a} = \frac{F}{C} \), which can vary based on measurement conditions. They note that while both definitions are equivalent under the original assumptions, many studies have reported discrepancies in deposition velocities, particularly for aerosols in the accumulation-mode size range. The paper aims to explore these discrepancies, focusing on the deposition of ammonium nitrate \( (NH_4NO_3) \) and utilizing a chemistry-transport model to analyze the processes influencing particle fluxes and deposition. The findings are expected to clarify the relationship between observed apparent deposition velocities and those predicted by mechanistic models.
Methods
In this study, the authors employed the SILAM (System for Integrated modeling of Atmospheric composition) Eulerian chemistry-transport model to assess its capability in reproducing observed deposition velocities. SILAM incorporates mass-conservative transport schemes and a mechanistic particle deposition scheme, which includes secondary inorganic aerosol formation and gas-particle equilibrium for ammonium nitrate (NH₄NO₃). The model simplifies the interaction of gases with mixed aerosols, potentially leading to overestimated gas-phase concentrations, but is expected to yield qualitatively accurate results. Notably, SILAM does not account for secondary emissions of deposited NH₃, treating emissions independently from deposition processes.
Two simulations were conducted: the first replicated a field campaign at the Speulder forest site, utilizing ECMWF ERA5 meteorology and a setup aligned with the Copernicus Atmosphere Monitoring Service (CAMS). This simulation allowed for direct comparison of modeled and measured concentrations of PM₂.₅, NH₃, HNO₃, and NH₄NO₃. The second simulation employed an idealized single-column setup to analyze particle fluxes at reference height versus actual surface deposition, focusing on gas-particle partitioning and dry deposition without regular transport processes. This simulation utilized a vertical resolution of 1 m and was driven by hourly meteorological data for a 72-hour period. The results from both simulations were analyzed to evaluate the model’s performance in predicting deposition dynamics and aerosol behavior.
Discussion
In this discussion section, the authors analyze the impact of ambient semi-volatile aerosols on particle fluxes and apparent deposition velocities, particularly focusing on ammonium nitrate (NH₄NO₃). The SILAM model predicts low deposition velocities for sub-micron particles, contrasting with higher velocities observed in field experiments. The authors illustrate that the downward flux of particles is primarily controlled by gas-phase deposition rather than direct particle deposition, leading to a net downward flux of NH₄NO₃ due to gas-particle conversion processes. They emphasize that the presence of NH₄NO₃ significantly influences the apparent deposition velocities of both NH₃ and HNO₃, which are governed by their concentrations and the decomposition of NH₄NO₃.
The authors further explore the conditions under which semi-volatile species dominate particle fluxes, concluding that concentrations of inert aerosols must be exceedingly high to affect the net downward flux. They also discuss the kinetics of gas-particle equilibration, noting that while instantaneous conversion is often assumed, actual conversion rates can vary based on environmental conditions. The findings suggest that the relationship between particle fluxes and concentrations is complex and not always proportional, particularly in ambient conditions where gas-particle interactions are significant. The authors recommend that atmospheric models incorporate both gas-particle partitioning and deposition processes to accurately simulate particle behavior, advocating for a careful calibration of deposition velocity parameters based on well-defined particle characteristics.