DOI: https://doi.org/10.1103/dh99-3xkn
تاريخ النشر: 2026-03-13
المؤلف: Jeppe Jon Cederholm وآخرون
الموضوع الرئيسي: فيزياء المادة المكثفة المتقدمة
نظرة عامة
في هذه الدراسة، تم استخدام الاستقطاب النيوتروني الكروي لتوضيح بنية الحالة المغناطيسية الأساسية لـ Mn3Sn، مما يكشف أنها تتبنى بنية مثلثية عكسية (النوع الثالث) مع محاور مغناطيسية متوازية على طول اتجاه ⟨100⟩، على عكس Mn3Ge، الذي يظهر بنية من النوع الرابع مع محاور مغناطيسية على طول ⟨110⟩. أشارت حسابات نظرية الكثافة الوظيفية إلى عدم وجود فرق طاقة كبير بين هذه التكوينات، مما يعني أن اختيار البنية المغناطيسية يتأثر بعوامل دقيقة، مثل التباين من الدرجة السادسة. سمح تطبيق مجال مغناطيسي معتدل بالتحكم الجزئي في توزيع المجالات المغناطيسية، حيث كانت ثلاثة من المجالات الستة مكتظة تقريبًا بالتساوي، بينما أظهرت المجالات المتبقية وجودًا ضئيلًا.
عند التبريد إلى ما دون حوالي 290 كلفن، ينتقل Mn3Sn إلى مرحلة غير متناسبة، حيث تفقد بنية المجال المغناطيسي وتصبح مفصولة عن المجالات المغناطيسية الخارجية، مما يجعل الطرق الحالية للتحكم غير فعالة. تشير النتائج إلى إمكانية البحث في طرق بديلة للتلاعب في توزيعات المجالات في هذه المرحلة، مثل تطبيق التيارات النبضية أو المجالات الكهربائية، كما هو موضح في مواد أخرى. بشكل عام، تسلط الدراسة الضوء على الخصائص المغناطيسية الفريدة لـ Mn3Sn وتأثيرات التباين في تحديد بنيته المغناطيسية.
مقدمة
تناقش المقدمة الخصائص المثيرة للاهتمام للمواد المضادة للمغناطيس غير المتوازنة Mn$_3$X (حيث X = Sn، Ge، Ga)، وخاصة تأثير هول الشاذ الكبير (AHE) عند درجة حرارة الغرفة. يمكن التلاعب بإشارة AHE من خلال المجالات المغناطيسية الخارجية، أو الضغط، أو المجالات الكهربائية، مما يضع هذه المواد كمرشحين واعدين لتطبيقات الإلكترونيات المغناطيسية المضادة. يُعزى تأثير AHE إلى انحناء بيري كبير ناشئ عن نقاط ويل بالقرب من مستوى فيرمي، مما يتطلب كسر تناظر عكس الزمن أو التناظر العكسي، وهو ما يحدث في Mn$_3$X بسبب بنيته المغناطيسية غير المتوازنة.
تشكل ذرات المنغنيز في هذه المواد شبكة كاجومي، تظهر ترتيبًا مضادًا للمغناطيس غير المتوازن تحت درجة حرارة نيل البالغة 420 كلفن لـ Mn$_3$Sn. تحت درجة حرارة انتقال تبلغ حوالي 290 كلفن، ينتقل Mn$_3$Sn إلى مرحلة غير متناسبة تستعيد تناظر عكس الزمن، مما يؤدي إلى توقف تأثير AHE. يسمح التبلور في مجموعة الفضاء P6$_3$/mmc بوجود هياكل مغناطيسية متنوعة، ومع ذلك، تظل البنية المغناطيسية الدقيقة عند درجات الحرارة العالية غير محددة، وتم تضييقها إلى مرشحين مصنفين على أنهم النوع الثالث والرابع. تعقد وجود مجالات مغناطيسية متعددة تحليل بيانات حيود النيوترونات، حيث يمكن أن تؤثر كثافات المجالات بشكل كبير على سلوك المادة، بما في ذلك تبديل إشارة AHE استجابةً للمجالات المغناطيسية. يعد فهم هذه المجالات أمرًا حيويًا لتوضيح البنية المغناطيسية لـ Mn$_3$Sn وتقدم تطبيقاته في الإلكترونيات المغناطيسية.
طرق
تتناول القسم التجريبي تفاصيل تخليق وتوصيف بلورات Mn$_3$Sn أحادية البلورة عالية الجودة باستخدام طريقة Bi-flux. تضمنت العملية خلط كميات متناسبة من مسحوق المنغنيز والقصدير والبزموت، وإغلاقها في بوتقة من الألومينا تحت جو من الأرجون الجزئي، وتسخينها إلى 1150 درجة مئوية. بعد سلسلة من خطوات التبريد والتحميص المنضبطة، تم عزل بلورات Mn$_3$Sn من بقايا تدفق Bi. كشفت التوصيفات من خلال قياسات القابلية المغناطيسية والنقل عن تأثير هول الشاذ الكبير (AHE) عند 300 كلفن وانتقال مغناطيسي عند 292 كلفن.
تم إجراء قياسات الاستقطاب النيوتروني الكروي (SNP) في معهد لاوي-لانغفين (ILL) للتحقيق في البنية المغناطيسية للبلورات. تضمنت تقنية SNP تحليل شدة حيود النيوترونات المستقطبة عبر حالات استقطاب مختلفة. تم إجراء التجربة في مجال مغناطيسي صفري، مع توجيه العينة للوصول إلى انعكاسات محددة. بالإضافة إلى ذلك، تم إجراء تجارب حيود النيوترونات غير المستقطبة تحت مجال مغناطيسي قدره 15 تسلا لدراسة تأثير المجالات المغناطيسية على المجالات المغناطيسية، مما يكشف عن انتقالات طور من خلال ظهور قمم قمرية. تم أيضًا إجراء حسابات نظرية الكثافة الوظيفية (DFT) لتكملة النتائج التجريبية، باستخدام مدخلات هيكلية واقعية وتقريب كثافة الدوران المحلي لإمكانات التبادل والتفاعل.
نتائج
في هذا القسم، تُعرض نتائج عناصر مصفوفة الاستقطاب $P_{fi}$ لاثنين من اتجاهات بلورات Mn$_3$Sn، كما هو موضح في الأشكال 3(a) و3(b). تشمل العناصر المقاسة $P_{xx}$، $P_{yx}$، $P_{zx}$، $P_{xy}$، $P_{yy}$، $P_{zy}$، $P_{xz}$، $P_{yz}$، و$P_{zz}$، مع الإشارة إلى توقعات النموذج بواسطة نقاط ملونة. استخدمت التحليل برنامج MAG2POL وكان قائمًا على معادلات بلوم-ماليف، مع تعيين الاستقطاب الساقط عند $P_i = 0.95$. من الجدير بالذكر أن التناسب تم بشكل منفصل لكل اتجاه بسبب إعادة تعيين المجالات المغناطيسية عند الانتقال إلى المرحلة غير المتناسبة (IC). تشير نتائج التناسب، الملخصة في الجدول I، إلى أن النماذج III وIV فقط توفر تناسبًا معقولًا، حيث أن النموذج III يقدم أداءً أفضل بشكل ملحوظ في مستوى (h، 0، l).
تؤكد حسابات نظرية الكثافة الوظيفية (DFT) هذه النتائج، حيث تكشف أن النماذج I وII لديها طاقة أعلى بكثير مقارنة بالنماذج III وIV، التي هي تقريبًا متساوية مع فرق طاقة أقل من 1 ميكرو إلكترون فولت. يظهر التحليل الإضافي لكثافات المجالات المغناطيسية أنه بالنسبة للنموذج الأفضل تناسبًا III، فإن ثلاثة مجالات مكتظة تقريبًا بالتساوي بينما تحتوي ثلاثة أخرى على كثافات ضئيلة. في المرحلة غير المتناسبة، كانت المحاولات للتحكم في المجالات المغناطيسية باستخدام مجال مغناطيسي غير ناجحة، كما تم تأكيده من خلال قياسات إضافية في D23، مما يشير إلى أنه لا يمكن الاحتفاظ بالمجالات عند التبريد إلى هذه المرحلة. وبالتالي، فإن عدم القدرة على التحكم في المجالات في المرحلة IC يعقد التحديد الدقيق للبنية المغناطيسية.
مناقشة
تقدم قسم المناقشة في الورقة نتائج مهمة تتعلق بالهياكل المغناطيسية لـ Mn₃Sn وMn₃Ge، مما يكشف أن Mn₃Sn يظهر بنية مغناطيسية من النوع الثالث، بينما يتبنى Mn₃Ge بنية من النوع الرابع. تدعم هذه النتيجة تحليل الاستقطاب النيوتروني الكروي (SNP)، الذي يشير إلى أن التباين المغناطيسي في Mn₃Sn له إشارة معاكسة مقارنة بـ Mn₃Ge، على الأرجح بسبب تأثيرات التباين من الدرجة السادسة. تسلط الدراسة أيضًا الضوء على أن المجال المغناطيسي الخارجي يمكن أن يوجه جزئيًا المجالات المغناطيسية في المرحلة عالية الحرارة من Mn₃Sn، حيث يتم تفضيل ثلاثة مجالات، على عكس التوقعات لوجود مجال مهيمن واحد.
علاوة على ذلك، تستكشف الأبحاث المرحلة غير المتناسبة (IC) لـ Mn₃Sn تحت حوالي 290 كلفن، مشيرة إلى أن توزيع المجالات في هذه المرحلة مفصول عن المجالات المغناطيسية الخارجية، مما يقدم تحديات للتحكم. يقترح المؤلفون طرقًا بديلة للتلاعب بالمجالات المغناطيسية، مثل استخدام التيارات النبضية أو المجالات الكهربائية، والتي يمكن أن تعزز التطبيقات المحتملة لـ Mn₃Sn في أجهزة الإلكترونيات المغناطيسية. تؤكد النتائج على تعقيد التفاعلات المغناطيسية في هذه المواد والحاجة إلى مزيد من التحقيق في هياكلها وسلوكها تحت ظروف متغيرة.
DOI: https://doi.org/10.1103/dh99-3xkn
Publication Date: 2026-03-13
Author(s): Jeppe Jon Cederholm et al.
Primary Topic: Advanced Condensed Matter Physics
Overview
In this study, spherical neutron polarimetry was employed to elucidate the ground state magnetic structure of Mn3Sn, revealing that it adopts an inverse triangular structure (Type III) with spins aligned along the ⟨100⟩ direction, contrasting with Mn3Ge, which exhibits a Type IV structure with spins along ⟨110⟩. Density functional theory calculations indicated no significant energy difference between these configurations, implying that the selection of the magnetic structure is influenced by subtle factors, such as sixth-order anisotropy. The application of a moderate magnetic field allowed for partial control over the magnetic domain population, with three of the six domains being nearly equally populated, while the remaining domains exhibited negligible presence.
Upon cooling below approximately 290 K, Mn3Sn transitions into an incommensurate phase, during which the magnetic domain structure is lost and becomes decoupled from external magnetic fields, rendering current methods of control ineffective. The findings suggest a potential avenue for future research into alternative methods for manipulating domain distributions in this phase, such as the application of pulsed currents or electric fields, as demonstrated in other materials. Overall, the study highlights the unique magnetic properties of Mn3Sn and the implications of anisotropy in determining its magnetic structure.
Introduction
The introduction discusses the intriguing properties of non-collinear antiferromagnets Mn$_3$X (where X = Sn, Ge, Ga), particularly their significant anomalous Hall effect (AHE) at room temperature. The AHE’s sign can be manipulated through external magnetic fields, strain, or electric fields, positioning these materials as promising candidates for antiferromagnetic spintronic applications. The AHE is attributed to a substantial Berry curvature arising from Weyl points near the Fermi level, necessitating the breaking of time reversal or inversion symmetry, which occurs in Mn$_3$X due to its non-collinear magnetic structure.
The Mn atoms in these materials form a kagome lattice, exhibiting non-collinear antiferromagnetic order below the Néel temperature of 420 K for Mn$_3$Sn. Below a transition temperature of approximately 290 K, Mn$_3$Sn shifts to an incommensurate phase that restores time reversal symmetry, resulting in the cessation of the AHE. The crystallization in space group P6$_3$/mmc allows for various magnetic structures, yet the precise high-temperature magnetic structure remains undetermined, narrowed down to two candidates labeled type III and IV. The presence of multiple magnetic domains complicates the analysis of neutron diffraction data, as domain populations can significantly affect material behavior, including the AHE’s sign switching in response to magnetic fields. Understanding these domains is crucial for elucidating the magnetic structure of Mn$_3$Sn and advancing its applications in spintronics.
Methods
The experimental section details the synthesis and characterization of high-quality Mn$_3$Sn single crystals using a Bi-flux method. The process involved mixing stoichiometric amounts of manganese, tin, and bismuth powders, sealing them in an alumina crucible under a partial argon atmosphere, and heating to 1150 °C. After a series of controlled cooling and annealing steps, the Mn$_3$Sn crystals were isolated from the residual Bi flux. Characterization through magnetic susceptibility and transport measurements revealed a significant anomalous Hall effect (AHE) at 300 K and a magnetic phase transition at 292 K.
Subsequent spherical neutron polarimetry (SNP) measurements were conducted at the Institut Laue-Langevin (ILL) to investigate the magnetic structure of the crystals. The SNP technique involved analyzing the diffraction intensity of polarized neutrons across various polarization states. The experiment was performed in zero magnetic field, with the sample oriented to access specific reflections. Additionally, unpolarized neutron diffraction experiments were carried out under a 15 T magnetic field to study the influence of magnetic fields on the magnetic domains, revealing phase transitions through the appearance of satellite peaks. Density functional theory (DFT) calculations were also performed to complement the experimental findings, utilizing realistic structural inputs and the local spin-density approximation for the exchange-correlation potential.
Results
In this section, the results of the polarization matrix elements $P_{fi}$ for two crystal orientations of Mn$_3$Sn are presented, as depicted in Figures 3(a) and 3(b). The measured elements include $P_{xx}$, $P_{yx}$, $P_{zx}$, $P_{xy}$, $P_{yy}$, $P_{zy}$, $P_{xz}$, $P_{yz}$, and $P_{zz}$, with model predictions indicated by colored points. The analysis utilized MAG2POL software and was based on the Blume-Maleev equations, with the incident polarization set at $P_i = 0.95$. Notably, fitting was performed separately for each orientation due to the resetting of magnetic domains when transitioning to the incommensurate (IC) phase. The fitting results, summarized in Table I, indicate that only models III and IV provide a reasonable fit, with model III performing significantly better in the (h, 0, l) plane.
Density Functional Theory (DFT) calculations corroborate these findings, revealing that models I and II have substantially higher energy compared to III and IV, which are nearly degenerate with an energy difference of less than 1 µeV. Further analysis of the magnetic domain populations shows that for the best-fit model III, three domains are approximately equally populated while three others have negligible populations. In the incommensurate phase, attempts to control the magnetic domains using a magnetic field were unsuccessful, as confirmed by additional measurements at D23, indicating that the domains cannot be retained upon cooling into this phase. Consequently, the inability to control the domains in the IC phase complicates the precise determination of the magnetic structure.
Discussion
The discussion section of the paper presents significant findings regarding the magnetic structures of Mn₃Sn and Mn₃Ge, revealing that Mn₃Sn exhibits a type III magnetic structure, while Mn₃Ge adopts a type IV structure. This conclusion is supported by spherical neutron polarimetry (SNP) analysis, which indicates that the magnetic anisotropy in Mn₃Sn has an opposite sign compared to Mn₃Ge, likely due to sixth-order anisotropy effects. The study also highlights that an external magnetic field can partially align the magnetic domains in the high-temperature phase of Mn₃Sn, with three domains being preferentially populated, contrary to expectations of a single dominant domain.
Furthermore, the research explores the incommensurate (IC) phase of Mn₃Sn below approximately 290 K, noting that the domain distribution in this phase is decoupled from external magnetic fields, presenting challenges for control. The authors suggest alternative methods for manipulating the magnetic domains, such as using pulsed currents or electric fields, which could enhance the potential applications of Mn₃Sn in spintronic devices. The findings underscore the complexity of magnetic interactions in these materials and the need for further investigation into their domain structures and behaviors under varying conditions.