DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-024-07244-z
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/38622268
تاريخ النشر: 2024-04-15
المؤلف: Sambit Mitra وآخرون
الموضوع الرئيسي: المواد ثنائية الأبعاد والتطبيقات
نظرة عامة
في هذا القسم، يوضح المؤلفون نموذجهم النظري وتطبيقه على طبقة أحادية من نيتريد البورون السداسي (hBN) الملبس بالليزر، كما تم وصفه في المرجع 5. يظهرون أن حقل الضوء القوي تحت الرنان، مع استقطاب متماشي مع تناظر البلورة، يحفز قفزات غير خطية متماسكة (CNNN) تتحكم فيها الموجة، مما يكسر تناظر عكس الزمن. هذه الظاهرة تحقق فعليًا نظيرًا ضوئيًا لنموذج هالدان، مع إمكانية تعديل معلمات النموذج على مقاييس زمنية دون دورة الليزر.
تشير النتائج إلى أن دوران شكل الموجة الضوئية يغير كل من الحجم والموقع لفجوة الطاقة، مما يسهل تبديل استقطاب الوادي غير الرنان في طبقة hBN العازلة، كما تم تأكيده من خلال قياسات الاستقطاب الضوئي المتزامن. تمتد الدراسة إلى مقياس الزمن القليل من الفمتوثانية وتقترح تطبيقات محتملة في مواد متنوعة، بما في ذلك تلك ذات فجوات طاقة بصرية كبيرة. العمر التقديري للوادي في hBN حوالي 60 فمتوثانية عند درجة حرارة الغرفة، وهو ما يتوافق مع حوالي تسع دورات ضوئية. يقترح المؤلفون أن نتائجهم تمهد الطريق لأبحاث مستقبلية حول مفاتيح فائقة السرعة في درجة حرارة الغرفة باستخدام حقول ضوئية مصممة، مع تسليط الضوء على الطبيعة القابلة للعكس والمستقرة للتناظر لتعديل فجوة الطاقة المدفوعة بالموجة مع الحفاظ على تماسك الإلكترون. قد توفر هذه الطريقة أيضًا وسيلة جديدة لإنشاء مجالات بحجم الميكرومتر بخصائص إلكترونية متميزة من خلال أشكال موجية ضوئية مصممة، على غرار نمط موير.
طرق
في هذا القسم، يوضح المؤلفون إعداد التجربة الذي يتضمن نظام ليزر بالأشعة تحت الحمراء المتوسطة يعتمد على تضخيم النبضات الموجية البارامترية الضوئية (OPCPA). مصدر الليزر هو ليزر Yb Innoslab بقدرة 1 ميكرومتر، والذي يولد نبضات البذور والضخ لـ OPCPA، مما يؤدي إلى نبضات ناتجة مركزة عند طول موجي قدره 2.03 ميكرومتر مع معدل تكرار قدره 100 كيلو هرتز. تراوحت القدرة المتوسطة المحققة خلال التجارب من 5.5 إلى 6 واط، مع مدة نبضات تقارب 25 فمتوثانية.
لتوصيف مدة النبضة، استخدم المؤلفون تقنيات البوابة الضوئية ذات التردد المحللة (FROG)، مستفيدين من إعداد تم تطويره داخليًا. حدثت توصيف نبضات الليزر بعد أن مرت عبر مقياس تداخل، تحديدًا قبل دخول الهدف العاكس للمجهر. تم توصيف نبضات 1 ميكرومتر باستخدام توليد التوافقيات الثانية (SHG) FROG في بلورة البورات الباريوم بيتا، بينما تم تحليل نبضات 2 ميكرومتر من خلال توليد التوافقيات الثالثة على الزجاج (NBK7)، وكلاهما تم في هندسة غير متوازية. يتم تقديم نتائج هذه التوصيفات في الأقسام التالية من الورقة.
نقاش
في هذا القسم، يستكشف المؤلفون التلاعب ببنية النطاق لنيتريد البورون السداسي (hBN) أحادي الطبقة باستخدام شكل موجة ضوئية مصممة تشبه شكل ثلاثي الفصوص. يتم توليد هذه الموجة من خلال دمج حقلين ضوئيين دائريين مستقطبين يدوران في اتجاهين عند ترددات $\omega$ و $2\omega$. يتسبب تفاعل هذا الضوء مع بلورة hBN في تحفيز قفزات جارة معقدة (CNNN)، والتي تكسر تناظر عكس الزمن وتعدل فجوة الطاقة عند وادي K و K’. يمكن أن تتجاوز فجوة الطاقة الفعالة 5 إلكترون فولت تحت ظروف تجريبية، مما يؤدي إلى تذبذبات في تجمعات الوادي مع دوران شكل ثلاثي الفصوص، مما يظهر تعديلًا في بنية النطاق يتناقض مع الوادي.
كما يوضح المؤلفون إعداد التجربة، الذي يتضمن قياس استقطاب الوادي من خلال الاستجابة غير الخطية لحقل الضوء التجريبي. يتم التحكم في اتجاه شكل ثلاثي الفصوص من خلال تأخير زمني دون دورة بين مكوني الضوء، مما يسمح بالتلاعب الدقيق في ديناميات الوادي. تشير النتائج إلى أن استقطاب الوادي يتذبذب مع دورية قدرها 120°، مما يعكس التغيرات الأساسية في بنية النطاق الناتجة عن حقل الضوء. بالإضافة إلى ذلك، تسلط الدراسة الضوء على أهمية كل من اتجاه الجهد المتجه وخصائص الحقل الدافع في تحديد ديناميات إثارة الوادي، حيث يلعب الأول دورًا رئيسيًا في الظواهر الملاحظة. تشير النتائج إلى تطبيقات محتملة في أجهزة الواديترونيك، مستفيدة من التعديلات الناتجة عن الضوء في الخصائص الإلكترونية في المواد ثنائية الأبعاد.
DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-024-07244-z
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/38622268
Publication Date: 2024-04-15
Author(s): Sambit Mitra et al.
Primary Topic: 2D Materials and Applications
Overview
In this section, the authors elaborate on their theoretical model and its application to a laser-dressed hexagonal boron nitride (hBN) monolayer, as initially described in reference 5. They demonstrate that a below-resonant strong light field, with polarization aligned to the crystal symmetry, induces a waveform-controlled coherent non-linear hopping (CNNN) that breaks time-reversal symmetry. This phenomenon effectively realizes a light analogue of the Haldane model, with the model parameters being adjustable on sub-laser-cycle timescales.
The findings indicate that the rotation of the light waveform alters both the magnitude and location of the bandgap, facilitating non-resonant valley polarization switching in the insulating hBN monolayer, as confirmed through time-resolved optical harmonic polarimetry. The study extends valleytronics to the few-femtosecond timescale and suggests potential applications in various materials, including those with large optical bandgaps. The estimated valley lifetime in hBN is approximately 60 femtoseconds at ambient temperature, which corresponds to about nine optical cycles. The authors propose that their results pave the way for future research into room-temperature ultrafast switches using tailored light fields, highlighting the symmetry-robust, reversible nature of the waveform-driven bandgap modification while maintaining electron coherence. This approach may also provide a novel method for creating micrometre-sized domains with distinct electronic properties through patterned light waveforms, akin to Moiré patterning.
Methods
In this section, the authors detail the experimental setup involving a mid-infrared laser system based on optical parametric chirped-pulse amplification (OPCPA). The laser source is a 1 µm Innoslab Yb laser, which generates seed and pump pulses for the OPCPA, resulting in output pulses centered at a wavelength of 2.03 µm with a repetition rate of 100 kHz. The average power achieved during the experiments ranged from 5.5 to 6 W, with pulse durations approximately 25 fs.
To characterize the pulse duration, the authors employed frequency-resolved optical gating (FROG) techniques, utilizing an in-house developed setup. The characterization of the laser pulses occurred after they traversed an interferometer, specifically before entering the reflective objective of the microscope. The 1 µm pulses were characterized using second-harmonic generation (SHG) FROG in a beta-barium borate crystal, while the 2 µm pulses were analyzed through surface third-harmonic generation FROG on glass (NBK7), both conducted in a non-collinear geometry. The results of these characterizations are presented in subsequent sections of the paper.
Discussion
In this section, the authors explore the manipulation of the band structure of monolayer hexagonal boron nitride (hBN) using a tailored light waveform that resembles a trefoil shape. This waveform is generated by combining two counter-rotating circularly polarized light fields at frequencies $\omega$ and $2\omega$. The interaction of this light with the hBN crystal induces complex next-nearest neighbor (CNNN) hoppings, which break time-reversal symmetry and modify the bandgap at the K and K’ valleys. The effective bandgap can exceed 5 eV under experimental conditions, leading to oscillations in valley populations as the trefoil waveform is rotated, demonstrating a valley-contrasting band structure modification.
The authors also detail the experimental setup, which involves measuring the valley polarization through the nonlinear response of a probe light field. The trefoil waveform’s orientation is controlled by a subcycle time delay between the two light components, allowing for precise manipulation of the valley dynamics. The results indicate that the valley polarization oscillates with a periodicity of 120°, reflecting the underlying band structure changes induced by the light field. Additionally, the study highlights the importance of both the vector potential orientation and the helicity of the driving field in determining the valley excitation dynamics, with the former playing a dominant role in the observed phenomena. The findings suggest potential applications in valleytronic devices, leveraging light-induced modifications of electronic properties in two-dimensional materials.