DOI: https://doi.org/10.1093/nsr/nwaf253
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/41040481
تاريخ النشر: 2025-06-23
المؤلف: Changming Yue وآخرون
الموضوع الرئيسي: الفيزياء النظرية والحسابية
نظرة عامة
تقدم الهوية الحديثة للتوصيل الفائق تحت ضغط محيط في النيكلات ثنائية الطبقة ذات الأفلام الرقيقة فرصًا كبيرة لاستكشاف الهياكل الإلكترونية لهذه الفئة الجديدة من الموصلات الفائقة ذات درجة الانتقال العالية ($T_C$). تطور هذه الدراسة نموذج هوبارد متعدد المدارات للنظام ذي الأفلام الرقيقة من خلال دمج الحسابات من أولى المبادئ مع بيانات مجهر الإلكترون الناقل الماسح (STEM)، والتي تشير إلى شبكة ذات تناظر أعلى. يتم اشتقاق معلمات التفاعل باستخدام تقريب الطور العشوائي المقيد (cRPA).
باستخدام نظرية الوظائف الكثافة (DFT) بالتزامن مع نظرية المجال الديناميكي العنقودي (CDMFT)، واستغلال طرد كولوم على الموقع المحسوب بواسطة cRPA ($U$) جنبًا إلى جنب مع ملء الإلكترون المحدد تجريبيًا ($n$)، ينجح النموذج في إعادة إنتاج أسطح فيرمي الملاحظة في تجارب طيفية الانبعاث الضوئي المعتمد على الزاوية (ARPES). من الجدير بالذكر أن طوبولوجيا سطح فيرمي المميزة، التي تختلف عن نتائج DFT+$U$ البسيطة، تؤكد على التأثير الحاسم لآثار الترابط. يكشف نهج معدل لتقريب الطور العشوائي (RPA) عن عدم استقرار كبير في اقتران الموجة $s^{±}$، مدفوعًا بتقلبات الدوران القوية الناشئة عن تعشيق سطح فيرمي بين النطاقات المميزة بشكل أساسي بواسطة مدارات $d_{z^2}$. تؤكد هذه النتائج على الكفاءة الكمية لطريقة DFT+cRPA+CDMFT في تحديد معلمات الهيكل الإلكتروني المرتبط بدقة دون الحاجة إلى ضبط دقيق، وتقترح أن آثار الترابط المتوسطة الملاحظة قد تفسر بداية $T_C$ المماثلة في كل من النيكلات ثنائية الطبقة المضغوطة والنيكلات ثنائية الطبقة ذات الأفلام الرقيقة المتوترة.
مقدمة
تسلط المقدمة الضوء على الاهتمام الكبير بالتوصيل الفائق عالي الحرارة تحت الضغط في النيكلات رادلسدن-بوبير (RP)، مع التأكيد على التحديات التي تطرحها ظروف الضغط العالي لقياسات الخصائص. تشمل التطورات الحديثة اكتشاف التوصيل الفائق تحت ضغط محيط في أفلام النيكلات ثنائية الطبقة النامية على ركائز SrLaAlO₄، مما يفتح آفاق جديدة للتحقيقات التجريبية. من الجدير بالذكر أن الخصائص الهيكلية لهذه الأفلام، وخاصة إطالة ثوابت الشبكة خارج المستوى تحت الضغط الانضغاطي، تتناقض مع تلك الخاصة بالمواد الضخمة ذات الضغط غير المتساوي، مما يثير تساؤلات حول تأثير الترابط بين الطبقات عبر المدار $d_{z^2}$ على التوصيل الفائق.
تعد الاستكشافات النظرية للهيكل الإلكتروني ضرورية لفهم الآليات التوصيلية في هذه المواد، مع استمرار النقاشات حول آثار الترابط في النيكلات ثنائية الطبقة تحت الضغط العالي. تسهل توفر أفلام النيكلات ثنائية الطبقة تحت ضغط محيط تجارب طيفية الانبعاث الضوئي المعتمد على الزاوية (ARPES)، والتي توفر معيارًا لمعالجة هذه الأسئلة النظرية. تهدف هذه الدراسة إلى التحقيق في الهيكل الإلكتروني المرتبط وآلية الاقتران لأفلام النيكلات ثنائية الطبقة التوصيلية، باستخدام المعلمات الهيكلية المستمدة من التجارب وتحقيق توافق كمي مع أسطح فيرمي ARPES دون الحاجة إلى ضبط المعلمات.
طرق
في هذا القسم، يصف المؤلفون الطرق التجريبية المستخدمة لتحليل الخصائص الهيكلية لأفلام النيكلات ثنائية الطبقة التوصيلية النامية، مع التركيز بشكل خاص على دوران الأوكتاهيدرات الأكسجينية باستخدام مجهر الإلكترون الناقل الماسح (STEM). تكشف التحليلات أن الأفلام، التي نمت على ركائز SrLaAlO4، تظهر شبكة ذات تناظر أعلى مقارنةً بنظيراتها الضخمة تحت ضغط محيط، والتي عادةً ما تعرض نمط دوران $a^{-}a^{-}c^{0}$ في بلورات La$_3$Ni$_2$O$_7$ الضخمة. يتميز هذا النمط بدورات عكسية للأوكتاهيدرات NiO$_6$ على طول المحاور $[100]_{pc}$ و $[010]_{pc}$، مع الحفاظ على عدم وجود دوران على طول المحور $[001]_{pc}$، مما يؤدي إلى انقسام مواضع الأكسجين في إسقاطات محددة.
في المقابل، يتماشى فيلم La$_{2.85}$Pr$_{0.15}$Ni$_2$O$_7$ بشكل أقرب مع نمط تناظر عالي $a^{0}a^{0}a^{0}$، والذي يفتقر إلى انقسام مواضع الأكسجين. يقدم المؤلفون صورًا مفصلة من مجال الضوء الساطع الحلقي (ABF) توضح الاختلافات في أشكال واصطفافات ذرات الأكسجين بين الفيلم والمحاكاة الضخمة. من الجدير بالذكر أن ذرات الأكسجين في الفيلم تبدو أكثر استدارة وتظهر اصطفافًا أكثر اتساقًا، مما يشير إلى أن عملية النمو الإبيتاكسي تخفف من دورات الأوكتاهيدرات، مما يعزز تناظر الشبكة وقد يؤثر على تداخل المدارات وتفاعلات الربط بين ذرات Ni و O. يتم تأكيد المواضع الدقيقة للكاتيونات داخل الشبكة من خلال مجموعة من تقنيات STEM وحيود الأشعة السينية (XRD)، كما هو موضح في الجدول 1.
نتائج
في قسم الاعتماد على الشوائب واعتماد درجة الحرارة على نتائج CDMFT، يقدم المؤلفون نتائج حول تأثيرات شحنات الثقوب ودرجة الحرارة على الدالة الطيفية $A(k, \omega)$ وسطح فيرمي (FS) عند قوة تفاعل $U = 3.6$ eV. مع انخفاض الملء من $n = 1.4$ إلى $n = 1.2$، مما يتوافق مع زيادة في شحنات الثقوب من 0.1 إلى 0.3 ثقوب لكل مدارات Ni $e_g$، تتحرك مستويات الطاقة للنطاقين γ و δ في اتجاهات متعاكسة – للأعلى بالنسبة للنطاق γ وللأسفل بالنسبة للنطاق δ. يُعزى هذا السلوك إلى انخفاض انقسام المستوى الفعال بين المدارات $z^+$ و $z^-$ . من الجدير بالذكر أن سطح فيرمي عند $n = 1.2$ يشبه إلى حد كبير ذلك الذي تنبأت به نظرية الوظائف الكثافة (DFT) عند $n = 1.33$، مما يشير إلى انخفاض في قوة الترابط بين المدارات مع انخفاض الملء، مما يسهل ظهور وتوسع جيب الثقوب γ.
بالإضافة إلى ذلك، يتم فحص اعتماد درجة الحرارة على $A(k, \omega)$ و FS عند نفس قوة التفاعل. مع انخفاض درجة الحرارة من $T = 200$ K إلى $T = 50$ K، تشمل التغييرات النوعية الملاحظة زيادة في تماسك الإلكترونات ذات الطاقة المنخفضة، مما يؤدي إلى نطاقات طاقة منخفضة أكثر حدة وسطح فيرمي أكثر تحديدًا. يشير هذا إلى أن درجات الحرارة المنخفضة تعزز التماسك الإلكتروني، مما يؤثر بشكل كبير على الهيكل الإلكتروني.
مناقشة
في هذا القسم، يناقش المؤلفون الهيكل الإلكتروني وآثار الترابط في أفلام النيكلات ثنائية الطبقة، باستخدام مزيج من نظرية الوظائف الكثافة (DFT) مع تصحيح هوبارد U ونظرية المجال الديناميكي العنقودي (CDMFT). تكشف حسابات DFT+U أن هيكل النطاق يتأثر بشكل أساسي بمدارات Ni-e_g، مع اختلافات ملحوظة في معلمات نموذج الربط الضيق بين الأفلام الرقيقة والهياكل الضخمة تحت الضغط العالي. بشكل محدد، يتم تقليل معلمة القفز بين الطبقات $t_{z \perp}$ بشكل كبير في الأفلام الرقيقة، مما يؤدي إلى وجود جيوب إلكترونية وثقوبية في سطح فيرمي، وهي ميزة غائبة في البلورات الضخمة. يبرز المؤلفون التناقضات بين نتائج DFT+U وبيانات طيف الانبعاث الضوئي المعتمد على الزاوية (ARPES)، منسوبة إلى المعالجة غير الكاملة لترابط الإلكترونات في نهج DFT+U.
تشير نتائج CDMFT إلى أن أفلام النيكلات ثنائية الطبقة تظهر آثار ترابط متوسطة، مع طرد كولوم على الموقع $U \approx 3.77$ eV. مع تغيير قوة التفاعل $U$، تتطور مستويات الطاقة الفعالة وأوزان الجسيمات الكمية، مما يظهر تأثير الشحن الذاتي من المدارات x إلى z. يجد المؤلفون أن تناظر الاقتران هو في الغالب $s^{\pm}$-wave، مدعومًا بآلية الاقتران المدفوعة بتقلبات الدوران. يستنتجون أن منهجية DFT+cRPA+CDMFT تلتقط بشكل فعال الهيكل الإلكتروني المرتبط وآليات الاقتران في هذه الأنظمة، مما يقترح قابليتها الأوسع في دراسة الموصلات الفائقة غير التقليدية ذات آثار الترابط الضعيفة إلى المتوسطة.
DOI: https://doi.org/10.1093/nsr/nwaf253
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/41040481
Publication Date: 2025-06-23
Author(s): Changming Yue et al.
Primary Topic: Theoretical and Computational Physics
Overview
The recent identification of ambient-pressure superconductivity in thin-film bilayer nickelates presents significant opportunities for exploring the electronic structures of this novel class of high-transition temperature ($T_C$) superconductors. This study develops a multi-orbital Hubbard model for the thin-film system by integrating ab initio calculations with scanning transmission electron microscopy (STEM) data, which indicate a higher-symmetry lattice. The interaction parameters are derived using the constrained random phase approximation (cRPA).
Employing density functional theory (DFT) in conjunction with cluster dynamical mean-field theory (CDMFT), and utilizing cRPA-calculated on-site Coulomb repulsion ($U$) alongside experimentally determined electron filling ($n$), the model successfully reproduces Fermi surfaces observed in angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) experiments. Notably, the distinct Fermi surface topology, which diverges from simple DFT+$U$ results, underscores the critical influence of correlation effects. A modified random-phase approximation (RPA) approach reveals a significant $s^{±}$-wave pairing instability, driven by strong spin fluctuations arising from Fermi surface nesting among bands predominantly characterized by $d_{z^2}$ orbitals. These findings affirm the quantitative efficacy of the DFT+cRPA+CDMFT methodology in accurately determining correlated electronic structure parameters without the need for fine-tuning, and suggest that the observed intermediate correlation effects may account for the comparable onset $T_C$ in both pressured bulk and strained thin-film bilayer nickelates.
Introduction
The introduction highlights the significant interest in high-temperature superconductivity under pressure in Ruddlesden-Popper (RP) nickelates, emphasizing the challenges posed by high-pressure conditions for property measurements. Recent advancements include the discovery of ambient-pressure superconductivity in bilayer nickelate epitaxial thin films grown on SrLaAlO₄ substrates, which opens new avenues for experimental investigations. Notably, the structural characteristics of these films, particularly the elongation of out-of-plane lattice constants under compressive strain, contrast with those of anisotropically pressured bulk materials, prompting inquiries into the influence of interlayer coupling via the $d_{z^2}$ orbital on superconductivity.
Theoretical explorations of the electronic structure are crucial for understanding the superconducting mechanisms in these materials, with ongoing debates regarding the correlation effects in superconducting bilayer nickelate bulks under high pressure. The availability of ambient-pressure bilayer nickelate thin films facilitates angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) experiments, which provide a benchmark for addressing these theoretical questions. This study aims to investigate the correlated electronic structure and pairing mechanism of bilayer nickelate superconducting thin films, utilizing structural parameters derived from experiments and achieving quantitative agreement with ARPES Fermi surfaces without the need for parameter fine-tuning.
Methods
In this section, the authors describe the experimental methods employed to analyze the structural characteristics of superconducting bilayer nickelate epitaxial films, specifically focusing on the oxygen octahedral rotations using scanning transmission electron microscopy (STEM). The analysis reveals that the films, grown on SrLaAlO4 substrates, exhibit a higher-symmetry lattice compared to the ambient-pressure bulk counterparts, which typically display an $a^{-}a^{-}c^{0}$ rotation pattern in La$_3$Ni$_2$O$_7$ bulk crystals. This pattern is characterized by inverse rotations of the NiO$_6$ octahedra along the $[100]_{pc}$ and $[010]_{pc}$ axes, while maintaining no rotation along the $[001]_{pc}$ axis, leading to oxygen position splittings in specific projections.
In contrast, the La$_{2.85}$Pr$_{0.15}$Ni$_2$O$_7$ film aligns more closely with a high-symmetry $a^{0}a^{0}a^{0}$ pattern, which is devoid of oxygen position splittings. The authors present detailed annular bright-field (ABF) images that illustrate the differences in oxygen atom shapes and alignments between the film and bulk simulations. Notably, the oxygen atoms in the film appear rounder and exhibit a more coherent alignment, suggesting that the epitaxial growth process suppresses octahedral rotations, thereby enhancing the lattice symmetry and potentially influencing the orbital overlap and bonding interactions between Ni and O atoms. The precise positions of cations within the lattice are further corroborated through a combination of STEM and X-ray diffraction (XRD) techniques, as detailed in Table 1.
Results
In the section on doping and temperature dependence of the CDMFT results, the authors present findings on the effects of hole doping and temperature on the spectral function $A(k, \omega)$ and the Fermi surface (FS) at an interaction strength of $U = 3.6$ eV. As the filling decreases from $n = 1.4$ to $n = 1.2$, corresponding to an increase in hole doping from 0.1 to 0.3 holes per Ni $e_g$ orbitals, the energy levels of the γ and δ bands shift in opposite directions—upward for the γ band and downward for the δ band. This behavior is attributed to a reduced effective level splitting between the $z^+$ and $z^-$ orbitals. Notably, the Fermi surface at $n = 1.2$ closely resembles that predicted by density functional theory (DFT) at $n = 1.33$, indicating a decrease in inter-orbital correlation strength with reduced filling, which facilitates the emergence and expansion of the γ hole pocket.
Additionally, the temperature dependence of $A(k, \omega)$ and FS is examined at the same interaction strength. As the temperature decreases from $T = 200$ K to $T = 50$ K, the qualitative changes observed include an increase in the coherence of low-energy electrons, resulting in sharper low-energy bands and a more defined Fermi surface. This suggests that lower temperatures enhance the electronic coherence, impacting the electronic structure significantly.
Discussion
In this section, the authors discuss the electronic structure and correlation effects in bilayer nickelate thin films, utilizing a combination of density functional theory (DFT) with the Hubbard U correction and cluster dynamical mean-field theory (CDMFT). The DFT+U calculations reveal that the band structure is primarily influenced by Ni-e_g orbitals, with notable differences in the tight-binding model parameters between thin films and high-pressure bulk structures. Specifically, the inter-layer hopping parameter $t_{z \perp}$ is significantly reduced in thin films, leading to a coexistence of electron and hole pockets at the Fermi surface, a feature absent in bulk crystals. The authors highlight discrepancies between DFT+U results and angle-resolved photoemission spectroscopy (ARPES) data, attributing these to the incomplete treatment of electron correlations in the DFT+U approach.
The CDMFT results indicate that the bilayer nickelate thin films exhibit intermediate correlation effects, with an on-site Coulomb repulsion $U \approx 3.77$ eV. As the interaction strength $U$ is varied, the effective energy levels and quasi-particle weights evolve, demonstrating a self-doping effect from x to z orbitals. The authors find that the pairing symmetry is predominantly $s^{\pm}$-wave, supported by the spin-fluctuation-mediated pairing mechanism. They conclude that the DFT+cRPA+CDMFT methodology effectively captures the correlated electronic structure and pairing mechanisms in these systems, suggesting its broader applicability in studying unconventional superconductors with weak to intermediate correlation effects.