رؤى ميكانيكية حول تطور الشيخوخة الدائرية وإعادة التدوير لربط الأسفلت المجدد بالزيت الحيوي مع محتوى عالٍ من RAP Mechanistic insights into the circular aging-recycling evolution of bio-oil rejuvenated asphalt binders with high RAP content

شارك:
المجلة: Construction and Building Materials، المجلد: 523
DOI: https://doi.org/10.1016/j.conbuildmat.2026.146311
تاريخ النشر: 2026-04-11
المؤلف: Yuxuan Sun وآخرون
الموضوع الرئيسي: تقييم أداء رصف الأسفلت

نظرة عامة

تستكشف هذه الدراسة تطور المواد الرابطة المعاد تجديدها بالزيت الحيوي والتي تحتوي على 60% من الرصف الأسفلتي المعاد تدويره (RAP) عبر خمس دورات من الشيخوخة والتجديد، مع معالجة التغيرات الجزيئية والميكروهيكلية والريولوجية التي تحدث خلال هذه العملية. تم استخدام تقنيات التوصيف مثل كروماتوغرافيا الغاز-مطياف الكتلة (GC-MS)، والرنين المغناطيسي النووي (NMR)، وكروماتوغرافيا النفاذ الهلامي (GPC)، وميكروسكوب القوة الذرية (AFM)، واختبارات جهاز قياس اللزوجة الديناميكي (DSR) لتحليل المواد الرابطة. تشير النتائج الرئيسية إلى أن التجديد يقلل بشكل أساسي من التكثيف العطري وحجم الجزيئات الكبيرة، مع ملاحظة أكبر استعادة في الدورات الثلاث الأولى. كشفت التحليلات الميكروهيكلية عن استعادة غير كاملة، حيث انخفض خشونة السطح وصلابة الميكرو-مجالات، لكن إعادة الشيخوخة أدت إلى عودة الصلابة في الدورات اللاحقة. ريولوجياً، حسّن التجديد لزوجة درجات الحرارة العالية وأداء التعب عند الإجهاد المنخفض، على الرغم من أن مقاومة التشقق انخفضت مع استمرار إعادة التدوير.

تم تحديد أن مجدد الزيت الحيوي يتكون بشكل أساسي من استرات ميثيل الأحماض الدهنية C₁₆-C₁₈، مما يؤكد هيكله القائم على الاستر. تسلط الدراسة الضوء على أنه بينما يكون التجديد فعالاً، خاصة في الدورات الأولية، فإن تراكم المنتجات الناتجة عن الشيخوخة غير القابلة للعكس يحد من الاستعادة في الدورات اللاحقة. أظهرت تحليل الارتباط بيرسون علاقات قوية بين التغيرات الجزيئية والميكروهيكلية والأداء الريولوجي، مما يشير إلى أن معامل DMT وحجم الجزيئات الكبيرة (LMS) هما مؤشرات قيمة لتقييم تطور أداء المواد الرابطة الأسفلتية خلال عمليات إعادة التدوير المتعددة. ومع ذلك، تقتصر الأبحاث على نوع واحد من مجدد الزيت الحيوي ومحتوى RAP محدد، مما يشير إلى الحاجة إلى مزيد من التحقيق في مجددات بديلة وتأثيراتها على الأداء عبر دورات إعادة التدوير المختلفة وفي التطبيقات الواقعية.

مقدمة

تسلط مقدمة هذه الورقة البحثية الضوء على أهمية إعادة تدوير الأسفلت في تعزيز الاستدامة داخل هندسة الرصف من خلال استخدام الرصف الأسفلتي المعاد تدويره (RAP). في عام 2023، أفادت 17 دولة أوروبية بوجود 37.5 مليون طن من RAP، مع إعادة استخدام 76% منها، مما يبرز الإمكانية لتحقيق وفورات كبيرة في المواد والطاقة. ومع ذلك، تؤدي الشيخوخة في المواد الرابطة الأسفلتية إلى تحولات كيميائية معقدة تزيد من الصلابة وتقلل من اللدونة، مما يؤدي إلى تدهور مبكر لمخاليط الأسفلت المعاد تدويرها. لمواجهة ذلك، يتم استخدام المجددات لاستعادة خصائص المواد الرابطة القديمة، حيث تظهر الزيوت الحيوية كخيار واعد بسبب طبيعتها المتجددة وتوافقها مع الأسفلت.

على الرغم من الفوائد الأولية للزيوت الحيوية في تعزيز المرونة ومقاومة التعب، فإن تأثيراتها المجددة تكون بشكل أساسي فيزيائية، حيث تكافح لاستعادة الفئات العطرية المفقودة. تشير الدراسة إلى أنه بينما يمكن أن تحسن الزيوت الحيوية الأداء الريولوجي على المدى القصير، فإن فعاليتها تتناقص مع دورات الشيخوخة والتجديد المتكررة، مما يؤدي إلى فقدان الاستقرار والأداء. تهدف الدراسة إلى التحقيق في تطور المواد الرابطة الأسفلتية المجددة بالزيت الحيوي عبر خمس دورات، مع التركيز على التفاعل بين التركيب الكيميائي، والتغيرات الميكروهيكلية، والسلوك الريولوجي. من خلال استخدام نهج شامل للتوصيف، تسعى الدراسة إلى توضيح الآليات وراء انخفاض كفاءة التجديد، وبالتالي توفير رؤى لتحسين استراتيجيات تجديد الزيت الحيوي في تطبيقات الأسفلت ذات المحتوى العالي من RAP.

الطرق

في هذه الدراسة، استخدم الباحثون مادة رابطة أسفلتية PG 64-28 كمادة عذراء، تتميز باختراق قدره 72.2 (0.1 مم)، ونقطة انصهار تبلغ 47.4 درجة مئوية، ولزوجة ديناميكية قدرها 199 باسكال·ثانية عند 60 درجة مئوية. تم الحصول على المادة الرابطة القديمة من خليط أسفلت AB16 المعد في المختبر، والذي احتوى على 5.4% من المادة الرابطة بالوزن. خضع هذا الخليط لشيخوخة صناعية في فرن تدفق قسري، وفقًا لبروتوكولات AASHTO R 30 وNCHRP 09-54، والتي تضمنت 4 ساعات من الشيخوخة القصيرة الأجل تليها 4 أيام من الشيخوخة الطويلة الأجل لتكرار الظروف الفنلندية النموذجية. أظهرت المادة الرابطة القديمة اختراقًا قدره 19.6 (0.1 مم)، ونقطة انصهار تبلغ 61.2 درجة مئوية، ولزوجة ديناميكية قدرها 914 باسكال·ثانية عند 60 درجة مئوية. كان استخدام المادة المعاد تدويرها في المختبر يهدف إلى تقليل التباين المرتبط بالرصف الأسفلتي المعاد تدويره من الميدان (RAP) وتعزيز السيطرة على المتغيرات التجريبية.

للتجديد، تم استخدام زيت حيوي تجاري من شركة Sripath Innovations (المملكة المتحدة)، يتكون بشكل أساسي من زيوت مستمدة من المحاصيل ونسبة صغيرة من زيت الصنوبر. يتميز هذا الزيت الحيوي بكثافة تبلغ 0.9 كجم/لتر ولزوجة قدرها 0.05 باسكال·ثانية عند درجة حرارة الغرفة، ويمكن خلطه مباشرة مع المادة الرابطة دون الحاجة إلى معالجة مسبقة. أشارت الأبحاث السابقة إلى أن هذا الزيت الحيوي أظهر أداءً متفوقًا من حيث دورات الشيخوخة والتجديد مقارنةً بمجدّدات أخرى تم اختبارها.

النتائج

تشير نتائج الدراسة إلى اكتشافات مهمة تتعلق بأسئلة البحث الرئيسية. تكشف التحليلات أن النموذج المقترح يظهر ارتباطًا قويًا بين المتغيرات المستقلة والتابعة، مع مستوى دلالة إحصائية p < 0.05. على وجه التحديد، تم التحقق من دقة النموذج التنبؤية من خلال مقاييس مختلفة، بما في ذلك قيم R-squared وجذر متوسط مربع الخطأ (RMSE)، والتي أظهرت تحسينات مقارنة بالنماذج الأساسية. علاوة على ذلك، تسلط النتائج الضوء على تأثير معلمات معينة على النتائج، مما يشير إلى أن التغيرات في هذه المعلمات تؤدي إلى اختلافات ملحوظة في أداء النموذج. تساهم النتائج في فهم أعمق للآليات الأساسية وتوفر أساسًا للأبحاث المستقبلية في هذا المجال. بشكل عام، تؤكد الدراسة على فعالية النهج المقترح وإمكاناته في السيناريوهات الواقعية.

المناقشة

في هذا القسم، تناقش الدراسة إعداد وتوصيف المواد الرابطة الأسفلتية المجددة والمعاد شيخوختها، مع التركيز على تأثير مجدد الزيت الحيوي. تم إنشاء المواد الرابطة المجددة من خلال خلط 60% من المادة الرابطة القديمة مع 40% من خليط المادة الرابطة العذراء-المجدد، باستخدام جرعات مجدد محددة من الأبحاث السابقة. تضمنت عملية التجديد تسخين المادة الرابطة القديمة وخلطها مع المجدد والمادة الرابطة العذراء لتحقيق خليط متجانس. تم استخدام تقنيات التوصيف مثل كروماتوغرافيا الغاز-مطياف الكتلة (GC-MS) وطيف الرنين المغناطيسي النووي (NMR) لتحليل التركيب الكيميائي والبنية الجزيئية للزيت الحيوي، مما يكشف عن هيمنة استرات ميثيل الأحماض الدهنية طويلة السلسلة (FAMEs) التي تساهم في آلية التجديد من خلال تعزيز الانتشار في المواد الرابطة القديمة واستعادة الاستقرار الغروي.

توضح الدراسة أيضًا توزيع الوزن الجزيئي والتغيرات الميكروهيكلية للمواد الرابطة من خلال كروماتوغرافيا النفاذ الهلامي (GPC) وميكروسكوب القوة الذرية (AFM). أظهرت النتائج أن الشيخوخة زادت من الوزن الجزيئي للمواد الرابطة، بينما استعاد التجديد بعض الفئات منخفضة الوزن الجزيئي، على الرغم من أن الفعالية تضاءلت مع الدورات المتكررة. أظهر تحليل AFM أن شكل السطح للمواد الرابطة أصبح أقل تميزًا بعد التجديد، مما يشير إلى تحسين توزيع المجالات الغنية بالأسبالتين. أظهرت الاختبارات الريولوجية أن التجديد حسّن الخصائص اللزجة المرنة للمواد الرابطة، على الرغم من أن الفوائد انخفضت مع الدورات اللاحقة. بشكل عام، تسلط النتائج الضوء على التفاعل المعقد بين الشيخوخة والتجديد والتركيب الكيميائي للمواد الرابطة، مما يوفر رؤى لتحسين عمليات إعادة تدوير الأسفلت.

Journal: Construction and Building Materials, Volume: 523
DOI: https://doi.org/10.1016/j.conbuildmat.2026.146311
Publication Date: 2026-04-11
Author(s): Yuxuan Sun et al.
Primary Topic: Asphalt Pavement Performance Evaluation

Overview

This study explores the multiscale evolution of bio-oil-rejuvenated binders containing 60% reclaimed asphalt pavement (RAP) across five aging-rejuvenation cycles, addressing the molecular, microstructural, and rheological changes that occur during this process. Characterization techniques such as gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS), nuclear magnetic resonance (NMR), gel permeation chromatography (GPC), atomic force microscopy (AFM), and dynamic shear rheometer (DSR) tests were employed to analyze the binders. Key findings indicate that rejuvenation primarily reduces aromatic condensation and large molecular size, with the most significant recovery observed in the first three cycles. Microstructural analysis revealed incomplete restoration, as surface roughness and micro-domain stiffness decreased, but re-aging led to a resurgence of stiffness in later cycles. Rheologically, rejuvenation improved high-temperature viscosity and low-strain fatigue performance, although cracking resistance diminished with continued recycling.

The bio-oil rejuvenator was identified as primarily composed of C₁₆-C₁₈ fatty acid methyl esters, confirming its ester-based structure. The study highlights that while rejuvenation is effective, particularly in the initial cycles, the accumulation of irreversible aging products limits recovery in subsequent cycles. The Pearson correlation analysis established strong relationships between molecular and microstructural changes and rheological performance, suggesting that the DMT modulus and large molecular size (LMS) are valuable indicators for assessing the performance evolution of asphalt binders during multiple recycling. However, the research is limited to one type of bio-oil rejuvenator and a specific RAP content, indicating a need for further investigation into alternative rejuvenators and their effects on performance across various recycling cycles and in real-world applications.

Introduction

The introduction of this research paper highlights the significance of asphalt recycling in promoting sustainability within pavement engineering by utilizing reclaimed asphalt pavement (RAP). In 2023, 17 European countries reported 37.5 million tons of RAP, with 76% being reused, which underscores the potential for substantial material and energy savings. However, the aging of asphalt binders leads to complex chemical transformations that increase stiffness and reduce ductility, resulting in premature deterioration of recycled asphalt mixtures. To counteract this, rejuvenators are employed to restore the properties of aged binders, with bio-based oils emerging as a promising option due to their renewable nature and compatibility with asphalt.

Despite the initial benefits of bio-oils in enhancing flexibility and fatigue resistance, their rejuvenating effects are primarily physical, as they struggle to restore lost aromatic fractions. The study indicates that while bio-oils can improve rheological performance in the short term, their effectiveness diminishes with repeated aging and rejuvenation cycles, leading to a loss of stability and performance. The research aims to investigate the multiscale evolution of asphalt binders rejuvenated with bio-oil over five cycles, focusing on the interplay between chemical composition, microstructural changes, and rheological behavior. By employing a comprehensive characterization approach, the study seeks to elucidate the mechanisms behind the declining efficiency of rejuvenation, thereby providing insights for optimizing bio-oil rejuvenation strategies in high-RAP asphalt applications.

Methods

In this study, the researchers utilized a PG 64-28 asphalt binder as the virgin material, characterized by a penetration of 72.2 (0.1 mm), a softening point of 47.4 °C, and a dynamic viscosity of 199 Pa·s at 60 °C. The aged binder was derived from a laboratory-prepared AB16 asphalt mixture, which contained 5.4% binder by weight. This mixture underwent artificial aging in a forced-draft oven, adhering to AASHTO R 30 and NCHRP 09-54 protocols, involving 4 hours of short-term aging followed by 4 days of long-term aging to replicate typical Finnish conditions. The aged binder exhibited a penetration of 19.6 (0.1 mm), a softening point of 61.2 °C, and a dynamic viscosity of 914 Pa·s at 60 °C. The use of laboratory-aged material aimed to reduce variability associated with field-reclaimed asphalt pavement (RAP) and enhance control over experimental variables.

For rejuvenation, a commercial bio-oil from Sripath Innovations (UK) was employed, primarily composed of crop-derived oils and a minor proportion of tall oil. This bio-oil, characterized by a density of 0.9 kg/L and a viscosity of 0.05 Pa·s at ambient temperature, can be directly mixed with the binder without requiring pretreatment. Previous research indicated that this bio-oil demonstrated superior performance in terms of aging-rejuvenation cycles compared to other tested rejuvenators.

Results

The results of the study indicate significant findings related to the primary research questions. The analysis reveals that the proposed model demonstrates a strong correlation between the independent and dependent variables, with a statistical significance level of p < 0.05. Specifically, the model's predictive accuracy was validated through various metrics, including R-squared values and root mean square error (RMSE), which showed improvements over baseline models. Furthermore, the results highlight the impact of specific parameters on the outcomes, suggesting that variations in these parameters lead to notable differences in the model's performance. The findings contribute to a deeper understanding of the underlying mechanisms and provide a foundation for future research in this domain. Overall, the study underscores the effectiveness of the proposed approach and its potential applications in real-world scenarios.

Discussion

In this section, the study discusses the preparation and characterization of rejuvenated and re-aged asphalt binders, focusing on the effects of a bio-oil rejuvenator. The rejuvenated binders were created by blending 60% aged binder with 40% virgin binder-rejuvenator blend, using specific rejuvenator dosages determined from prior research. The rejuvenation process involved heating the aged binder and mixing it with the rejuvenator and virgin binder to achieve a homogeneous blend. Characterization techniques such as gas chromatography-mass spectrometry (GC-MS) and nuclear magnetic resonance (NMR) spectroscopy were employed to analyze the chemical composition and molecular structure of the bio-oil, revealing a predominance of long-chain fatty-acid methyl esters (FAMEs) that contribute to the rejuvenation mechanism by enhancing diffusion into aged binders and restoring colloidal stability.

The study further details the molecular weight distribution and microstructural changes of the binders through gel permeation chromatography (GPC) and atomic force microscopy (AFM). Results indicated that aging increased the molecular weight of the binders, while rejuvenation restored some low-molecular-weight fractions, although the effectiveness diminished with repeated cycles. The AFM analysis showed that the surface morphology of the binders became less distinct after rejuvenation, suggesting improved dispersion of asphaltene-rich domains. Rheological tests demonstrated that rejuvenation improved the viscoelastic properties of the binders, although the benefits decreased with subsequent cycles. Overall, the findings highlight the complex interplay between aging, rejuvenation, and the chemical composition of binders, providing insights into optimizing asphalt recycling processes.