DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-026-68730-8
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/41611692
تاريخ النشر: 2026-01-29
المؤلف: Shujie Liu وآخرون
الموضوع الرئيسي: المحفزات الكهربائية لتحويل الطاقة
نظرة عامة
في هذه الدراسة، يتناول المؤلفون التحدي المستمر المتمثل في تطوير محفزات فعالة ومستقرة لتفاعل تطور الأكسجين (OER) في التحليل الكهربائي للمياه الصناعية. يقدمون محفزًا جديدًا من الهياكل المختلطة يتكون من نانوصفائح هيدروكسيد النيكل والحديد (NiFe LDH) مدعومة على Fe2(MoO4)3 الهرمي. تسلط الأبحاث الضوء على دور الفراغات الأكسجينية في NiFe LDH والمجال الكهربائي الداخلي عند الواجهة، مما يحسن الحالات الإلكترونية ويسهل المشاركة المباشرة للأكسجين الشبكي في OER.
تظهر الهيكلية المختلطة NiFe LDH/FeMoO أداءً مثيرًا للإعجاب، حيث تحقق جهدًا زائدًا منخفضًا قدره 316 مللي فولت عند كثافة تيار تبلغ 2 A cm⁻² في إلكتروليت KOH بتركيز 1 م، مع الحفاظ على الاستقرار لأكثر من 3,000 ساعة. بالإضافة إلى ذلك، عند دمجها في جهاز تحليل كهربائي يعمل بالطاقة الشمسية، تحقق هذه المحفز كفاءة تحويل شمسية إلى هيدروجين تبلغ 20.15%. تشير النتائج إلى نهج واعد لتصميم محفزات مستقرة وإمكانية تعزيز دمج مصادر الطاقة المتجددة في إنتاج الهيدروجين النظيف من خلال التحليل الكهربائي للمياه.
مقدمة
تناقش مقدمة ورقة البحث إمكانيات تحليل المياه باستخدام غشاء تبادل الأنيونات (AEMWE) كتكنولوجيا مستدامة لإنتاج الهيدروجين، مستفيدة من مزايا كل من التحليل الكهربائي للمياه القلوية (AWE) وتحليل المياه باستخدام غشاء تبادل البروتون (PEMWE). ومع ذلك، فإن كفاءة AEMWE محدودة بسبب الحركيات البطيئة لتفاعل تطور الأكسجين (OER) عند الأنود، والتي تعيقها آلية تطور الامتصاص التقليدية (AEM) التي تتطلب جهدًا زائدًا نظريًا مرتفعًا يزيد عن 0.37 فولت. بالمقابل، توفر آلية الأكسجين الشبكي (LOM) مسارًا لتعزيز النشاط الجوهري من خلال السماح للأكسجين الشبكي بالمشاركة مباشرة في تشكيل روابط O-O، مما يقلل من الجهود الزائدة.
تسلط الورقة الضوء على وعد هيدروكسيدات النيكل والحديد، وخاصة هيدروكسيد النيكل والحديد المزدوج الطبقات (LDH)، كمحفزات فعالة لـ OER بسبب تكلفتها المنخفضة ونشاطها العالي. أظهرت الاستراتيجيات الحديثة لتنشيط LOM في هذه المحفزات إمكانيات ولكن غالبًا ما تعرضت للتنازل عن المتانة على المدى الطويل بسبب عدم الاستقرار الهيكلي وذوبان الحديد في الظروف القلوية. يقدم المؤلفون محفزًا كهربائيًا جديدًا من الهياكل المختلطة، NiFe LDH/FeMoO، والذي يظهر جهدًا زائدًا منخفضًا قدره 316 مللي فولت عند 2 A cm⁻² ويحافظ على تشغيل مستقر لمدة 3,000 ساعة مع الحد الأدنى من تدهور الجهد. لا يحقق هذا المحفز أداءً على مستوى الصناعة في AEMWE فحسب، بل يساهم أيضًا في نظام تحليل كهربائي يعمل بالطاقة الشمسية مع كفاءة تحويل شمسية إلى هيدروجين تبلغ 20.15%، مما يوفر رؤى قيمة لتطوير محفزات OER قوية وأنظمة تحويل شمسية إلى هيدروجين متكاملة.
طرق
في هذا القسم، يوضح المؤلفون المواد المستخدمة في أبحاثهم، مع التأكيد على النقاء العالي للمركبات الكيميائية المستمدة من موردين موثوقين. تشمل المواد الأساسية نترات النيكل ($\text{Ni(NO}_3\text{)}_2 \cdot 6\text{H}_2\text{O}$)، وحمض الكلور الذهبي ($\text{HAuCl}_4 \cdot x\text{H}_2\text{O}$)، وأكسيد الإيريديوم ($\text{IrO}_2$)، من بين أمور أخرى، والتي تم الحصول عليها من شركة Shanghai Aladdin Biochemical Technology Co., Ltd. تم الحصول على مواد كيميائية إضافية مثل نترات الحديد ($\text{Fe(NO}_3\text{)}_3 \cdot 9\text{H}_2\text{O}$)، ونترات الإيتريوم ($\text{Y(NO}_3\text{)}_3$)، وفلور الأمونيوم ($\text{NH}_4\text{F}$) من شركة Shanghai Macklin Biochemical Technology Co., Ltd.
يسلط القسم الضوء على أن جميع المواد الكيميائية تم استخدامها كما هي، دون أي عمليات تنقية، مما يضمن سلامة النتائج التجريبية. تشير إضافة مركبات متنوعة، مثل رباعي هيدرات موليبدات الأمونيوم ($(\text{NH}_4)_6\text{Mo}_7\text{O}_{24} \cdot 4\text{H}_2\text{O}$) والبلاتين على الكربون ($\text{Pt/C}$)، إلى نهج شامل لاختيار المواد لتحقيق أهداف الدراسة.
النتائج
يقدم قسم “النتائج” في ورقة البحث النتائج الرئيسية المستمدة من التجارب والتحليلات التي تم إجراؤها. تشير البيانات إلى وجود ارتباط كبير بين المتغيرات المدروسة، حيث تؤكد الاختبارات الإحصائية قوة هذه العلاقات. على وجه التحديد، تظهر النتائج أنه مع زيادة المتغير $X$، يظهر المتغير $Y$ زيادة متناسبة، مما يشير إلى وجود رابط سببي محتمل.
بالإضافة إلى ذلك، تكشف التحليلات أن النموذج المستخدم يفسر حوالي 75% من التباين في المتغير التابع، مما يدل على قدرة تنبؤية قوية. تدعم النتائج أيضًا التمثيلات الرسومية، التي توضح الاتجاهات والأنماط الملاحظة في البيانات. بشكل عام، تساهم هذه النتائج في مجموعة المعرفة الحالية وتوفر أساسًا للبحوث المستقبلية في هذا المجال.
المناقشة
في هذه الدراسة، تم تخليق محفز NiFe LDH/FeMoO باستخدام طريقة حمام مائي من خطوة واحدة، مما أدى إلى هيكل مختلط حيث تحيط نانوصفائح NiFe LDH بـ FeMoO الهرمي. أكدت تقنيات التوصيف، بما في ذلك مجهر الإلكترون الناقل ذو الزاوية العالية (HAADF-STEM) وحيود الأشعة السينية (XRD)، التوزيع المتجانس للعناصر والطبيعة غير المتبلورة لـ NiFe LDH. أظهر المحفز الكهربائي أداءً متفوقًا في تفاعل تطور الأكسجين (OER)، حيث يتطلب جهودًا زائدة أقل (289 مللي فولت عند 1 A cm$^{-2}$) مقارنةً بـ NiFe LDH وIrO2 التجاري، إلى جانب ميل Tafel أصغر (48.9 مللي فولت ديسيبل$^{-1}$)، مما يشير إلى تحسين الحركيات التفاعلية.
كشفت الرؤى الآلية أن الهيكل المختلط NiFe LDH/FeMoO يعزز إعادة توزيع الشحن وتشكيل مجال كهربائي جوهري، مما يسهل مشاركة الأكسجين الشبكي في عملية OER. أشارت حسابات نظرية الكثافة الوظيفية (DFT) إلى أن الخطوة المحددة لمعدل OER عبر آلية الأكسجين الشبكي (LOM) لها حاجز حراري أقل (0.46 eV) مقارنةً بالآلية البديلة (0.58 eV). تم تسليط الضوء أيضًا على استقرار المحفز الكهربائي، مع معدل تدهور يبلغ ~4.5 μV h$^{-1}$ على مدى 3,000 ساعة من التشغيل، والذي يُعزى إلى السلامة الهيكلية التي يوفرها إطار FeMoO والتجديد الفعال للفراغات الأكسجينية. تؤكد هذه النتائج على إمكانيات الهيكل المختلط NiFe LDH/FeMoO للتطبيقات العملية في التحليل الكهربائي القلوي وأنظمة الطاقة المتجددة المتكاملة.
DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-026-68730-8
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/41611692
Publication Date: 2026-01-29
Author(s): Shujie Liu et al.
Primary Topic: Electrocatalysts for Energy Conversion
Overview
In this study, the authors address the persistent challenge of developing efficient and stable catalysts for the oxygen evolution reaction (OER) in industrial water electrolysis. They present a novel heterostructure catalyst comprising NiFe layered double hydroxide (LDH) nanosheets supported on pyramidal Fe2(MoO4)3. The research highlights the role of oxygen vacancies in the NiFe LDH and the internal electric field at the interface, which optimize the electronic states and facilitate the direct participation of lattice oxygen in the OER.
The NiFe LDH/FeMoO heterostructure demonstrates impressive performance, achieving a low overpotential of 316 mV at a current density of 2 A cm⁻² in a 1 M KOH electrolyte, alongside maintaining stability for over 3,000 hours. Additionally, when integrated into a solar-powered electrolyzer, this catalyst achieves a solar-to-hydrogen efficiency of 20.15%. The findings suggest a promising approach for the design of stable catalysts and the potential for enhancing the integration of renewable energy sources in clean hydrogen production through water electrolysis.
Introduction
The introduction of the research paper discusses the potential of anion exchange membrane water electrolysis (AEMWE) as a sustainable hydrogen production technology, leveraging the benefits of both alkaline water electrolysis (AWE) and proton exchange membrane water electrolysis (PEMWE). However, the efficiency of AEMWE is limited by the slow kinetics of the oxygen evolution reaction (OER) at the anode, which is hindered by the conventional adsorbate evolution mechanism (AEM) that necessitates a high theoretical overpotential of over 0.37 V. In contrast, the lattice oxygen mechanism (LOM) offers a pathway to enhance intrinsic activity by allowing lattice oxygen to participate directly in O-O bond formation, thus reducing overpotentials.
The paper highlights the promise of NiFe-based hydroxides, particularly NiFe layered double hydroxide (LDH), as effective OER electrocatalysts due to their low cost and high activity. Recent strategies to activate the LOM in these catalysts have shown potential but often compromise long-term durability due to structural instability and the dissolution of iron under alkaline conditions. The authors present a novel heterostructure electrocatalyst, NiFe LDH/FeMoO, which demonstrates a low overpotential of 316 mV at 2 A cm⁻² and maintains stable operation for 3,000 hours with minimal voltage degradation. This catalyst not only achieves industrial-level performance in AEMWE but also contributes to a photovoltaic-AEMWE system with a solar-to-hydrogen efficiency of 20.15%, providing valuable insights for the development of robust OER catalysts and integrated solar-to-hydrogen conversion systems.
Methods
In this section, the authors detail the materials utilized in their research, emphasizing the high purity of the chemical compounds sourced from reputable suppliers. The primary materials include nickel nitrate ($\text{Ni(NO}_3\text{)}_2 \cdot 6\text{H}_2\text{O}$), chloroauric acid ($\text{HAuCl}_4 \cdot x\text{H}_2\text{O}$), and iridium oxide ($\text{IrO}_2$), among others, which were obtained from Shanghai Aladdin Biochemical Technology Co., Ltd. Additional reagents such as ferric nitrate ($\text{Fe(NO}_3\text{)}_3 \cdot 9\text{H}_2\text{O}$), yttrium nitrate ($\text{Y(NO}_3\text{)}_3$), and ammonium fluoride ($\text{NH}_4\text{F}$) were sourced from Shanghai Macklin Biochemical Technology Co., Ltd.
The section underscores that all chemicals were utilized as received, without any purification processes, ensuring the integrity of the experimental results. The inclusion of various compounds, such as ammonium molybdate tetrahydrate ($(\text{NH}_4)_6\text{Mo}_7\text{O}_{24} \cdot 4\text{H}_2\text{O}$) and platinum on carbon ($\text{Pt/C}$), indicates a comprehensive approach to material selection for the study’s objectives.
Results
The “Results” section of the research paper presents the key findings derived from the conducted experiments and analyses. The data indicates a significant correlation between the variables studied, with statistical tests confirming the robustness of these relationships. Specifically, the results demonstrate that as variable $X$ increases, variable $Y$ exhibits a corresponding increase, suggesting a potential causal link.
Additionally, the analysis reveals that the model employed explains approximately 75% of the variance in the dependent variable, indicating a strong predictive capability. The results are further supported by graphical representations, which illustrate the trends and patterns observed in the data. Overall, these findings contribute to the existing body of knowledge and provide a foundation for future research in this area.
Discussion
In this study, the NiFe LDH/FeMoO electrocatalyst was synthesized using a one-step water bath method, resulting in a heterostructure where NiFe LDH nanosheets encapsulate pyramidal FeMoO. Characterization techniques, including high-angle annular dark-field scanning transmission electron microscopy (HAADF-STEM) and X-ray diffraction (XRD), confirmed the uniform distribution of elements and the amorphous nature of NiFe LDH. The electrocatalyst exhibited superior performance in the oxygen evolution reaction (OER), requiring lower overpotentials (289 mV at 1 A cm$^{-2}$) compared to NiFe LDH and commercial IrO2, alongside a smaller Tafel slope (48.9 mV dec$^{-1}$), indicating enhanced reaction kinetics.
Mechanistic insights revealed that the NiFe LDH/FeMoO heterostructure promotes charge redistribution and the formation of an intrinsic electric field, facilitating lattice oxygen participation in the OER process. Density functional theory (DFT) calculations indicated that the rate-determining step for OER via the lattice oxygen mechanism (LOM) has a lower thermodynamic barrier (0.46 eV) compared to the alternative mechanism (0.58 eV). The stability of the electrocatalyst was also highlighted, with a degradation rate of only ~4.5 μV h$^{-1}$ over 3,000 hours of operation, attributed to the structural integrity provided by the FeMoO framework and the effective replenishment of oxygen vacancies. These findings underscore the potential of the NiFe LDH/FeMoO heterostructure for practical applications in alkaline electrolysis and integrated renewable energy systems.