DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-51129-8
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/39112477
تاريخ النشر: 2024-08-07
المؤلف: Sam C. Scholten وآخرون
الموضوع الرئيسي: ظواهر النقل الكمي والإلكتروني
الطرق
تضمنت الطرق التجريبية المستخدمة في هذه الدراسة ميكروسكوب فلوريسنت واسع المجال مصمم لقياسات الفوتولومينسنس (PL). تم توفير ضوء الإثارة بواسطة ليزر موجي مستمر (CW) بطول موجي 532 نانومتر، والذي تم تعديله وتركيزه على العينة باستخدام معدل صوتي بصري وعدسة واسعة المجال. تم فصل الفوتولومينسنس المنبعث عن ضوء الإثارة باستخدام مقسم شعاعي ثنائي اللون وتم تصفيته قبل توجيهه إما إلى مطياف أو كاميرا CMOS علمية للتصوير. كان قطر بقعة الليزر عند العينة حوالي 50 ميكرومتر، مع كثافة قصوى تبلغ حوالي 0.5 مللي واط/ميكرومتر²، على الرغم من أنه تم تقليلها إلى 25 مللي واط في قياسات معينة لتخفيف تسخين الليزر.
تم تنفيذ القيادة بترددات الراديو (RF) باستخدام مولد إشارة ومعدل IQ، مع ليزر الإثارة وRF محكومين بواسطة مولد نمط نبضي. تم وضع عينة hBN فوق موصل موجي متساوي المستوى، إما في اتصال مباشر أو على شريحة كوارتز، بينما تم تطبيق مجال مغناطيسي خارجي باستخدام مغناطيس دائم. تم إجراء معظم القياسات في درجة حرارة الغرفة، باستثناء حالة واحدة حيث تم تبريد العينة إلى حوالي 5 كلفن في جهاز تبريد مغلق الدورة، مما سمح بتطبيق مجال مغناطيسي مُعاير. سهلت هذه الإعدادات التحقيق في عيوب مختلفة في مادة hBN.
النتائج
في هذا القسم، تحقق الدراسة من عيبين مغزليين في نيتريد البورون السداسي (hBN): عيب VÀB، الذي ينبعث في الأشعة تحت الحمراء القريبة، وعيب مرتبط بالكربون، المشار إليه بـ C؟، الذي ينبعث في الطيف المرئي. تحدد الأبحاث وجود عيوب C؟ في عينات hBN المختلفة، بما في ذلك المساحيق المشتراة تجارياً والبلورات المزروعة في المختبر. يتم توضيح الطبيعة غير المتجانسة لعيوب C؟ باستخدام مسحوق hBN، بينما يتم استكشاف التفاعل بين مغزلات VÀB وC؟ من خلال البلورات الكتلية، وتُظهر قدرات الاستشعار الكمي باستخدام أفلام MOVPE الرقيقة.
يكشف طيف الفوتولومينسنس (PL) لمسحوق hBN عن انبعاثات مرئية مميزة لعيوب C؟، بشكل أساسي بين الأطوال الموجية 550-650 نانومتر، مع ذيل تحت الأحمر القريب يمتد إلى 900 نانومتر. يؤدي إشعاع الإلكترونات عالي الطاقة إلى توليد عيوب VÀB، مما يؤدي إلى ذروة انبعاث تحت الأحمر القريب واسعة المركز حول 820 نانومتر. تستخدم الدراسة الرنين المغناطيسي البصري المكتشف بشكل مستمر (ODMR) لتحليل انتقالات المغزل لكلا نوعي العيوب. يظهر عيب VÀB رنينًا عند حوالي 3.45 غيغاهرتز تحت مجال مغناطيسي صفر، والذي ينقسم تحت مجال مغناطيسي مُطبق بسبب تأثير زيمان، مما يشير إلى اتجاه عشوائي للعيوب. بالمقابل، يظهر عيب C؟ علاقة خطية بين تردد الرنين والمجال المغناطيسي المُطبق، مما ينتج عنه عامل g قدره \( g_C = 2.0(1) \). تشير النتائج إلى أن آلية ODMR لعيوب C؟ غير متجانسة، مستقلة عن اتجاه المجال المُطبق، مما يتناقض مع الافتراضات السابقة بشأن أنظمة المغزل S≥1.
المناقشة
في هذا القسم، يستكشف المؤلفون تعدد المغزل لعيب C؟ في نيتريد البورون السداسي (hBN) وتأثيراته على الاستشعار الكمي والتصوير. من خلال إجراء تجارب رابي على كل من تجميعات المغزل C؟ وV À B، يثبتون أن عيب C؟ يظهر شخصية S = 1/2، كما يتضح من نسبة ترددات رابي الخاصة بهم، $\Omega_C/\Omega_V \approx 1/\sqrt{2}$. تشير هذه النتيجة إلى أن عيب C؟ قد يتكون من زوج من الجسيمات المرتبطة بشكل ضعيف S = 1/2، بدلاً من نظام S = 1/2 واحد، مما يتماشى مع الرنين المغناطيسي المكتشف بصريًا (ODMR) الناتج عن احتمالات امتصاص/انبعاث الفوتونات المختلفة لتكوينات المغزل.
علاوة على ذلك، يستكشف المؤلفون ديناميات الاسترخاء المتبادل بين تجميعات C؟ وV À B، مما يظهر ارتباطًا كبيرًا يتضح من خلال تقليل استقطاب المغزل عند رنين الاسترخاء المتبادل. يبرز هذا التفاعل الكثافة العالية لمغزلات S = 1/2 في عينة hBN ويشير إلى تطبيقات محتملة في التقنيات الكمية. تختتم هذه القسم بمناقشة حول قدرات قياس المغناطيسية الفريدة لعيب C؟، والتي تسمح بتصوير مغناطيسي فعال للعينات الفيرومغناطيسية بحجم الميكرون، مثل Fe3GaTe2، تحت اتجاهات مجالات مغناطيسية متغيرة. تشير النتائج إلى أن خصائص عيب C؟ يمكن أن تعزز تقنيات التصوير متعددة الأوضاع، مما يوفر طرقًا جديدة لدراسة المواد المغناطيسية وتفاعلاتها.
DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-51129-8
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/39112477
Publication Date: 2024-08-07
Author(s): Sam C. Scholten et al.
Primary Topic: Quantum and electron transport phenomena
Methods
The experimental methods employed in this study involved a custom-built wide-field fluorescence microscope designed for photoluminescence (PL) measurements. The excitation light was provided by a continuous-wave (CW) laser at a wavelength of 532 nm, which was modulated and focused onto the sample using an acousto-optic modulator and a widefield lens. The emitted PL was separated from the excitation light using a dichroic beam splitter and filtered before being directed either to a spectrometer or a scientific CMOS camera for imaging. The laser spot diameter at the sample was approximately 50 μm, with a maximum intensity of about 0.5 mW/μm², although this was reduced to 25 mW in certain measurements to mitigate laser-induced heating.
Radiofrequency (RF) driving was implemented using a signal generator and an IQ modulator, with the excitation laser and RF gated by a pulse pattern generator. The hBN sample was positioned above a coplanar waveguide, either in direct contact or on a quartz coverslip, while an external magnetic field was applied using a permanent magnet. Most measurements were conducted at room temperature, except for one instance where the sample was cooled to approximately 5 K in a closed-cycle cryostat, allowing for the application of a calibrated magnetic field. This setup facilitated the investigation of various defects in the hBN material.
Results
In this section, the study investigates two spin defects in hexagonal boron nitride (hBN): the VÀB defect, which emits in the near-infrared, and the carbon-related defect, referred to as C?, which emits in the visible spectrum. The research identifies the presence of C? defects in various hBN samples, including commercially sourced powders and lab-grown crystals. The isotropic nature of C? defects is demonstrated using hBN powder, while the interaction between VÀB and C? spins is explored through bulk crystals, and quantum sensing capabilities are showcased using thin MOVPE films.
The photoluminescence (PL) spectrum of the hBN powder reveals visible emissions characteristic of C? defects, primarily between wavelengths 550-650 nm, with a near-infrared tail extending to 900 nm. High-energy electron irradiation generates VÀB defects, leading to a broad near-infrared emission peak centered around 820 nm. The study employs continuous-wave optically detected magnetic resonance (ODMR) to analyze the spin transitions of both defect types. The VÀB defect exhibits a resonance at approximately 3.45 GHz under zero magnetic field, which splits under an applied magnetic field due to the Zeeman effect, indicating a random orientation of defects. In contrast, the C? defect shows a linear relationship between resonance frequency and applied magnetic field, yielding a g-factor of \( g_C = 2.0(1) \). The findings suggest that the ODMR mechanism for C? defects is isotropic, independent of the applied field direction, contrasting with previous assumptions regarding S≥1 spin systems.
Discussion
In this section, the authors investigate the spin multiplicity of the C ? defect in hexagonal boron nitride (hBN) and its implications for quantum sensing and imaging. By conducting Rabi experiments on both the C ? and V À B spin ensembles, they establish that the C ? defect exhibits an S = 1/2 character, as indicated by the ratio of their Rabi frequencies, $\Omega_C/\Omega_V \approx 1/\sqrt{2}$. This finding suggests that the C ? defect may consist of a pair of weakly coupled S = 1/2 particles, rather than a single S = 1/2 system, which aligns with the observed optically detected magnetic resonance (ODMR) contrast arising from different photon absorption/emission probabilities for the spin configurations.
Furthermore, the authors explore the cross-relaxation dynamics between the C ? and V À B ensembles, demonstrating significant coupling evidenced by reduced spin polarization at the cross-relaxation resonance. This interaction highlights the high density of S = 1/2 spins in the hBN sample and suggests potential applications in quantum technologies. The section concludes with a discussion on the C ? defect’s unique omnidirectional magnetometry capabilities, which allow for effective magnetic imaging of micron-sized ferromagnetic samples, such as Fe3GaTe2, under varying magnetic field orientations. The results indicate that the C ? defect’s properties could enhance multi-modal imaging techniques, providing new avenues for studying magnetic materials and their interactions.