مراقبة استجابة هول الشاذة التلقائية في مرشح المغناطيس البديل Mn5Si3 من نوع d-wave Observation of a spontaneous anomalous Hall response in the Mn5Si3 d-wave altermagnet candidate
مراحل مع عكس الزمن التلقائيتُعتبر كسر التناظر مرغوبة لخصائصها الفيزيائية الشاذة، واستجاباتها الإلكترونية والدورانية ذات التبدد المنخفض، وتطبيقاتها في تكنولوجيا المعلومات. المرحلة الألترمغناطيسية التي تم التنبؤ بها مؤخرًا تتميز بمزيج غير تقليدي وجذاب من قوة-كسر التناظر في الهيكل الإلكتروني ومغناطيسية صفرية أو ضعيفة فقط. في هذا العمل، نلاحظ تجريبيًا تأثير هول الشاذ، وهو ممثل بارز لـ-استجابات كسر التناظر، في غياب مجال مغناطيسي خارجي في الأفلام الرقيقة المتجانسةمع لحظة مغناطيسية صافية تتلاشى بشكل صغير للغاية. من خلال تحليل التناظر وحسابات المبادئ الأولى، نثبت أن المرحلة غير التقليدية المغناطيسية من نوع d-wave تتماشى مع التوصيف الهيكلي والمغناطيسي التجريبي لـالطبقات الرقيقة، وأن الموصلية الغريبة النظرية الناتجة عن الطور كبيرة، بما يتماشى مع التجربة. يشير التشابه مع الموصلية الفائقة غير التقليدية من نوع d-wave إلى أن تحديدنا لمرشح المغناطيسية البديلة غير التقليدية يشير إلى فصل جديد من البحث والتطبيقات للطور المغناطيسي.
تأثير هول الشاذ (AHE) هو أداة تقليدية ومريحة تجريبياً لتحديد المراحل التي تكسر بشكل تلقائي-تناظر. يشير AHE إلى مكون غير مبدد ومضاد متماثل من موصلية الكهرباء، وهو غريب تحتويمكن أن يتم توليده بواسطة ترتيبات مغناطيسية معينةمن بين هذه الأنواع، الأكثر شيوعًا والأكثر فهمًا على الأرجح هو الترتيب الفيرومغناطيسي حيث ترتبط التماثلات المكسورة التي تسمح بوجود AHE بالمغناطيسية الداخلية الصافية للبلورة.نموذج شائع للمغناطيسية الحديدية هو ترتيب جماعي في فضاء الدوران مصحوب بشكل موجة جزئية متساوي (موجة s) من البنية الإلكترونية في فضاء الزخمعلى النقيض من ذلك، كانت الأشكال غير المتجانسة من الموجات الجزئية ذات الرتبة الأعلى في الأطوار المرتبة مغناطيسيًا صعبة المنال، ويُعرف القليل جدًا عن استجابتها.في الواقع، فإن الترتيبات المغناطيسية المعوضة ذات المغنطة الصافية التي تقترب من الصفر قد ظلت خارج نطاق أبحاث الظواهر التلقائية.-استجابات كسر التناظر لأكثر من قرن. في الواقع، يمكن أن تكون هذه الاستجابات غائبة في المواد المضادة للمغناطيس التقليدية المدفوعة التي تحتوي على ترتيب دوران على البلورة له تناظر يجمع بين مع ترجمة ( -تناظر – انظر الشكل 1أ) أو مع الانعكاس (-تناظر).
ومع ذلك، على مدار العقد الماضي، تم التنبؤ بأن نوعين من الهياكل البلورية سيستضيفان الظاهرة التلقائية-استجابات كسر التماثل، بما في ذلك AHE عفوي، غير مرتبطة بمغناطيسية داخلية صافية للبلورة : (i) النوع الأول هو الهياكل المحبطة هندسياً، مثل كاجومي، بايروكلاور، أو الشبكات الثلاثية، حيث تم ملاحظة العفوية تجريبياًكان مرتبطًا بترتيب مغناطيسي غير متعامدأو مرشح لحالة سائل الدوران. (ii) بالنسبة لنوع البلورات الثاني الذي يتميز بترتيب مغناطيسي متوازي، يُطلق عليه اسم الألترمغناطيسيالميزة المميزة هي تناظر الدوران غير النسبي حيث ترتبط الشبكات الفرعية ذات الدوران المعاكس من خلال تحويلات دوران في الفضاء الحقيقي وليس من خلال الترجمة أو الانعكاس.على النقيض من ذلك، فإن المغناطيسات الفيرومغناطيسية التقليدية (المغناطيسات الفيريمغناطيسية) والمغناطيسات المضادة لها تتمتع بتناسقات متميزة بشكل حصري.المغناطيسات الحديدية (المغناطيسات الفيريمغناطيسية) تحتوي على شبكة دوران واحدة فقط (أو شبكات دوران معاكسة غير مرتبطة بأي تحويل تناظر)، بينما تحتوي المغناطيسات المضادة على شبكات دوران معاكسة مرتبطة بترجمة في الفضاء الحقيقي أو انقلاب. وقد تم ربط الاستجابة العفوية الشاذة في المغناطيسات البديلة، عند تضمين اقتران الدوران النسبي، بترتيب مغناطيسي متوازي متوازن مع مغنطة صغيرة جداً (صفر غير نسبي).السمة العامة للمغناطيسية غير التقليدية في الألترمغناطيسات هي قوة شديدة-كسر التناظر واستقطاب الدوران المتناوب في كل من بنية البلورة في الفضاء الحقيقي وبنية الإلكترون في الفضاء الزاوي، مع أو بدون وجود المغنطة النسبية الضعيفةلقد اقترح الاستقطاب الدوراني المتناوب الإشارة إلى هذه المرحلة باسم المغناطيسية المتغيرة.. لاحظ أنه، بشكل عام، -استجابات كسر التناظر في الألترماجنات لا تتطلب اقتران الدوران-المداري النسبيفي الحالة المحددة لـ AHE، ومع ذلك، يتطلب كسر التناظر الإضافي بواسطة اقتران الدوران-المدار في المغناطيسات المتوازية، بما في ذلك المغناطيسات البديلة.تم نشر تأكيد تجريبي لبنية النطاقات الألترمغناطيسية مؤخرًا.
من المRemarkably، بالنسبة لبعض تناظرات البلورات، تم التنبؤ بأن المرحلة الألترمغناطيسية ستتخذ شكل مغناطيس غير تقليدي من نوع d-wave.على عكس التصورات المقترحة سابقًا من خلال عدم استقرار سائل فيرمي في المواد المرتبطة بقوةهنا يتم توليد مغناطيسية د-ويف بواسطة جهد بلوري قوي وترتيب كثافة دوران غير تقليدي في الفضاء الحقيقي.بشكل ملحوظ، يمكنه أيضًا استضافة-استجابات كسر التماثل ذات قوة مماثلة للمغناطيسية الحديدية التقليدية من نوع s-waveبالإضافة إلى AHE، تشمل الاستجابات المتوقعة في هذه المغناطيسات غير التقليدية من نوع d-wave أيضًا نظائر للتيارات المقطوعة بالسبين غير النسبية التي تدعم ظواهر المقاومة المغناطيسية العملاقة و عزم الدوران المغناطيسي البارزة في أجهزة السبينترونيك المغناطيسية..
في الجزء التجريبي من ورقتنا، نقدم اكتشافًا للتوصيلية الهول غير العادية التلقائية لـفي الأفلام الرقيقة المتجانسة لـمع لحظة مغناطيسية صافية تتلاشى بشكل صغير للغاية. تظهر قياساتنا للتوصيف أنتتميز الطبقات الرقيقة بهيكل بلوري سداسي دون إحباط هندسي تقليدي. وبالتالي، فإن التركيبة غير التقليدية المستهدفة للاستجابة غير العادية الذاتية وهالة مغناطيسية صافية تتلاشى، ليست مرتبطة في دراستنا.طبقات الإيبي إلى الأطوار المستقرة من النوع الأول من الهياكل البلورية ذات الإحباط الهندسي. هذا يوجه انتباهنا في قسم النظرية إلى النوع الثاني من الهياكل البلورية مع الطور المغناطيسي المعاكس من نوع d-wave. أدناه درجة حرارة ترتيب المغناطيسية، الهيكل البلوري لـمن المعروف من الدراسات السابقة أنه يؤدي إلى لحظة مغناطيسية كبيرة على اثنين من كل خمسة من ذرات المنغنيز، كما هو موضح في الشكل 1a،تظهر حساباتنا من المبادئ الأساسية أنه بدون ارتباطات قوية، فإن المغناطيسية غير التقليدية من نوع d-wave لهذه الذرات المغناطيسية المرتبة من المنغنيز في الفضاء الحقيقي المباشر (الشكل 1ب)، والقطبية المغناطيسية من نوع d-wave المقابلة في فضاء الزخم العكسي (الشكل 1ج)، تولد مغنطة صافية صغيرة للغاية وموصلية هول الشاذ التلقائية كبيرة الحجم من انحناء بيري المجهري.
الشكل 1 | مغناطيسية غير تقليدية من نوع d-wave والبنية البلورية لـمضاد مغناطيسي تقليدي معالتناظر يجمع بين الترجمة وعكس الزمن. ب مغناطيسية غير تقليدية من نوع d-wave مع كسرالتناظر. (تم تمييز أسطح كثافة المغناطيسية المعاكسة المحسوبة من المبادئ الأولى باللونين الأحمر والأزرق.) قطع سطح فيرمي المنقسم بالدوران لشكل d-wave غير المتناظر المحسوب من المبادئ الأولى. متجه نيل في اتجاه البلورة [2201] (اتجاه [111] في المكون الثلاثي.التدوين)، ونرسم الدوران إسقاط على-محور ([100] -محور). د، هـ عرض علوي وجانبي، على التوالي، للهيكل البلوري السداسي لـطبقات رقيقة ذات اتجاه ملحوظ في المستوىوخارج المستوىثوابت الشبكة.صورة مجهر إلكتروني ناقل لـطبقة رقيقة نمت على ركيزة سيليكون. صورة مجهرية بصرية لشريط هول المرسوم بالليثوغرافيا، واتجاه البلورة والمجال المغناطيسي المطبق..
الشكل 2 | معلمات الشبكة وموصلية الكهرباء المعتمدة على درجة الحرارة. أ، ب الثوابت الشبكية في المستوى وخارج المستوى، على التوالي، التي تم الحصول عليها في دراستناالأفلام الرقيقة من حيود الأشعة السينية المعتمد على درجة الحرارة (باللون الأحمر)، ومقارنتها بالبيانات المبلغ عنها سابقًا للكتل (أخضر). ج درجة الحرارة المعتمدة على الطول
المقاوميةومشتقها. د المقاومة المغناطيسية الطولية المعتمدة على درجة الحرارة المسجلة مع مجال مغناطيسي من ، و 5 تسلا مطبقة على طول اتجاه البلورة [0001]. آليةيتماشى ذلك مع قياساتنا. نحن نعترف أنه بينما يتوافق النظام المغناطيسي المقترح مع ملاحظاتنا التجريبية، يجب أن تركز الجهود المستقبلية على ملاحظة بنية الدوران بشكل مباشر. يتم مناقشة ذلك بالتفصيل في الملاحظة التكميلية 5. في قسم المناقشة النهائي، نشير إلى أن مرشحنا غير التقليدي للمغناطيسية من نوع d-wave، الذي تم تحقيقه في بلورة تتكون من عناصر وفيرة وضعيفة النسبي، يشير إلى أبحاث وتطبيقات في طوبولوجيا النطاق المغناطيسي، والإلكترونيات غير المبددة، والفاليترونيك أو السبينترونيك التي لا مثيل لها ضمن إطار المراحل المغناطيسية التقليدية مثل الفيرومغناطيسية، والمضادة للمغناطيسية، والمغناطيسية المعلمة.
النتائج
نبدأ الجزء التجريبي بمناقشة التوصيف الهيكلي لـفي مرحلة البارامغناطيسية عند درجة حرارة الغرفة. الدراسات السابقة للبلورات الضخمة حددت أن مجموعة الفضاء لـ هو مع خلية وحدة سداسية تحتوي على وحدتين صيغتينتحتوي وحدة الخلية على ستة عشر ذرة: أربعة ذرات من المنغنيز (Mn1) في موضع ويكوف 4d، وستة ذرات من المنغنيز (Mn2) وستة ذرات من السيليكون في موضع ويكوف 6g. نمط هيكل البلورة لـالموضح في الشكل 1d، e، يتميز بأوكتاهيدرون مشوه ] مع وجود السيليكون في زواياها وMn1 في المركز، وأوكتاهيدرون مشوهمع Mn 2 عند الرؤوس وعدم وجود ذرات في داخله. نظرًا للمسافات بين ذرات المنغنيز في الأزواج و مختلفة بشكل كبيرلا تظهر التفاعلات التبادلية بين ذرات المنغنيز الإحباط الهندسي الكنسي..
لدراستنا، قمنا بتحضير أفلام رقيقة منعن طريق ترسيب الشعاع الجزيئي على قمة الركيزة. في الشكل 1f، نقدم صورة مجهر إلكتروني ناقل (TEM) عند درجة حرارة الغرفة تظهر الاتجاه (0001) لـأفلام بسمك 12 نانومتر تم استخدامها لصنع أجهزة ميكروية لقياسات النقل الكهربائي (الشكل 1g). تشير قياسات TEM، المدعومة بتحليل حيود الأشعة السينية (XRD) الموضح في المعلومات التكميلية الأشكال 1 و 2 (وكذلك الطرق)، إلى جودة بلورية عالية للطبقات الرفيعة، مع تناظر سداسي في المستوى. تؤكد أن أفلامنا الرقيقة لها نفس نمط الهيكل البلوري كما لوحظ سابقًا في العينات الكتلية. بخلاف نفس نمط الهيكل البلوري، هناك اختلافات مهمة بين الهيكل البلوري العام للعينة الكتلية وعينات الأفلام الرقيقة لدينا التي تنبع من الضغط الإيبيتاكسي والقيود الإيبيتاكسي.طبقات رقيقة علىركيزة تكون مقيدة في شبكة بلورية سداسية في نطاق درجات الحرارة المدروسة بالكامل، وبالتالي، فإن الأفلام لا تخضع للانتقالات الهيكلية التي لوحظت في الكتلة. في الفقرات التالية، سنوضح هذه النقطة بمزيد من التفصيل.
في الشكل 2أ، ب نعرض الثوابت الشبكية المعتمدة على درجة الحرارة لـ، ونبدأ النقاش بتذكّر سلوك كما تم الإبلاغ عنه سابقًا في العينات الكبيرةثوابت الشبكة و التي تتساوى في مرحلة البارامغناطيسية عند درجة حرارة الغرفة، تظهر حالتين شاذتين في الكتلة : واحد في والآخر في (الشكل 2أ). عند درجة الحرارة الحرجة الأعلى، يخضع البلور لتشويه متعامد يرفع التماثل بين الـ و معلمات الشبكة. عند خفض درجة الحرارة أكثر إلى النقطة الحرجة السفلىيؤدي التشوه أحادي الميل إلى زيادة مفاجئة في أحد معلمتي الشبكة بينما ينخفض الآخر، وهو ما يترافق أيضًا مع زيادة في معلمة الشبكة. (الشكل 2ب).
التحولات الهيكلية لها نظائر في الشذوذ عند و تم الكشف عنها سابقًا في القابلية المغناطيسية، والسعة الحرارية النوعية، والمقاومة الطولية للعينات الكتليةفي وقت سابق، تم إجراء قياسات تشتت النيوترونات على العينات الكتليةكشف أن في، يتميز تشوه البلورة المعينية بظهور ترتيب مضاد مغناطيسي متوازي لثلثي ذرات المنغنيز 2. متجه انتشار المضاد المغناطيسي ( ) يتوافق مع مضاعفة وحدة الخلية على طول -المحور، مقارنةً بالمرحلة البارامغناطيسية. الناتج-تناظر هذه المرحلة التقليدية المضادة للمغناطيسيةيتماشى مع غياب إشارة AHE التلقائيةكما تم تأكيده تجريبيًا في العينات الكتلية (أو الأفلام متعددة البلورات السميكة).
أدناهدراسات النيوترونات في الكتلةأظهر أن الطور المغناطيسي يصبح غير متوازي (غير مستوٍ)يمكن قمع هذا الانتقال المغناطيسي الثاني، واستعادة المرحلة المضادة للمغناطيسية المتوازية من خلال تطبيق مجال مغناطيسي.تزداد قوة المجال الحرج مع انخفاض درجة الحرارة، لتصل إلى حوالي 1 تسلا عندمقاومة هول العفوية لـمقاس أدناهفي العينات الكبيرة (أو الأفلام متعددة البلورات السميكة) تم نسبهاإلى تأثير هول الطوبولوجيالناشئة عن النظام المغناطيسي غير المتوازي في درجات الحرارة المنخفضة فيتم قمع إشارة هول الطوبولوجية باستمرار بواسطة مجالات مغناطيسية مطبقة بقوة مشابهة لتلك الحقول الحرجة المذكورة التي تم الحصول عليها في قياسات النيوترونات المعتمدة على درجة الحرارة..
الشكل 3 | المغنطة وتأثير هول الشاذ. أ المغنطة كدالة للحقل المغناطيسي المطبق على طول اتجاه الكريستال [0001] عند درجات حرارة مختلفة. يبرز الإطار الصغير مغنطة متبقية صغيرة للغاية ضمن خطأ. يوضح الرسم البياني إجمالي المغنطة للعينة المقاسة، أي أنه يشمل أيضًا الركيزة. كما يظهر الإطار الصغير إجمالي المغنطة المقاسة. ومع ذلك، عند إعادة الحساب من إلى.، اعتبرنا أن الإشارة المتبقية عند الحقل الصفري تعود إلى فيلم وحده وليس له أي مساهمة من ركيزة السيليكون (لقد أخذنا نفس الشيء في الاعتبار بالنسبة لنطاق المجال الصغير حول
صفر مرسوم في الزاوية). ب مقاومة هول الشاذة المعتمدة على المجال ودرجة الحرارة. تم طرح تأثير هول العادي، الذي هو خطي في المجال المغناطيسي المطبق (انظر النص). ج تحليل مقاومة هول الشاذة المقاسة عند 50 كلفن إلى مكون هول الطوبولوجيوعنصر يُنسب إلى مغناطيسية الموجة d غير التقليدية، (انظر الطرق والشكل التوضيحي التكميلي 4). د تحليل الانحلال للمقاومة الغريبة الذاتية (في حالة عدم وجود مجال) كدالة في درجة الحرارة. هـ الموصلية الغريبة الذاتية المقابلة للمكون المنسوب إلى المغناطيسية غير التقليدية من نوع d-wave.
نحن الآن نقارن الظواهر المعتمدة على درجة الحرارة التي تم تأسيسها في الكتلةإلى قياساتنا في طبقات الفيلم الرقيق. كما هو متوقع، فإن معلمات الشبكة في المستوى و لأفلامنا الرقيقة، المقيدة بواسطة الركيزة، لا تظهر أي انتقالات (الشكل 2أ)، وتعتمد بشكل ضعيف على درجة الحرارة، حيث تتبع عن كثب الانخفاض الطفيف في معلمة الشبكة في المستوى الأفقي مع انخفاض درجة حرارة ركيزة السيليكون. بالمقابل، فإن معلمة الشبكة خارج المستوىمنالفيلم غير مثبت بواسطة الركيزة، ونلاحظ شذوذًا مشابهًا لـالانتقال الملحوظ في العينات الكتلية (الشكل 2ب).
لاحظ أنه في حالةعلىتتحكم قيمة ثابت الشبكة في المستوى بشكل أساسي في عدم التوافق في معاملات التمدد الحراري للطبقة الرقيقة والركيزة. أثناء التبريد بعد النمو، يكون عدم التوافق في معاملات التمدد الحراري، التي تبلغ حوالي و في سي و، على التوالي، يسبب إجهاد شد في المستوى. عند درجة حرارة الغرفة وما دون، نجد، لذلك، أن ثابت الشبكة في المستوى في طبقاتنا الرقيقة أكبر بكثير من القيمة في الكتلة. وبشكل متسق، فإن ثابت الشبكة خارج المستوى في الطبقات الرقيقة أصغر من الكتلة.بالمقارنة مع عدم تطابق التمدد الحراري، فإن عدم التطابق الاسمي لـبين ثوابت الشبكة في المستوى عند درجة حرارة الغرفة المنفصلة و تلعب البلورات دورًا أقل أهمية حيث يتم استيعابها جزئيًا بواسطة طبقة رقيقة من MnSi بين ركيزة السيليكون وطبقة رقيقة (انظر الطرق لمزيد من التفاصيل).
في الشكل 2c و d، نعرض قياسات المقاومة لأجهزتنا الدقيقة (الشكل 1g) المرسومة من الفيلم الرقيقالطبقات الرقيقة. تظهر مقاومة معدنية من حيث الحجم تتماشى مع الدراسات السابقة للأفلام الأكثر سمكًا.متسق مع ظواهر الكتلة، نكتشفشذوذ في مقاومة الأفلام الرقيقة لدينا، كما هو موضح في الشكل 2c. كما نشير إلى أن ملاحظتنا في الشكل 2d لـ مقاومة مغناطيسية قوية تحت“، مما يتناقض مع مقاومة مغناطيسية ضئيلة على مدى واسع من درجات الحرارة فوقيذكرنا بحساسية المكون غير المتوازي للحقل المغناطيسي في حالة الترتيب المغناطيسي في المرحلة ذات درجات الحرارة المنخفضة من العينات الكتلية.
على عكسالانتقال، نلاحظ عدم وجود نظائر للخلل الكمي فيفي إما توصيف الهيكل أو قياسات المقاومة لديناالأفلام الرقيقة. ومع ذلك، كما هو موضح في الشكل 2c و d، نكتشف شذوذًا ثانيًا في المقاومة الكهربائية للأفلام الرقيقة عندمع زيادة في المقاومة المغناطيسية فوق هذه الدرجة الحرارة.
لاستكشاف مراحلناعلى نطاق واسع من درجات الحرارة، قمنا بإجراء قياسات المغناطيسية وقياسات هول، كما هو موضح في الشكل 3. عند 300 كلفن، تكون المغناطيسية خطية في المجال المغناطيسي الخارجي.، الذي طبقناه على محور البلورة [0001] خارج المستوى (الشكل 3أ). عند درجات حرارة منخفضة، يتم ملاحظة غير خطية ضعيفة عند الحقول الصغيرة. في الشكل التكميلي 3، نعرض قياسات SQUID التحكمية لركيزة Si(111) عارية (بدون طبقة فوقية مرسبة)، تظهر غير خطية ضعيفة مشابهة عند الحقول المنخفضة. الملاحظة المهمة في الشكل 3أ هي أن المغنطة المتبقية عند عدم وجود حقل تبقى أقل منلكل وحدة خلوية عند جميع درجات الحرارة، كما هو موضح في الإطار في الشكل 3a.
من المقاومة الهول الكلية المقاسة،، قمنا أولاً باستخراج المكون الذي هو خطي فيويعطي معامل هول العادي،باستخدام نموذج نطاق واحد، فإنه يتوافق مع كثافة حاملات معدنية،المكون الشاذ المتبقي من مقاومة هول يُعطى بـ (انظر الطرق والشكل التوضيحي التكميلي 4). من المRemarkably، على الرغم من لحظة المغناطيسية المتبقية الصغيرة للغاية، نلاحظ إشارة AHE عفوية كبيرة عند الحقل الصفري على مدى واسع من درجات الحرارة.
يظهر AHE قوة طرد كبيرة منوعموماً، لا يتأثر سلباً بالحقول القوية. ومع ذلك، أدناه وداخل في نطاق المجال، نلاحظ مساهمة ضعيفة في مقاومة هول الشاذة التي ليست أحادية الاتجاه في المجال. لتسليط الضوء على هذه الميزة، نقوم بتفكيك مقاومة هول الشاذة في الشكل 3e إلى مساهمتين:. الـالمكون يظهر أدناهله قيمة عفوية تصل إلىويختفي عندوبالتالي، فإن ظواهره متسقة مع تأثير هول الطوبوغرافي المحدد في الكتلة.عينات.
في الأشكال التكميلية 5 و 6، نقارن اعتماد AHE على المجال مع المقاومة المغناطيسية الطولية. لوحظت مقاومة مغناطيسية سالبة قوية أدناهمتسق مع وجودالمساهمة في AHE التي ارتبطت بانحراف النظام المغناطيسي عن الحالة المتوازية بالكامل. فوقأينالمساهمة غائبة ومن المتوقع أن يكون الترتيب المغناطيسي متوازيًا، نلاحظ المقاومة المغناطيسية الأضعف correspondingly.
لاحظ أن المجال القسري الكبير الملحوظ لـالذي تعكس فيه AHE يتماشى مع غياب لحظة مغناطيسية صافية قوية، كما تم الكشف عنها بواسطة SQUID، ومع الاقتران الزيماني الضعيف المقابل في مغناطيسنا المعوض. الزيادة الملحوظة في مجال إعادة التوجيه (القوة الطاردة) مع زيادة درجة الحرارة (انظر أيضًا الشكل التوضيحي 7) هي علامة أخرى تتناقض مع الظواهر الفيرومغناطيسية التقليدية. في المغناطيسات المعوضة المتوازية، تم الإبلاغ عن زيادة مجال إعادة التوجيه مع زيادة درجة الحرارة في دراسات سابقة ونُسبت إلى استجابة معقدة وعالية الاتجاه للمجال المغناطيسي المطبق.. كان هذا مرتبطًا، بالإضافة إلى الأنيسوتروبي المغناطيسي وتفاعل التبادل، بتأثير اقتران زيمان لعزم المغناطيسية الصافي الناتج عن الحقل أو الضعيف النسبي.
التم الكشف عن المساهمة في مقاومة هول الشاذة المقاسة في طبقاتنا الرقيقة تحت درجة حرارة انتقالية من (الشكل 3د)، الذي يتزامن مع درجة حرارة الشذوذ الثاني الذي تم ملاحظته في قياسات المقاومة والمقاومة المغناطيسية في الشكل 2ج، د. الـالمكون يهيمن على مقاومة هول الشاذة على مدى درجة الحرارة بالكامل حتى أدنى درجة حرارة تم قياسها وهي 10 كلفن، أي أيضًا تحت (الشكل 3د). القيمة العفوية في حالة عدم وجود مجال يصل (انظر أيضًا الشكل التوضيحي التكميلي 8 للبيانات المقاسة على أخرىعينات الطبقة العليا).
في الشكل 3f نرسم مكون الموصلية الغريبة التلقائية لقاعة هولعلى مدى نطاق درجة الحرارة المقاسة بالكامل. حجمتصل القيم بين 5 و، اعتمادًا على ما تم دراستهطبقة رقيقة (انظر أيضًا الشكل التوضيحي الإضافي 8).
لمزيد من استكشاف أصل الـإشارة، قمنا بإعداد سلسلة من الأفلام بسماكات اسمية متفاوتة، مما يعطي جودة بلورية متفاوتة. بالنسبة لسماكات الأفلامتتشكل مراحل زائفة في لدينا الأفلام. لذلك، ركزنا على السماكات الأقل وقمنا بمعايرة جودة البلورات من خلال قياسات حيود الأشعة السينية. في الشكل التكميلية 8، نوضح أن مقدار يتدهور مع انخفاض جودة البلورة، والتي نميزها بنسبة شدةوقمم حيود الأشعة السينية لـ MnSi، والإشارة غائبة في الأفلام متعددة البلورات. كما نوضح أنه لا يوجد ارتباط بينوالعزم المغناطيسي الصافي القابل للتجاهل الذي تم قياسه عبر سلسلة من العينات ذات الجودة البلورية المتفاوتة. أخيرًا، نعرض في الشكل التكميلية 9 قياسات في مجالات دوارة بقوة 4 تسلا تبرز عدم التماثل غير التقليدي في AHE لدينا.أفلام.
لتلخيص الجزء التجريبي من عملنا، نلاحظ في طبقة رقيقة من الإيبيلاير تشير إلى إشارات AHE عفوية كبيرة تحتمصحوبًا بمغناطيسية صافية متبقية صغيرة جدًا. هذا يستبعد آليات AHE المماثلة للمغناطيسات الحديدية التقليدية أو بسبب مغناطيسية ناتجة عن حقل. تشير الخصائص الهيكلية لأفلامنا إلى أن التفاعلات التبادلية بين ذرات المنغنيز لا تظهر الإحباط الهندسي الكنسي.
هذا يسمح لنا باستبعاد آليات AHE المرتبطة بالأنظمة المغناطيسية المرتبة أو مراحل السائل الدوراني التي تتولد عن الشبكات الهندسية المحبطة. نحن نكتشف مكونًا في استجابة هول العفوية لدينا مع ظواهر مشابهة لتلك الموجودة في الكتلة.تم نسب العينات إلى تأثير هول الطوبولوجي. على عكس العينات الكتلية، ومع ذلك، فإنها تمثل فقط مساهمة ضعيفة في إجمالي إشارة هول العفوية المقاسة في طبقات الأفلام الرقيقة لدينا. علاوة على ذلك، فإن المساهمة السائدة في عيناتنا تستمر أيضًا عند درجات حرارة أعلى بكثير.الذي تختفي فيه تأثير هول الطوبولوجي في كل من الكتلة والأفلام الرقيقة لدينا.
أصل المساهمة السائدة في AHE العفوي لدينالذلك، فإن الطبقات الرفيعة غير تقليدية. يقدم القسم التالي تحليل نظري يوضح أن التوصيفات الهيكلية والكهربائية المذكورة أعلاه، جنبًا إلى جنب مع ملاحظة إشارة AHE التلقائية ووجود مغنطة صافية صغيرة جدًا، تتماشى مع تشكيل المرحلة المغناطيسية غير التقليدية من نوع d-wave (الشكل 1b، c).
نظرية
حسابات نظرية الكثافة السابقة (DFT)أظهر أن ثلثي ذرات Mn 2 التي تساهم في الترتيب المغناطيسي فيأقوى تفاعل تبادل، وفقًا للتسمية في الشكل 1a، هو بين مواقع البلورة I و II، وبين المواقع III و IV. تميل هذه التفاعلات التبادلية إلى استقرار الترتيب المعاكس المتوازي.، متسق مع الانتقال من المرحلة البارامغناطيسية إلى المرحلة المضادة للمغناطيسية التي لوحظت في قياسات النيوترون على العينات الكتلية في.
في طبقاتنا الرقيقة، يحدث الإشارة الغريبة التلقائية تحتيدل على انتقال إلى-مرحلة كسر التناظر. من ناحية، فإن التشابه الوثيق بين أنماط بنية البلورة المحددة في أفلامنا الرقيقة وفي العينات الكتلية يشير إلى أن التفاعلات التبادلية الرئيسية في الأفلام الرقيقة هي مرة أخرى بين مواقع Mn2 I و II، والمواقع III و IV. وهذا يعني أن هناك مرشحًا جيدًا لـ-مرحلة كسر التناظر أدناهفي الأفلام الرقيقة، الموضحة في الشكل 1ب، لها نفس الترتيب المعاكس بين المواقع I و II، والمواقع III و IV، كما هو الحال في الكتلة (الشكل 1أ). من ناحية أخرى، فإن مضاعفة وحدة الخلية، والنتيجة الناتجة-تناظر المرحلة المضادة للمغناطيسية التقليديةتمت ملاحظته في العينات الكتلية (الشكل 1أ)يتم استبعاده في أفلامنا الرقيقة بواسطة الإشارة الغريبة التلقائية المكتشفة تجريبيًا.. لذلك، مرحلة المرشح للأفلام الرقيقة أدناه K (الشكل 1ب)، متسق مع الأعمال النظرية والتجريبية السابقة في العينات الكتلية، ومع مجموعة كاملة من توصيفنا الهيكلي، وقياسات المقاومة وقياسات هول، يشترك مع العينات الكتلية في ترتيب اللحظات المغناطيسية Mn 2 المعاكسة، بينما يحتفظ في الوقت نفسه بنفس حجم وحدة الخلية عند الانتقال من المرحلة البارامغناطيسية إلى المرحلة المرتبة مغناطيسياً.
في الشكل 1ب، نبرز كثافات المغنطة في الفضاء الحقيقي من DFT، وفي الأشكال 1ج و4أ، ب نركز على أسطح فيرمي في فضاء الزخم من DFT، حيث أن ترتيب المغناطيسية المرشح يتوافق مع المرحلة المغناطيسية الخطية غير التقليدية المتوازنة من نوع d-wave.. في الفضاء الحقيقي، يظهر ترتيب المغناطيسية المرشح الخصائص المميزة للمرحلة غير التقليدية، التي تُسمى المغناطيسية البديلة: وهي عدم وجود الترجمة أو الانعكاس، وفي الحد غير النسبي، وجود تحولات تناظر الدوران التي تربط بين الشبكات الفرعية ذات الدوران المعاكس. تحمي تناظرات الدوران الطبيعة المتوازنة للمرحلة المغناطيسية، أي الصفر الدقيق في المغناطيسية الذاتية في الحد غير النسبي، بينما تسمح بـ-كسر التناظر والانقسام المتناوب للدوران في هيكل النطاق.
استنادًا إلى التصنيف العام للطور المغناطيسي غير النسبي المتوازي بناءً على صيغة مجموعة الدورانهيكل النطاق المعتمد على الدوران لمرحلتنا المغناطيسية غير التقليدية المرشحة فييتم وصفه بواسطة مجموعة لاوي الدورانية. يتم توليد المجموعة بواسطة التحولات الثلاثة المتماثلة التالية: a
الشكل 4 | نظرية من المبادئ الأولى لـالهيكل الإلكتروني ومخطط المقارنة للمغناطيسات المعوضة مع تأثير هول الشاذ. سطح فيرمي المستقطب بالدوران محسوب بدون (أ) ومع (ب) اقتران الدوران-المدار (SOC). في الحالة الأخيرة، يكون متجه نيل على طول اتجاه البلورة [2201] (اتجاه [111] في المكون 3)التدوين)، ونرسم إسقاط الدوران على [2110]-محور ([100] -محور).c، تدوين منطقة بريل الهكسagonal. تم حساب نطاقات الطاقة غير النسبية وغير المغناطيسية (د) والمغناطيسية (هـ). اللون الأحمر والأزرق يتوافق مع إسقاط الدوران لأعلى ولأسفل، على التوالي.غير طبيعي محسوب
موصلية هول. مخطط مقارنة للأنظمة الهول الشاذة المختارة في فضاء المعلمات لدرجة الحرارة الحرجة مقابل وفرة العنصر الكيميائي الأقل وفرة في المادةتحدد الدوائر الملونة باللون الرمادي الأنظمة التي تحتوي على آلية تأثير هول التي تتطلب تطبيق حقل خارجي. تحدد الدوائر الملونة باللون الأزرق الأنظمة التي تحتوي على تأثير هول الشاذ التلقائي. تحدد الدائرة الملونة باللون الأرجواني الدراسة الحالية لـالبيانات في اللوحة (ج) مأخوذة من مقال مراجعة في المرجع 1. الانعكاس في الفضاء الحقيقي الذي يربط بين الشبكات الفرعية ذات الدوران المتشابه، والدورانات الثنائية في الفضاء الحقيقي حول و محاور ( و ) ربط الشبكات الفرعية ذات الدوران المعاكس. تؤدي هذه تناظر مجموعات لاوي المغناطيسية إلى وجود مستويين عقديين متساويين في الدوران متعامدين يتقاطعان مع نقطة منطقة بريلوان. عند عمل حلقة مغلقة في فضاء الزخم حول الـنقطة في مستوى عمودي على المستويات العقدية المتدهورة للدوران، يجعل الدوران الانعكاس عند المرور عبر كل مستوى عقدي. وهذا يؤدي إلى شكل الموجة d لهيكل النطاق المعتمد على الدوران غير النسبي.كما هو موضح فيقطع سطح فيرمي في الشكل 4أ.
من خلال مقارنة الشكل 4a و 4b، نرى أن اقتران الدوران المداري النسبي يولد فقط تصحيحًا ضعيفًا في التأثير.أسطح فيرمي. يتم الحفاظ على شكل d-wave، وفقط تُستبدل الانعكاسات الدورانية عند المرور عبر الطائرات العقدية غير النسبية ذات الطور الدوراني المتساوي في وجود اقتران الدوران-المدار بعملية مستمرةإعادة توجيه الدوران. لاحظ أنه في الحسابات النسبية اعتبرنا متجه ترتيب المغناطيسية موجهًا على طول اتجاه البلورة [2201] (لمزيد من التفاصيل، انظر المناقشة أدناه حول حسابات DFT AHE والملاحظة التكميلية 4).
في الشكل 4c-e نعرض تدوين منطقة بريلوان وحسابات هيكل النطاق غير النسبي. في النطاقات غير المغناطيسية، نلاحظ عددًا من التفردات فان هوف حول مستوى فيرمي. بالإضافة إلى ذلك، في الـالطائرة، فإن الأشرطة تكون متدهورة بأربعة أضعاف. (أصل التدهور هو الطائرة المرآة غير المركزية العمودية على الـ-محور.) تجعل ميزات هيكل الفرقة هذهعرضة بشدة لظهور الترتيب المغناطيسي.
يمكن توضيح استقرار الطور المغناطيسي غير التقليدي من نوع d-wave استنادًا إلى حسابات DFT عند درجة حرارة صفر من الطاقة الكلية. يمتلك الطور المغناطيسي من نوع d-wave طاقة كلية أقل من الطور البارامغناطيسي (الطور المغناطيسي) بمقدارلكل وحدة خلوية.
بصرف النظر عن الطاقات الكلية الأعلى بشكل ملحوظ، نتذكر أيضًا أن المرحلتين المرجعيتين غير متوافقتين مع مجموعة نتائجنا التجريبية. على وجه التحديد، تسمح المرحلة المغناطيسية الحديدية بوجود AHE تلقائي، والذي ينشأ في هذه المرحلة من مغنطة صافية كبيرة. بينما تحتوي المرحلة المعلمية على مغنطة صافية صفرية، ولكن أيضًا AHE تلقائي صفر.
هذا يقودنا إلى حسابات DFT الخاصة بنا لتوصيلية AHE الناتجة عن الترتيب المغناطيسي المتوازن لمرحلة d-wave غير التقليدية. في حساباتنا، نأخذ في الاعتبار الآلية الدقيقة الجوهرية لـ AHE بسبب انحناء بيري في هيكل النطاق النسبي لبلورة مثالية بدون اضطراب خارجي.يتم تبرير التركيز على التأثير الهول الداخلي من خلال الدراسات المنهجية للآليات الميكروسكوبية في المواد المغناطيسية.. أظهرت الدراسات أن المساهمة الخارجية (تشتت الانحراف) تصبح مهمة فقط في العينات ذات الموصلية فوق ، وهو أعلى بكثير من موصلية لديناأفلام.
في الشكل 4f، نرسم موصلية AHE من DFT كدالة لموقع مستوى فيرمي. تم إجراء الحسابات بالنسبة لاتجاه المتجه المغناطيسي الذي يشير على طول اتجاه البلورة [2201] ([111] في المكون 3)التدوين) بين المحاور البلورية [2200] في المستوى و[0001] العمودية على المستوى. تم اختيار هذا الاتجاه غير العالي التماثل لأنه يعطي في حسابات DFT لدينا طاقة كلية أقل من المحاور في المستوى أو العمودية على المستوى (انظر الملاحظة التكميلية 4). علاوة على ذلك، يسمح مجموعة النقاط المغناطيسية 1 للمتجه نيل على طول اتجاه [2201] بوجود مكون متجه هول الشاذ التلقائي على طول المحور البلوري [0001]، أي على طول العمودي على مستوى الفيلم الرقيق، مما يجعله قابلاً للاكتشاف في هندستنا التجريبية. بالمقابل، يتم استبعاد AHE من خلال التماثل في مجموعة النقاط المغناطيسية.الذي يتوافق في حالتنا مع المحور الصلب [0001] المحدد نظريًا لاتجاه نيل. وأيضًا بما يتماشى مع قياساتنا وحسابات DFT، لا سيتم اكتشاف AHE العفوي بالنسبة لجهد نيل داخل مستوى (0001) (مستوى c)، ومستوى (21110) (-طائرة) أو ( )-المستوى ( -الطائرة) لأنه في هذه الحالات، إذا كان متاحًا، فإن متجه هول مقيد بواسطة التناظر إلى الطائرة (0001) للفيلم الرقيق.
توضح حساباتنا في الشكل 4f أن الموصلية الذاتية لـ AHE، الناشئة عن القوة الشديدةكسر التناظر في الهيكل الإلكتروني بواسطة النظام المغناطيسي المتوازي المتعادل لمرحلة d-wave غير التقليدية، بالاقتران مع آلية انحناء بيري النسبي، يمكن أن تصل قيمه إلى ما يقارب التأثير الهول غير العادي في الفيرومغناطيسات الشائعة.. نحصل على حجم كبيرداخلنافذة الطاقة حول مستوى فيرمي. هذه القيم النظرية تتماشى مع قياساتنا.
نقاش
لقد قدمنا اكتشافنا في الأفلام الرقيقة المتجانسة.تركيبة غير تقليدية من تأثير هول العفوي الكبير ووجود مغناطيسية متبقية صافية صغيرة للغاية. من بين الآليات التي تم إثباتها تجريبيًا أو المقترحة نظريًا، تتوافق مجموعة تجارب التوصيف، وقياسات تأثير هول، وحسابات نظرية الكثافة مع تشكيل المرحلة المغناطيسية غير التقليدية المتوازنة المتوقعة مؤخرًا.. هنا نشير إلى أن عملنا يكمل، بطريقة متميزة أساسًا، الدراسات التجريبية الموازية لتأثير هول غير العادي لمواد مرشحة أخرى لهذه المرحلة غير التقليدية، وهي و . في كلاهماو تلعب الذرات غير المغناطيسية في MnTe دورًا مركزيًا في كسر تماثلات الترجمة والعكس، مع الحفاظ على تماثل الدوران، مما يربط بين الشبكات الفرعية ذات الدوران المعاكس.يتميز بشكل أساسي، حيث يتم تحقيق هذه الشروط الأساسية لتماثل البلورات لتكوين المرحلة غير التقليدية من خلال ترتيب الدوران والبلورات للذرات المغناطيسية فقط. إن ظهور الحالة المغناطيسية التي نقترحها لديه القدرة على إلهام المزيد من جهود البحث. يتم مناقشة ذلك بالتفصيل في الملاحظة التكميلية 5.
نحن نشير أيضًا إلى أنه في التجارب علىتم إعادة توجيه متجه الترتيب المغناطيسي بواسطة حقل مغناطيسي مطبق من اتجاه الحقل الصفري للسماح بـ. بالمقابل، الإشارة المقاسة لـ AHE في فيلمنا الرقيقهو عفوي، أي أنه يُلاحظ عند عدم وجود مجال مغناطيسي مطبق. في MnTe، كانت إشارة AHE المكتشفة أيضًا عفوية.كما في الدراسة الحالية. ومع ذلك، تم نسب التأثير الهولمي في MnTe إلى شكل من أشكال الطور المغناطيسي غير التقليدي من الدرجة الأعلى (موجة g).يمكن أن تكون أشكال الموجات الجزئية ذات الرتبة العالية أقل ملاءمة لأنها، على سبيل المثال، تستبعد من خلال التناظر ظواهر المقاومة المغناطيسية العملاقة أو عزم الدوران المغزلي التي تعتمد على الموصلية المعتمدة على الدوران غير النسبية.. على النقيض، هؤلاء البارزينتُسمح الاستجابات السبينترونية التي تكسر التناظر في المغناطيسات الخطية غير التقليدية المتوازنة من نوع d-wave، وقد تم التنبؤ بأنها ستصل إلى قوى مشابهة للمغناطيسات الحديدية.. هذا يبرز التأثير المتوقع في السبينترونيكس من اكتشافنا للظاهرة التلقائية -استجابة كسر التناظر في مرشح مغناطيسي من نوع d-wave.
ومع ذلك، فإن الآثار المحتملة للمغناطيسية غير التقليدية من نوع d-wave الناشئة تتجاوز بكثير مجال الإلكترونيات المغناطيسية. . إحدى المجالات، التي تم تسليط الضوء عليها من خلال الهيكل النطاقي المحدد لمرحلة d-wave يتعلق بتقسيم الدوران ذو الإشارة المتناوبة عند لحظات الزمان العكسي الثابتة (TRIMs). في، فإن TRIMs المنفصلة بالدوران هي و نقاط في منطقة بريلوان، كما هو موضح في حسابات هيكل النطاق باستخدام نظرية الكثافة (DFT) في الشكل 4 وتم تأكيده من خلال تحليل تناظر مجموعة الدورانتُعرف TRIMs في البلورات ذات التناظر المركزي بأنها تشفر المعلومات حول ما إذا كانت الأنظمة يمكن أن تستضيف مراحل وظواهر مغناطيسية طوبولوجية.. بشكل محدد، فهي ذات صلة مباشرة بالعوازل الأكسونية، والمغناطيسيات الطوبولوجية، والفيرميونات وييل أو الكم علاوة على ذلك، تمثل الوديان المستقطبة بالدوران التي تتركز حول نقاط TRIM في المغناطيس ذو الموجة d-نظائر مكسورة التناظر من وديان الانقسام الدوراني النسبي في الأنظمة غير المغناطيسية، حيث-التناظر يستبعد انقسام الدوران عند نقاط التماثل الزمنية. وبالتالي، قد يفتح الطور غير التقليدي من نوع d-wave أيضًا مسار بحث جديد في مجال المغناطيسية الوادي غير التقليدية..
بعد ذلك، ننظر إلى مرشح مغناطيس د-ويفمن منظور أكثر عملية. في الشكل 4 ج، نعرض مخططًا يقارنمع مغناطيس غير متوازي وموازي تمثيلي حيث تم التعرف تجريبيًا على مجموعة من AHE والمغناطيسية الصافية الضعيفة (التي تقترب من الصفر). تصف المحاور وفرة العناصر التي تشكل البلورات ودرجة حرارة الانتقال المغناطيسي. نرى أن لدينامرشح مغناطيس د-ويف يمثل مزيجًا من وفرة استثنائية للعناصر المعنية، ودرجة حرارة انتقال كبيرة.
أخيرًا، نشير إلى أن العناصر الأخف والأكثر وفرة لديها ارتباط دوران-مداري نسبي أضعف وتميل إلى جعل تأثيرات الترابط الإلكتروني أقل بروزًا مقارنة بالعناصر الأثقل.وبالتالي، فإنها مثال يوضح أن المغناطيسية غير التقليدية من نوع d يمكن أن تكون مرحلة قوية لا تعتمد على فيزياء معقدة ذات نسبية قوية أو مرتبطة..
طرق
نمو البلورات الإيبتاكسية
لقد قمنا بنمو الطبقات الرقيقة باستخدام تقنية الترسيب الجزيئي في الفراغ العالي (MBE) مع ضغط أساسي أقل منتورن. لقد قمنا بتنظيف سطح ركيزة Si(111) باستخدام طريقة شيراك المعدلة.لقد شكلنا طبقة أكسيد نهائية كيميائيًا لحماية سطح السيليكون من الأكسدة في الهواء المحيط. ثم تمت إزالة هذه الطبقة الرقيقة من الأكسيد حراريًا عن طريق التلدين عندخلال بضع دقائق في غرفة MBE. بعد ذلك، تم ترسيب طبقة عازلة من السيليكون بسمك 10 نانومتر في لضمان سطح بدء عالي الجودة. تم مراقبة سطح العينة في الموقع بواسطة تقنية حيود الإلكترونات عالية الطاقة المنعكسة (RHEED) التي كشفت عن سطح مسطح ذري مع تطوير جيد ( ) إعادة البناء (انظر الملاحظة التكميلية 1 والشكل التكميلية 1). قمنا بتقليل درجة حرارة النمو إلى لإيداع المنغنيز والسيليكون اللاحق. لقد قمنا بتبخير المنغنيز والسيليكون عالي النقاء باستخدام خلايا التسامي التقليدية ذات درجة الحرارة العالية. لقد قمنا بمعايرة تدفقات الخلايا باستخدام تذبذبات RHEED وميزان ميكرو كواتز لتحقيق النسبة المرغوبة من الطبقات بمعدل نمو إجمالي في نطاق. أظهرت الطبقات الأحادية الأولى التوقيع النموذجي لـ-نوع الكريستال، إعادة بناء. تم تحسين جودة البلورة بشكل أكبر من خلال التلدين الحراري، وتمت مراقبة درجة جودتها من خلال نمط RHEED (انظر الشكل التكميلي 1). تم استخدام معلمات نمو مختلفة (بما في ذلك السماكة الاسمية للـتم تحسين (الطبقات، ومعدل ترسيب المنغنيز والسيليكون، ودرجات حرارة النمو) لتقليل وجود المرحلة الزائفة MnSi. نلاحظ أن درجة حرارة كوري لـ MnSi تبلغ حوالي 30 كلفن، وبالتالي، لا يمكن أن تساهم في الإشارة المقاسة حتى 240 كلفن. نفس الشيء ينطبق على أكاسيد المنغنيز النموذجية التي تتمتع عادةً بدرجات حرارة حرجة منخفضة. نعرض كمية المرحلة الزائفة في عيناتنا الخمس المختلفة في الشكل التوضيحي 8. قمنا بإعداد عينة مرجعية من MnSi، كما تم مناقشته في الملاحظة التكميلية 3، الشكل التوضيحي 10، وأجرينا قياسات مغناطيسية مرجعية كما هو موضح في الشكل التوضيحي 11.
المجهر الإلكتروني الناقل وحيود الأشعة السينية
تم إجراء تحقيقات TEM عند جهد تسريع قدره 300 كيلو فولت على جهاز JEOL JEM-3010 بدقة مكانية قدرهاتم إعداد عينات مقطع العرض باستخدام مجهر الإلكترون الناقل (TEM) من خلال تقنية رفع العينات باستخدام شعاع أيوني مزدوج (FEI Helios 600 NanoLab). (أكدت تحليلات TEM الملخصة في الشكل التوضيحي الإضافي 1 العلاقات الطبقية)ويكشف عن موقع MnSi عند الواجهة بين ركيزة السيليكون واختلاف الشبكة بنسبة 3.7 في المئة بين و يتم استيعابها جزئيًا من خلال تشكيل طبقة رقيقة من MnSi الواجهة ومجموعة من العيوب الواجهة. في الملاحظة التكميلية 3، نقوم بتلخيص القياسات على رقيقة التحكم فيلم إبيتاكسيال من MnSi تم ترسيبه على. يؤكدون على دور ضئيل لطبقة بذور MnSi في دراستنا أفلام على AHE المقاسة.
تم إجراء قياسات XRD في درجة حرارة الغرفة باستخدام أنود دوار عالي السطوع، Rigaku RU-200BH مزود بكاشف لوحة صورة، Mar345. الإشعاع المستخدم كانوكان حجم الشعاعالكثافة العالية 0002 الانعكاس في بيانات XRD المسجلة عند 300 كلفن والم shown in الشكل التكميلية 2 أظهر التكوين الغالب لـ الطور السداسي الذي ينمو على طول المحور c.
تم إجراء تجارب XRD المعتمدة على درجة الحرارة التي استخرجنا منها ثوابت الشبكة لطبقاتنا الرقيقة الموضحة في الشكل 2a و b في خط شعاع CRISTAL في مسرع Soleil باستخدام هندسة Bragg-Brentano باستخدام جهاز قياس الحيود Siemens D500. يبلغ خطأ البيانات التجريبي تقريبًا حجم النقاط المرسومة في الشكل 2a و b. شدة قمة الحيود في هذه القياسات XRD أكبر بكثير مقارنة بتجربة XRD في المختبر، كما هو موضح في الشكل التكميلي 2. تم توفير تبريد العينة بواسطة ثلاجة دورة مغلقة (CCR، Sumitomo Heavy Industries)، وضمان غاز تبادل الهيليوم توازن درجة الحرارة بين الإصبع البارد، والترمومتر والعينة.تم استخدام الإشعاع وكاشف خطي لتسريع تسجيل البياناتتم إجراء قياسات إضافية للأشعة السينية بتقنية XRD عند درجات حرارة منخفضة عند 12.7 keV باستخدام جهاز حيود دائري 6 مع دقة زاوية أفضل منتم استخدام كاشف XPAD ثنائي الأبعاد ونظام بحث متقدم مبرد مغلق الدورة في هذا الإعداد.
النقل المغناطيسي والاستخراج غير العادي والهول الطوبولوجي
لقد قمنا بنمط قضبان هول باستخدام الطباعة الضوئية القياسية وحفر البلازما الأرجونية. في الشكل التكميلية 5، نعرض بيانات المقاومة العرضية والطولية الخام، التي تم قياسها في وقت واحد. في الأشكال التكميلية 4 و 6، نعرض طرح الميل الخطي، أي تأثير هول العادي. تم فصل البيانات المقاسة إلى مكونات متناظرة وغير متناظرة. في الشكل 4a، نعرض فقط الجزء غير المتناظر. تزيل هذه العملية الانحراف الثابت الصغير في المقاومة العرضية الناتج عن الانحرافات الطفيفة في اتصالات هول والمساهمة المتساوية في الإشارة العرضية. من المحتمل أن تنشأ المساهمة المتساوية من المقاومة المغناطيسية غير المتناظرة بسبب انخفاض التناظر.تم استخراج مقاومات هول الشاذة والعلائقية عن طريق ملاءمة دالة كوش. يتم أخذ مساهمة هول الشاذة ك amplitudes لملاءمة كوش. نعرض النتيجة في الشكل S3. الميزات الإضافية الشبيهة بالنتوءات تت correspond إلى إشارة هول العلائقية.تصل السعة المعاد حسابها لـ AHE إلىوترتبط بجودة البلورة، كما هو موضح في الشكل التوضيحي 8. خطأ النقل المغناطيسي ناتج عن الضوضاء الحرارية وضوضاء مصدر التيار وهو ضئيل. نقدم مزيدًا من التفاصيل حول قياسات النقل المغناطيسي في الملاحظة التكميلية 2.
قياسات المغناطيسية
للتوصيف المغناطيسي لـتم استخدام مقياس مغناطيسي SQUID MPMS7-XL من تصميم كوانتم مع خيار عينة مترددة للأفلام الرقيقة. تم تنظيف العينة غير المنقوشة قبل القياس وتثبيتها باستخدام قش بلاستيكي. تم قياس المغنطة المعتمدة على المجال عند درجات حرارة مختلفة لشدات المجال المغناطيسي بين (انظر الشكل 4ب) مطبق خارج مستوى العينة. الإشارة تهيمن عليها الديامغناطيسية للركيزة السيليكونية، ومع ذلك فإن هذه المساهمة الديامغناطيسية تعتبر ضئيلة في المجال المغناطيسي الصغير (الإطار). خطأ قياسات المغنطومترية كبير نسبيًا بسبب طرح الإشارة من الركيزة وحامل العينة ونقدر أن يكون ي.س.
حسابات نظرية الكثافة النسبية المغناطيسية
تم إجراء حسابات نظرية الكثافة الوظيفية باستخدام حزمة VASPاستخدام طريقة الموجة المسطحة المعززة بواسطة البروجيكتورلقد حددنا حد الطاقة لأساس الموجة المسطحة عند 520 إلكترون فولت، واستخدمنا دالة التبادل والتفاعل PBE.وشبكة متجه الموجةللحسابات المعروضة في النص الرئيسي، استخدمنا ثابت الشبكة العالي الحرارة في المستوى.وثابت الشبكة c المقابل للطور الكولينياري الكتلي عندوطبقاتنا النهائية في ( حسابات سطح فيرمي لـمبين في الشكل التكميلية 12.
حسابات انحناء التوت لموصلية هول
لقد قمنا بإنشاء دالة وانير موضعية بشكل أقصى ونموذج الربط الضيق الفعال باستخدام كود وانير90.لقد حسبنا الموصلية الغريبة الذاتية في حزمة WannierToolsمن خلال استخدام صيغة انحناء بيري. لقد استخدمنا شبكة دقيقة مننقاط أخذ عينات منطقة بريلوان وقد تم التحقق من التقارب. انحناءات بيري في الـمبين في الشكل التكميلي 13.
توفر البيانات
البيانات متاحة من المؤلفين المراسلين (H.R. و L.S.) عند الطلب المعقول. استخدمنا كود نظرية الكثافة الوظيفية VASP، الذي يمكن الحصول عليه وشراؤه منhttp://www.vasp.at.
References
Šmejkal, L., MacDonald, A. H., Sinova, J., Nakatsuji, S. & Jungwirth, T. Anomalous hall antiferromagnets. Nat. Rev. Mater. 7, 482-496 (2022).
Nakatsuji, S. & Arita, R. Topological magnets: functions based on berry phase and multipoles. Annu. Rev. Condens. Matter Phys. 13 (2022).
Nagaosa, N., Sinova, J., Onoda, S., MacDonald, A. H. & Ong, N. P. Anomalous hall effect. Rev. Mod. Phys. 82, 1539-1592 (2010).
Wu, C., Sun, K., Fradkin, E. & Zhang, S.-C. Fermi liquid instabilities in the spin channel. Phys. Rev. B 75, 115103 (2007).
Schofield, A. There and back again: from magnets to superconductors. Physics 2, 93 (2009).
Classen, L., Chubukov, A. V., Honerkamp, C. & Scherer, M. M. Competing orders at higher-order van Hove points. Phys. Rev. B 102, 125141 (2020).
Borzi, R. A. et al. Formation of a nematic fluid at high fields in . Science 315, 214-218 (2007).
Chen, H., Niu, Q. & Macdonald, A. H. Anomalous hall effect arising from noncollinear antiferromagnetism. Phys. Rev. Lett. 112, 017205 (2014).
Šmejkal, L., González-Hernández, R., Jungwirth, T. & Sinova, J. Crystal time-reversal symmetry breaking and spontaneous hall effect in collinear antiferromagnets. Sci. Adv. 6, eaaz8809 (2020).
Ghimire, N. J. et al. Large anomalous hall effect in the chiral-lattice antiferromagnet . Nat. Commun. 9, 3280 (2018).
Nakatsuji, S., Kiyohara, N. & Higo, T. Large anomalous hall effect in a non-collinear antiferromagnet at room temperature. Nature 527, 212-215 (2015). Experimental paper, triangular AFM (hexagonal structure) with weak FM.
Machida, Y., Nakatsuji, S., Onoda, S., Tayama, T. & Sakakibara, T. Time-reversal symmetry breaking and spontaneous hall effect without magnetic dipole order. Nature 463, 210-213 (2010).
Šmejkal, L., Sinova, J. & Jungwirth, T. Beyond conventional ferromagnetism and antiferromagnetism: a phase with nonrelativistic spin and crystal rotation symmetry. Phys. Rev. X 12, 031042 (2022).
Šmejkal, L., Sinova, J. & Jungwirth, T. Emerging research landscape of altermagnetism. Phys. Rev. X 12, 040501 (2022).
Mazin, I. I., Koepernik, K., Johannes, M. D., González-Hernández, R. & Šmejkal, L. Prediction of unconventional magnetism in doped . Proc. Natl Acad. Sci. 118, e2108924118 (2021).
Šmejkal, L. et al. Chiral magnons in altermagnetic . Phys. Rev. Lett. 131, 256703 (2023).
Mazin, I., González-Hernández, R. & Šmejkal, L. Induced monolayer altermagnetism in and FeSe. 2, 1-11. Preprint at https:// arxiv.org/abs/2309.02355 (2023).
Feng, Z. et al. An anomalous hall effect in altermagnetic ruthenium dioxide. Nat. Electron. 5, 735-743 (2022).
Krempaský, J. et al. Altermagnetic lifting of Kramers spin degeneracy. Nature 626, 517-522 (2024).
Fedchenko, O. et al. Observation of time-reversal symmetry breaking in the band structure of altermagnetic . Sci. Adv. 10, 31 (2024).
Lee, S. et al. Broken kramers degeneracy in altermagnetic mnte. Phys. Rev. Lett. 132, 036702 (2024).
Reimers, S. et al. Direct observation of altermagnetic band splitting in CrSb thin films. Nat. Commun. 15, 1-7 (2024).
Ahn, K.-H., Hariki, A., Lee, K.-W. & Kuneš, J. Antiferromagnetism in ruo2 as d-wave pomeranchuk instability. Phys. Rev. B 99, 184432 (2019).
Šmejkal, L., Hellenes, A. B., González-Hernández, R., Sinova, J. & Jungwirth, T. Giant and tunneling magnetoresistance in unconventional collinear antiferromagnets with nonrelativistic spinmomentum coupling. Phys. Rev. X 12, 011028 (2022).
González-Hernández, R. et al. Efficient electrical spin splitter based on nonrelativistic collinear antiferromagnetism. Phys. Rev. Lett. 126, 127701 (2021).
Bose, A. et al. Tilted spin current generated by the collinear antiferromagnet ruthenium dioxide. Nat. Electron. 5, 267-274 (2022).
Bai, H. et al. Observation of spin splitting torque in a collinear antiferromagnet . Phys. Rev. Lett. 128, 197202 (2022).
Karube, S. et al. Observation of spin-splitter torque in collinear antiferromagnetic . Phys. Rev. Lett. 129, 137201 (2022).
Shao, D.-F., Zhang, S.-H., Li, M., Eom, C.-B. & Tsymbal, E. Y. Spinneutral currents for spintronics. Nat. Commun. 12, 7061 (2021).
Gottschilch, M. et al. Study of the antiferromagnetism of : an inverse magnetocaloric effect material. J. Mater. Chem. 22, 15275 (2012).
Sürgers, C., Fischer, G., Winkel, P. & Löhneysen, H. V. Large topological hall effect in the non-collinear phase of an antiferromagnet. Nat. Commun. 5, 3400 (2014).
Biniskos, N.et al. An overview of the spin dynamics of antiferromagnetic . APL Mater. 11 (2023).
Biniskos, N. et al. Spin fluctuations drive the inverse magnetocaloric effect in . Phys. Rev. Lett. 120, 257205 (2018).
Sürgers, C., Kittler, W., Wolf, T. & Löhneysen, H. V. Anomalous hall effect in the noncollinear antiferromagnet mn5si3. AIP Adv. 6, 055604 (2016).
Brownt, P. J., Forsythl, J. B., Nunezt, V. & Ihssett Inslilut hue Langevin, F . The low-temperature antiferromagnetic structure of revised in the light of neutron polarimetry*. https://iopscience.iop. org/article/10.1088/0953-8984/4/49/029/pdf (1992).
Taguchi, Y., Oohara, Y., Yoshizawa, H., Nagaosa, N. & Tokura, Y. Spin chirality, berry phase, and anomalous hall effect in a frustrated ferromagnet. Science 291, 2573-2576 (2001).
Neubauer, A. et al. Topological hall effect in the phase of MnSi . Phys. Rev. Lett. 102, 186602 (2009).
Sürgers, C. et al. Switching of a large anomalous hall effect between metamagnetic phases of a non-collinear antiferromagnet. Sci. Rep. 7, 42982 (2017).
Bazhan, A. N. & Bazan, C. Weak ferromagnetism in and . Sov. Phys.—JETP 42, 898-904 (1976).
Šmejkal, L., Železný, J., Sinova, J. & Jungwirth, T. Electric control of dirac quasiparticles by spin-orbit torque in an antiferromagnet. Phys. Rev. Lett. 118, 106402 (2017).
Jungwirth, T., Niu, Q. & MacDonald, A. H. Anomalous hall effect in ferromagnetic semiconductors. Phys. Rev. Lett. 88, 4 (2002).
Betancourt, R. D. G. et al. Spontaneous anomalous hall effect arising from an unconventional compensated magnetic phase in a semiconductor. Phys. Rev. Lett. 130, 036702 (2023).
Turner, A. M., Zhang, Y., Mong, R. S. K. & Vishwanath, A. Quantized response and topology of magnetic insulators with inversion symmetry. Phys. Rev. B 85, 165120 (2012).
Šmejkal, L., Mokrousov, Y., Yan, B. & MacDonald, A. H. Topological antiferromagnetic spintronics. Nat. Phys. 14, 242-251 (2018).
Ishizaka, A & Shiraki, Y. Low temperature surface cleaning of silicon and its application to silicon MBE. J. Electrochem. Soc. 133, 666 (1986).
Olive-Mendez, S. et al. Epitaxial growth of heterostructures for spin injection. Thin Solid Films 517, 191-196 (2008).
Kounta, I. et al. Competitive actions of MnSi in the epitaxial growth of mn5si3 thin films on . Phys. Rev. Mater. 7, 024416 (2023).
Choi, W.-Y., Bang, H.-W., Chun, S.-H., Lee, S. & Jung, M.-H. Skyrmion phase in mnsi thin films grown on sapphire by a conventional sputtering. Nanoscale Res. Lett. 16, 7 (2021).
Kriegner, D., Matěj, Z., Kužel, R. & Holý, V., IUCr. Powder diffraction in bragg-brentano geometry with straight linear detectors. J. Appl. Crystallogr. 48, 613-618 (2015).
Seemann, M., Ködderitzsch, D., Wimmer, S. & Ebert, H. Symmetryimposed shape of linear response tensors. Phys. Rev. B 92, 155138 (2015).
Badura, A.et al. Even-in-magnetic-field part of transverse resistivity as a probe of magnetic order. Preprint at http://arxiv.org/abs/2311. 14498 (2023).
Kresse, G. & Furthmüller, J. Efficient iterative schemes for ab initio total-energy calculations using a plane-wave basis set. Phys. Rev. B 54, 11169-11186 (1996).
Blöchl, P. E., Jepsen, O. & Andersen, O. K. Improved tetrahedron method for brillouin-zone integrations. Phys. Rev. B 49, 16223-16233 (1994).
Perdew, J. P., Burke, K. & Ernzerhof, M. Generalized gradient approximation made simple. Phys. Rev. Lett. 77, 3865-3868 (1996).
Mostofi, A. A. Wannier90: A tool for obtaining maximally-localised wannier functions. Comput. Phys. Commun. 178, 685-699 (2008).
Wu, Q. S., Zhang, S. N., Song, H.-F. F., Troyer, M. & Soluyanov, A. A. Wanniertools: an open-source software package for novel topological materials. Comput. Phys. Commun. 224, 405-416 (2017).
Haynes, W. CRC Handbook of Chemistry and Physics (CRC Press, 2017).
شكر وتقدير
يقر المؤلفون بمشروع مؤسسة العلوم التشيكية رقم 2217899 K ومشروع مؤسسة الأبحاث الألمانية (DFG) رقم 452301518. تم تمويله من قبل مؤسسة الأبحاث الألمانية (DFG، مؤسسة الأبحاث الألمانية) – 445976410؛ 490730630 (R.S. و S.T.B.G.). يقر E.S. بمنحة INTER-COST رقم LTC20026. يقر D.K. بمنحة Lumina Quaeruntur LQ100102201 من الأكاديمية التشيكية للعلوم. يقر H.R. ببرنامج ماكس بلانك ديوسكي (LV23025). يقر V.P. بمشروع مؤسسة العلوم التشيكية رقم 18-10504S. يقر K.O. بمشروع مؤسسة العلوم التشيكية رقم 21-28876J. تم دعم هذا العمل من قبل الوكالة الوطنية الفرنسية للبحث (ANR) (مشروع ASTRONICS – رقم المنحة ANR-15-CE24-0015-01؛ مشروع MATHEEIAS، رقم المنحة ANR-20-CE92-0049-01)، وبرنامج مشروع البحث الدولي (IRP) التابع لـ CNRS (مشروع SPINMAT). يقر T.J. بوزارة التعليم في جمهورية التشيك رقم المنحة CZ.02.01.01/00/22008/0004594 و LM202351، ومنحة ERC المتقدمة رقم 101095925، ومنحة مؤسسة العلوم التشيكية رقم 19-28375X، ومنحة صندوق نيرون. يقر T.J. و J.S. و L.S. بمنحة EU FET Open RIA رقم 766566. ويقر A.B.H. و J.S. و L.S. بـ SPIN+X (DFG SFB TRR 173) و Elasto-Q-Mat (DFG SFB TRR 288). ويشكر R.G.H. و L.S. بامتنان الوقت الممنوح للحوسبة على الحاسوب الفائق موغون في جامعة يوهانس غوتنبرغ ماينز.hpc.uni-mainz.de). يقر كل من A.B.H. و L.S. بتمويل جامعة يوهانس غوتنبرغ لمشروع Topdyn، مشروع Alterseed. نحن نشكر SOLEIL على توفير مرافق إشعاع السنكروترون ونود أن نشكر بيير فيرتي على المساعدة في استخدام خط شعاع CRISTAL. تم إجراء حيود الأشعة السينية عند درجات حرارة منخفضة في MGML، الذي تم دعمه ضمن برنامج البنى التحتية للبحث التشيكية (رقم المشروع LM2023065).
مساهمات المؤلفين
ساهم كل من H.R. و R.L.S. بشكل متساوٍ في هذا العمل. قام H.R. و L.S. بتصور الفكرة، واقترح H.R. و V.B. و L.M. و S.T.B.G. و T.J. و L.S. وأشرفوا على المشروع. قام H.R. و R.L.S. بتصميم الأجهزة والتجارب. قام R.G.H. و A.B.H. و J.S. و T.J. و L.S. بتحليل الدوران والتناظرات المغناطيسية وقدموا حسابات من المبادئ الأولى. قام I.K. و L.M. بزراعة العينات، D.K.م.لا.، نائب الرئيس، P.D.، L.H.، E.S.، و S.B. قاموا بتوصيف العينات، H.R.، R.L.S.، R.S.، P.R.، M.Le.، K.O.، A.B.، A.T. قاموا بأعمال الطباعة الحجرية وقياسات النقل المغناطيسي. H.R.، T.J.، و L.S. كتبوا المخطوطة مع مساهمات من جميع المؤلفين المشاركين.
Phases with spontaneous time-reversal ( ) symmetry breaking are sought after for their anomalous physical properties, low-dissipation electronic and spin responses, and information-technology applications. Recently predicted altermagnetic phase features an unconventional and attractive combination of a strong -symmetry breaking in the electronic structure and a zero or only weak-relativistic magnetization. In this work, we experimentally observe the anomalous Hall effect, a prominent representative of the -symmetry breaking responses, in the absence of an external magnetic field in epitaxial thin-film with a vanishingly small net magnetic moment. By symmetry analysis and first-principles calculations we demonstrate that the unconventional d-wave altermagnetic phase is consistent with the experimental structural and magnetic characterization of the epilayers, and that the theoretical anomalous Hall conductivity generated by the phase is sizable, in agreement with experiment. An analogy with unconventional d-wave superconductivity suggests that our identification of a candidate of unconventional d-wave altermagnetism points towards a new chapter of research and applications of magnetic phases.
Anomalous Hall effect (AHE) is a traditional and experimentally convenient tool for identifying phases that spontaneously break -symmetry . The AHE refers to a non-dissipative antisymmetric component of the electrical conductivity tensor, that is odd under and that can be generated by certain magnetic orderings . Among those, the most common and arguably best understood is the ferromagnetic ordering where the broken symmetries allowing for the AHE are related to the net internal magnetization of the crystal . A common model of ferromagnetism is a collective order in the spin space accompanied by an isotropic partial-wave (s-wave) form of the
electronic structure in the momentum space . In contrast, anisotropic higher-order partial-wave forms of magnetically ordered phases were elusive and much less is known about their responses . In fact, compensated magnetic orderings with a vanishingly small net magnetization have remained outside the scope of the research of the spontaneous -symmetry breaking responses for more than a century . Indeed, these responses can be absent in the conventional compensated antiferromagnets whose spin arrangement on the crystal has a symmetry combining with a translation ( -symmetry – see Fig. 1a) or with inversion ( -symmetry) .
However, over the past decade, two types of crystal structures were predicted to host the spontaneous -symmetry breaking responses, including a spontaneous AHE, that are not related to a net internal magnetization of the crystal : (i) The first type is geometrically frustrated structures, such as kagome, pyrochlore, or triangular lattices , where the experimentally observed spontaneous was related to a non-collinear magnetic ordering or a spin-liquid state candidate . (ii) For the second type of crystals with a collinear magnetic order, termed altermagnetic , the distinctive feature are nonrelativistic spin symmetries where the opposite-spin sublattices are connected by real-space rotation transformations and not by translation or inversion . In contrast, conventional collinear ferromagnets (ferrimagnets) and antiferromagnets have exclusively distinct symmetries : ferromagnets (ferrimagnets) have only one spin lattice (or opposite-spin sublattices not connected by any symmetry transformation), and antiferromagnets have opposite-spin sublattices connected by a real-space translation or inversion. The spontaneous anomalous Hall response in altermagnets has then been related, when including relativistic spin-orbit coupling, to a compensated collinear magnetic order with a vanishingly small (zero non-relativistic) magnetization . The general characteristic of the unconventional magnetism in altermagnets is a strong -symmetry breaking and alternating spin polarization in both real-space crystal structure and momentum-space electronic structure, with or without the presence of the weak relativistic magnetization . The alternating spin polarization has suggested to refer to this phase as altermagnetism . Note that, in general, the -symmetry-breaking responses in altermagnets do not require relativistic spin-orbit coupling . In the specific case of the AHE, however, additional symmetry breaking by the spin-orbit coupling is required in collinear magnets, including altermagnets . Experimental confirmation of altermagnetic band structure was recently published .
Remarkably, for certain crystal symmetries, the altermagnetic phase has been predicted to take a form of an unconventional d-wave magnet . Unlike the earlier suggested realizations via Fermi-liquid instabilities in strongly-correlated materials , here the d-wave magnetism is generated by a robust crystal potential and an unconventional real-space spin-density ordering . Remarkably, it can also host -symmetry-breaking responses of comparable strength to the conventional s-wave ferromagnetism . Besides the AHE, the predicted responses in these unconventional d-wave magnets also include analogues of the non-relativistic spin-polarized currents that underpin the prominent giant-magnetoresistance and spin-torque phenomena in ferromagnetic spintronic devices .
In the experimental part of our paper, we present a discovery of a spontaneous anomalous Hall conductivity of in epitaxial thin films of with a vanishingly small net magnetic moment. Our characterization measurements show that the epilayers have a hexagonal crystal structure without canonical geometric frustration. The observed unconventional combination of a spontaneous anomalous Hall response and a vanishingly small net magnetization is, therefore, not related in our epilayers to phases stabilized by the first type of crystal structures with geometric frustration. This turns our attention in the theory section to the second type of crystal structures with the d-wave altermagnetic phase. Below the magneticordering temperature, the crystal structure of is known from previous studies to result in a sizable magnetic moment on two fifths of the Mn atoms, as highlighted in Fig. 1a, . Our first-principles calculations show that without strong correlations, the unconventional d-wave magnetism of these magnetically ordered Mn atoms in the direct real space (Fig. 1b), and the corresponding d-wave spin polarization in the reciprocal momentum space (Fig. 1c), generate a vanishingly small net magnetization and a sizable spontaneous anomalous Hall conductivity of the microscopic Berry-curvature
Fig. 1 | Unconventional d-wave magnetism and crystallographic structure of . a Conventional antiferromagnet with symmetry combining translation with time-reversal. b Unconventional d-wave magnetism with broken symmetry. (Opposite magnetization-density isosurfaces calculated from first principles are marked in red and blue.) с Spin-split Fermi surface cut of an anisotropic d-wave form calculated from first-principles. The Néel vector is along the [2201] crystal direction ([111] direction in the 3 -component notation), and we plot spin
projection on the -axis ([100] -axis). d, e Top and side view, resp., of the hexagonal crystal structure of the epilayers with marked in-plane and out-of-plane lattice constants. Transmission electron microscopy image of the epilayer grown on a Si substrate. g Optical micrograph of the lithographically patterned Hall bar, and orientation of the crystal and the applied magnetic field .
Fig. 2 | Temperature dependent lattice parameters and resistivity. a, b In-plane and out-of-plane lattice constants, resp., obtained in our epilayers from temperature dependent X-ray diffraction (red), and compared to previously reported data for bulk (green). c Temperature-dependent longitudinal
resistivity and its derivative . d Temperature-dependent longitudinal magnetoresistance recorded with a magnetic field of , and 5 T applied along the [0001] crystal direction.
mechanism , consistent with our measurements. We acknowledge that while the proposed magnetic order aligns with our experimental observations, future efforts should be focused on directly observing the spin structure. This is discussed in detail in the Supplementary Note 5. In the final discussion section we point out that our unconventional d-wave magnetism candidate, realized in a crystal comprising abundant and only weakly relativistic elements, points towards research and applications of magnetic band-topology, non-dissipative electronics, valleytronics or spintronics unparalleled within the framework of the conventional ferromagnetic, antiferromagnetic and paramagnetic phases.
Results
We start the experimental part by discussing the structural characterization of in the room-temperature paramagnetic phase. Earlier studies of bulk crystals determined that the space group of is , with a hexagonal unit cell containing two formula units . The unit cell has sixteen atoms: four Mn atoms (Mn1) at a Wyckoff position 4d, and six Mn atoms ( Mn 2 ) and six Si atoms at a Wyckoff position 6 g . The crystal structure motif of , shown in Fig. 1d, e, is characterized by a distorted octahedron [ ] with Si occupying its vertices and Mn1 in the center, and a distorted octahedron with Mn 2 at the vertices and no atoms in its interior . Since the distances of Mn atoms in pairs and are substantially different , the exchange interactions between Mn atoms do not exhibit the canonical geometric frustration .
For our study, we have prepared thin films of by molecular beam epitaxy on top of a substrate. In Fig. 1f, we present a roomtemperature transmission electron microscopy (TEM) image showing the (0001) orientation of our films with a thickness of 12 nm which were used to fabricate microdevices for electrical transport measurements (Fig. 1g). The TEM measurements, complemented by X-ray diffraction (XRD) shown in the Supplementary Information Figs. 1 and 2 (and also Methods), indicate high crystal quality of the epilayers, with an in-plane hexagonal symmetry. They confirm that our thin films have the same crystal structure motif as previously observed in the bulk samples. Apart from the same crystal-structure motif, there are important differences between the overall crystal structure of the bulk and our thin-film samples that stem from the epitaxial strain and the epitaxial constraints. The epilayers on the substrate
are constrained to a hexagonal crystal lattice in the whole studied temperature range and, therefore, the films do not undergo the structural transitions observed in bulk. In the following paragraphs, we elaborate on this point in more detail.
In Fig. 2a, b we show temperature-dependent lattice constants of , and we start the discussion by first recalling the behavior of as reported earlier in the bulk samples . The lattice constants and , that are equal in the room-temperature paramagnetic phase, show two anomalies in bulk : one at and the other one at (Fig. 2a). At the higher critical temperature , the crystal undergoes an orthorhombic distortion that lifts the degeneracy between the and lattice parameters. When further decreasing the temperature to the lower critical point , a monoclinic distortion results in one of the two lattice parameters abruptly increasing while the other one is decreasing, which is also accompanied by an increase of the lattice parameter (Fig. 2b).
The structural transitions have counterparts in anomalies at and previously detected in the magnetic susceptibility, specific heat and longitudinal resistivity of the bulk samples . Earlier neutron scattering measurements on the bulk samples revealed that at , the othorhombic crystal distortion is accompanied by an onset of a collinear antiferromagnetic ordering of two-thirds of the Mn 2 atoms. The antiferromagnetic propagation vector ( ) corresponds to a doubling of the unit cell along the -axis, as compared to the paramagnetic phase . The resulting -symmetry of this conventional antiferromagnetic phase is consistent with the absence of a spontaneous AHE signal , as experimentally confirmed in the bulk samples (or thick polycrystalline films) .
Below , the neutron studies in bulk showed that the magnetic phase becomes non-collinear (non-coplanar) . This second magnetic transition can be suppressed, and the collinear antiferromagnetic phase recovered by an applied magnetic field . The strength of the critical field increases with decreasing temperature, reaching approximately 1 T at . A spontaneous Hall resistivity of measured below in the bulk samples (or thick polycrystalline films) was ascribed to a topological Hall effect arising from the low-temperature non-collinear magnetic order in . Consistently, the topological Hall signal was suppressed by applied magnetic fields of strengths comparable to the above critical fields obtained in the temperature-dependent neutron measurements .
Fig. 3 | Magnetization and anomalous Hall effect. a Magnetization as a function of the magnetic field applied along the [0001] crystal direction at different temperatures. The inset highlights a vanishingly small remanent magnetization within error of . The plot shows the total magnetization of the measured sample, i.e., also including the substrate. The inset also shows the total measured magnetization. However, when recalculating from to ., we considered that the remanent signal at zero field is due to the film alone and has no contribution from the Si substrate (we also considered the same for the small field range around
zero plotted in the inset). b Field and temperature dependent anomalous Hall resistivity. The ordinary Hall effect, which is linear in the applied magnetic field, was subtracted (see text). c Decomposition of the anomalous Hall resistivity measured at 50 K into a topological Hall component , and a component ascribed to the unconventional d-wave magnetism, (see Methods and Supplementary Fig. 4).). d The decomposition of the spontaneous (zero-field) anomalous Hall resistivity as a function of temperature. e Spontaneous anomalous Hall conductivity corresponding to the component ascribed to the unconventional d-wave magnetism.
We now compare the established temperature-dependent phenomenology in bulk to our measurements in the thin-film epilayers. As expected, the in-plane lattice parameters and of our epilayers, constrained by the substrate, show no transitions (Fig. 2a), and their weak temperature dependence closely follows the weakly decreasing in-plane lattice parameter with decreasing temperature of the Si substrate. In contrast, the out-of-plane lattice parameter of the film is not fixed by the substrate, and we observe an anomaly analogous to the transition observed in the bulk samples (Fig. 2b).
Note that in the case of on , the value of the in-plane lattice constant is governed primarily by the mismatch in the thermal expansion coefficients of the epilayer and the substrate. During cooling after growth, the mismatch in the thermal expansion coefficients, which are around and in Si and , respectively, causes an in-plane tensile strain. At room temperature and below we, therefore, find the in-plane lattice constant in our epilayers to be considerably larger than the bulk value. Consistently, the out-of-plane lattice constant in the epilayers is smaller than in bulk . In contrast to the thermal-expansion mismatch, the nominal mismatch of between room-temperature in-plane lattice constants of the separate and crystals plays a more minor role as it is partially accommodated by a thin MnSi interfacial layer between the Si substrate and the epilayer (see Methods for more details).
In Fig. 2c, d we plot resistivity measurements of our microdevices (Fig. 1g) patterned from the thin-film epilayers. They show a metallic resistivity of the order of magnitude that is consistent with earlier studies of thicker films . Consistent with the bulk phenomenology, we detect the anomaly in the resistivity of our thin films, as shown in Fig. 2c. We also point out that our observation in Fig. 2d of a
strong magnetoresistance below , contrasting with a negligible magnetoresistance over a broad temperature range above , is reminiscent of the sensitivity to the magnetic field of the non-collinear component of the magnetic order in the low-temperature phase of the bulk samples.
Unlike the transition, we observe no counterparts of the bulk anomaly at in either the structural characterization or resistivity measurements of our epilayers. However, as seen in Fig. 2c, d, we detect a second anomaly in the resistivity of the thin films at , accompanied by an enhanced magnetoresistance above this temperature.
To explore the phases of our epilayers over the broad temperature range we performed magnetometry and Hall measurements, summarized in Fig. 3. At 300 K , the magnetization is linear in the external magnetic field , that we applied along the out-of-plane [0001] crystal axis (Fig. 3a). At lower temperatures, a weak nonlinearity is observed at small fields. In Supplementary Fig. 3 we show control SQUID measurements of a bare Si(111) substrate (with no deposited epilayer), exhibiting a similar weak low-field non-linearity. The important observation in Fig. 3a is that the remanent zero-field magnetization remains below per unit cell at all temperatures, as highlighted in the inset of Fig. 3a.
From the measured total Hall resistivity, , we first extracted the component that is linear in , and gives an ordinary Hall coefficient, . Assuming a single-band model, it corresponds to a metallic carrier density, . The remaining anomalous component of the Hall resistivity is given by, (see Methods and Supplementary Fig. 4). Remarkably, despite the vanishingly small remanent magnetic moment, we observe a sizable spontaneous AHE signal at zero field over a broad range of temperatures.
The AHE exhibits a large coercivity of and, overall, it is not diminished by strong fields. Nevertheless, below and within a field-range, we observe a weak contribution to the anomalous Hall resistivity that is non-monotonic in the field. To highlight this feature, we decompose in Fig. 3e the anomalous Hall resistivity into two contributions: . The component appears below , has a spontaneous value reaching , and vanishes at . Its phenomenology is thus consistent with the topological Hall effect identified in the bulk samples .
In Supplementary Figs. 5, 6, we compare the field-dependence of the AHE with the longitudinal magnetoresistance. A strong negative magnetoresistance is observed below , consistent with the presence of the contribution to the AHE that has been associated with the deviation of the magnetic order from the fully collinear state. Above where the contribution is absent and the magnetic order is expected to be collinear, we observe the correspondingly weaker magnetoresistance.
Note that the observed large coercive field of at which the AHE reverses is consistent with the absence of a strong net magnetic moment, as detected by SQUID, and with the corresponding weak Zeeman coupling in our compensated magnet. The observed increase of the reorientation field (coercivity) with increasing temperature (see also Supplementary Fig. 7) is another signature that contrasts with the conventional ferromagnetic phenomenology. In the collinear compensated magnets, the increasing reorientation field with increasing temperature was already reported in earlier studies and ascribed to a complex and highly anisotropic response to the applied magnetic field . This was associated, besides the magnetic anisotropy and exchange interaction, with the effect of the Zeeman coupling of the field-induced or weak-relativistic net magnetic moment.
The contribution to the measured anomalous Hall resistivity in our thin-film epilayers is detected below a transition temperature of (Fig. 3d), which coincides with the temperature of the second anomaly observed in the resistivity and magnetoresistance measurements in Fig. 2c, d. The component dominates the anomalous Hall resistivity over the entire temperature range down to the lowest measured temperature of 10 K , i.e., also below (Fig. 3d). The zerofield spontaneous value of reaches (see also Supplementary Fig. 8 for data measured on other epilayer samples).
In Fig. 3f we plot the spontaneous anomalous Hall conductivity component over the whole measured temperature range. The magnitude of reaches values between 5 and , depending on the studied epilayer (see also Supplementary Fig. 8).
To further explore the origin of the signal, we prepared a series of films with a varying nominal thickness, which gives a varying crystal quality. For film thicknesses , spurious phases are formed in our films. We have, therefore, focused on lower thicknesses and parametrized the quality of the crystals by XRD measurements. In Supplementary Fig. 8 we show that the magnitude of decays with lowering the crystal quality, which we characterize by the ratio of intensities of and MnSi X-ray diffraction peaks, and the signal is absent in polycrystalline films. We also show that there is no correlation between and the negligible net magnetic moment measured across the series of samples with varying crystal quality. Finally, we show in Supplementary Fig. 9 measurements in rotating 4 T fields that highlight an unconventional anisotropy of the AHE in our films.
To summarize the experimental part of our work, we observe in our thin-film epilayer a sizable spontaneous AHE signals below , accompanied by a vanishingly small remanent net magnetization. This excludes AHE mechanisms analogous to conventional ferromagnets or due to a field-induced magnetization. The structural characterization of our films implies that exchange interactions between Mn atoms do not exhibit the canonical geometric frustration.
This allows us to further exclude AHE mechanisms associated with compensated magnetically-ordered or spin-liquid phases generated by the geometrically frustrated lattices. We detect a component in our spontaneous Hall response with analogous phenomenology that in bulk samples was ascribed to the topological Hall effect. In contrast to the bulk samples, however, it only represents a weak contribution to the total spontaneous Hall signal measured in our thin-film epilayers. Moreover, the dominant contribution in our samples persists also at temperatures well above , at which the topological Hall effect disappears in both bulk and our thin films.
The origin of the dominant contribution to the spontaneous AHE in our epilayers is, therefore, unconventional. The following section presents our theory analysis showing that the above structural and electric characterizations, combined with the observation of the spontaneous AHE signal and a vanishingly small net magnetization, are consistent with the formation of the unconventional d-wave magnetic phase (Fig. 1b, c).
Theory
Earlier density functional theory (DFT) calculations showed that for the two thirds of Mn 2 atoms contributing to the magnetic ordering in , the strongest exchange coupling, in the notation of Fig. 1a, is between crystal sites I and II, and between sites III and IV. These exchange interactions tend to stabilize the collinear antiparallel ordering , consistent with the transition from the paramagnetic to the antiferromagnetic phase observed in the neutron measurements on bulk samples at .
In our thin-film epilayers, the spontaneous anomalous Hall signal occurring below evidences a transition to a -symmetry broken phase. On one hand, the close similarity between the crystalstructure motifs identified in our thin films and in the bulk samples suggests that the leading exchange interactions in the thin films are again between the Mn2 sites I and II, and sites III and IV. This implies that a good candidate for the -symmetry broken phase below in the thin films, illustrated in Fig. 1b, has the same antiparallel ordering between the sites I and II, and the sites III and IV, as in the bulk (Fig. 1a). On the other hand, the doubling of the unit cell, and the resulting -symmetry of the conventional antiferromagnetic phase observed in the bulk samples (Fig. 1a) , is excluded in our thin films by the experimentally detected spontaneous anomalous Hall signal . Therefore, the candidate phase of the thin films below K (Fig. 1b), consistent with the earlier theoretical and experimental works in bulk samples, and with the complete set of our structural characterization, resistivity and Hall measurements, shares with the bulk samples the antiparallel ordering of the Mn 2 magnetic moments while, simultaneously, keeping the same size of the unit cell upon the transition from the paramagnetic to the magnetically ordered phase.
In Fig. 1b we highlight on our DFT real-space magnetization densities, and in Figs. 1c and 4a, b on DFT momentum-space Fermi surfaces, that the candidate magnetic ordering corresponds to the unconventional compensated collinear magnetic phase of the d-wave form . In real space, the candidate magnetic ordering shows the defining characteristics of the unconventional phase, dubbed altermagnetic: Namely the lack of translation or inversion and, in the nonrelativistic limit, the presence of rotation symmetry transformations connecting opposite-spin sublattices. The rotation symmetries protect the compensated nature of the magnetic phase, i.e. the precisely zero net spontaneous magnetization in the non-relativistic limit, while allowing for the -symmetry breaking and alternating spin splitting in the band structure .
Following the general classification of non-relativistic collinear magnetic phases based on the spin-group formalism , the spindependent band structure of our candidate unconventional magnetic phase in is described by a spin Laue group . The group is generated by the following three symmetry transformations: a
Fig. 4 | First-principle theory of electronic structure and comparison chart of compensated magnets with anomalous Hall effect. Spin-polarized Fermi surface calculated without (a) and with (b) spin-orbit coupling (SOC). In the latter case, the Néel vector is along the [2201] crystal direction ([111] direction in the 3 -component notation), and we plot spin projection on the [2110] -axis ([100] -axis).c, Hexagonal Brillouin zone notation. Calculated non-relativistic nonmagnetic (d) and magnetic (e) energy bands. The red and blue coloring corresponds to the spin up and down projection, respectively. Calculated anomalous
Hall conductivity . Comparison diagram of selected anomalous Hall systems in the parameter space of critical temperature vs. abundance of the least abundant chemical element in the material . Gray colored circles mark systems with the Hall effect mechanism that requires the application of an external field. Blue colored circles mark systems with the spontaneous anomalous Hall effect. The magenta colored circle marks out present study of . Data in panel (g) are taken from a review article in ref. 1.
real-space inversion connecting same-spin sublattices, and real-space two-fold rotations around the and axes ( and ) connecting opposite-spin sublattices. These spin Laue group symmetries result in two orthogonal spin-degenerate nodal planes crossing the point of the Brillouin zone. When making a closed loop in the momentum space around the point in a plane orthogonal to the spindegenerate nodal planes, the spin makes a discrete reversal when passing through each nodal plane. This results in the d-wave form of the non-relativistic spin-dependent band structure , as highlighted on the Fermi-surface cut in Fig. 4a.
By comparing Fig. 4a, b, we see that the relativistic spin-orbit coupling generates only a weak perturbative correction in the Fermi surfaces. The d-wave form is preserved, and only the discrete spin reversals when passing through the non-relativistic spindegenerate nodal planes are replaced in the presence of the spin-orbit coupling by a continuous spin reorientation. Note that in the relativistic calculations we considered the magnetic order vector pointing along the [2201] crystal direction (for more details see the discussion below on the DFT AHE calculations and Supplementary Note 4).
In Fig. 4c-e we show the Brillouin zone notation and nonrelativistic band structure calculations. In the non-magnetic bands, we observe a number of van Hove singularities around the Fermi level. Additonally, in the plane, the bands are four-fold degenerate. (The origin of the degeneracy is the off-centered mirror plane orthogonal to the -axis .) These band structure features make highly susceptible to the emergence of magnetic ordering .
The stability of the unconventional d-wave magnetic phase can be illustrated based on zero-temperature DFT calculations of the total energy. The d-wave magnetic phase has the total energy smaller than the paramagnetic (ferromagnetic) phase by per unit cell.
Apart from the significantly higher total energies, we also recall that the two reference phases are inconsistent with the set of our experimental results. Namely, the ferromagnetic phase allows for a spontaneous AHE that, however, originates in this phase from its sizable net magnetization. The paramagnetic phase has a zero net magnetization, but also a zero spontaneous AHE.
This brings us to our DFT calculations of the AHE conductivity generated by the compensated magnetic order of the unconventional d-wave phase. In our calculations, we consider the intrinsic microscopic AHE mechanism due to Berry curvature in the relativistic bandstructure of a perfect crystal without extrinsic disorder . The focus on the intrinsic AHE is justified by the systematic studies of the microscopic mechanisms in ferromagnets . The studies showed that the extrinsic (skew scattering) contribution becomes significant only in samples with conductivities above , which is much higher than the conductivity of our films.
In Fig. 4f, we plot the DFT AHE conductivity as a function of the position of the Fermi level. The calculations are performed for the magnetic order vector pointing along the crystal direction [2201] ([111] in the 3 -component notation) between the in-plane [2200] and normal-to-the-plane [0001] crystal axes. This off high-symmetry direction is chosen because it gives in our DFT calculations a lower total energy than the in-plane or normal-to-the-plane axes (see Supplementary Note 4). Moreover, the magnetic point group 1 for the Néel vector along the [2201] direction allows for a spontaneous anomalous Hall vector component along the [0001] crystal axis, i.e. along the normal to the thin-film plane, which makes it detectable in our experimental geometry. In contrast, AHE is excluded by symmetry in the magnetic point group which corresponds in our case to the theoretically identified [0001] hard axis of the N’eel vector. Also consistently with our measurements and DFT calculations, no
spontaneous AHE would be detected for the Néel vector within the (0001)-plane (c-plane), (21110)-plane ( -plane) or ( )-plane ( -plane) because in these cases the Hall vector, if allowed, is constrained by symmetry to the (0001)-plane of the thin film.
Our calculations in Fig. 4f illustrate that the spontaneous AHE conductivity, arising from the strong -symmetry breaking in the electronic structure by the compensated collinear magnetic order of the unconventional d-wave phase, combined with the relativistic Berrycurvature mechanism, can reach values comparable to the AHE in common ferromagnets . We obtain sizable within energy window around the Fermi level. These theoretical values are consistent with our measurements.
Discussion
We have presented our discovery in epitaxial thin-film of an unconventional combination of a sizable spontaneous AHE and a vanishingly small net remanent magnetization. Among the experimentally established or theoretically proposed mechanisms, our set of characterization experiments, AHE measurements and DFT calculations is consistent with the formation of the recently predicted unconventional collinear compensated magnetic phase . Here we point out that our work complements, in a fundamentally distinct way, parallel experimental AHE studies of other candidate materials of this unconventional phase, namely of and . In both and MnTe , nonmagnetic atoms play a central role in breaking the translation and inversion symmetries, while preserving a rotation symmetry, connecting the opposite-spin sublattices is principally distinct, as here these basic crystal-symmetry conditions for the formation of the unconventional phase are fulfilled by the spin and crystal arrangement of the magnetic atoms alone. The emergence of the magnetic state we propose has the potential to inspire further research efforts. This is discussed in detail in the Supplementary Note 5.
We also point out that in the experiments on , the magnetic order vector was reoriented by an applied magnetic field from the zero-field direction to allow for the . In contrast, the measured AHE signal in our thin-film is spontaneous, i.e., is observed at zero applied magnetic field. In MnTe , the detected AHE signal was also spontaneous as in the present study. However, the AHE in MnTe was ascribed to a higher-order (g-wave) form of the unconventional magnetic phase . The high-order partial-wave forms can be less favorable as they, e.g., exclude by symmetry giant-magnetoresistive or spintorque phenomena that are based on non-relativistic spin-dependent conductivities . In contrast, these prominent -symmetry-breaking spintronic responses are allowed in the unconventional compensated collinear magnets of the d-wave form, and have been predicted to reach comparable strengths to ferromagnets . This underlines the foreseen impact in spintronics of our discovery of the spontaneous -symmetry breaking response in a d-wave magnet candidate .
The potential implications of the emerging unconventional d-wave magnetism go, however, well beyond the field of spintronics . One area, highlighted by the specific band structure of the d-wave phase of , is related to the spin splitting of alternating sign at time-reversal invariant momenta (TRIMs). In , the spin-split TRIMs are the and points in the Brillouin zone, as seen in the DFT band structure calculations in Fig. 4 and confirmed by the spingroup symmetry analysis . The TRIMs in centro-symmetric crystals are known to encode the information on whether the systems can host topological magnetic phases and phenomena . Specifically, they are directly relevant for the axion insulators, topological magneto-electrics, Weyl fermions or the quantum . Moreover, spin polarized valleys centered around the TRIMs of the d-wave magnet represent -symmetry broken counterparts of the relativistic spin-split valleys in non-magnetic systems, where the -symmetry excludes spin splitting at TRIMs. The unconventional d-wave phase may thus also open a new research path of unconventional magnetic valleytronics .
Next, we look at the d-wave magnet candidate from a more practical perspective. In Fig. 4 g we show a diagram comparing with representative non-collinear and collinear magnets in which the combination of the AHE and the vanishingly small (weak) net magnetization has been experimentally identified. The axes describe the abundance of elements forming the crystals and the magnetic transition temperature. We see that our d-wave magnet candidate represents a combination of an exceptional abundance of the involved elements, and a sizable transition temperature.
Finally, we point out that the lighter more abundant elements have a weaker relativistic spin-orbit coupling and tend to make electronic-correlation effects less prominent than heavier elements. is thus an example showing that the unconventional d-wave magnetism can be a robust phase not relying on complex strongly relativistic or correlated physics .
Methods
Epitaxial crystal growth
We have grown the epilayers by ultrahigh-vacuum molecular beam epitaxy (MBE) with a base pressure less than Torr. We have cleaned the Si(111) substrate surface by using a modified Shiraki method . We have formed a final oxide layer chemically to protect the Si surface against oxidization in ambient air. This thin oxide layer was then thermally removed by annealing at during a few min in the MBE chamber. Subsequently, a 10 nm-thick Si buffer layer was deposited at to ensure a high-quality starting surface. The surface of the sample was monitored in situ by the reflection high energy electron diffraction (RHEED) technique that revealed an atomically flat surface with a well-developed ( ) reconstruction (see Supplementary Note 1 and Supplementary Fig. 1). We decreased the growth temperature to for the subsequent deposition of Mn and Si . We have evaporated high-purity Mn and Si by using a conventional high-temperature effusion sublimation cells. We have calibrated the cell fluxes by using RHEED oscillations and a quartz microbalance to achieve the desired stoichiometry of the layers with a total growth rate in the range of . The first monolayers exhibited the typical signature of a -type crystal, a reconstruction . Crystal quality was further improved by thermal annealing with its quality degree monitored by RHEED pattern (see Supplementary Fig. 1). Different growth parameters (including the nominal thickness the layers, the Mn and Si deposition rate and the growth temperatures) were optimized to minimize the presence of the spurious MnSi phase. We note that the Curie temperature of MnSi is around 30 K and therefore, cannot contribute to the measured signal up to 240 K . The same is valid for typical Mn-based oxides which have typically low critical temperature. We show the amount of the spurious phase in our five different samples in Supplementary Fig. 8. We prepared a reference MnSi sample, as discussed in Supplementary Note 3, Supplementary Fig. 10 and we performed reference magnetometry magneto-transport measurements as shown on Supplementary Fig. 11.
Transmission electron microscopy and X-ray diffraction
TEM investigations were performed at an accelerating voltage of 300 kV on a JEOL JEM-3010 instrument with a spatial resolution of . The transmission electron microscopy (TEM) cross-section specimens were prepared by using a dual-focused ion beam (FEI Helios 600 NanoLab) milling through a liftout technique. (The TEM analyses summarized in Supplementary Fig. 1 confirmed the epitaxial relationships and reveals the location of MnSi at the interface between the Si substrate and . The lattice mismatch of 3.7 percent between and is partially accommodated by the formation of a thin layer of interfacial MnSi and an array of interfacial dislocations. In Supplementary Note 3 we summarize measurements on a control thin
epitaxial film of MnSi deposited on . They confirm a negligible role of the MnSi seed layer in our films on the measured AHE.
XRD measurements at room temperature were realized using a high brilliancy rotating anode, Rigaku RU-200BH equipped with an image plate detector, Mar345. The radiation used was and the beam size was . The high-intensity 0002 reflection in the XRD data recorded at 300 K and shown in Supplementary Fig. 2 evidenced the preponderant formation of the hexagonal phase that grows along the c-axis.
Temperature-dependent XRD experiments from which we extracted the lattice constants of our epilayers shown in Fig. 2a, b were performed at CRISTAL beamline of Soleil synchrotron in the BraggBrentano geometry using a Siemens D500 diffractometer. The experimental error bar of the data is approximately the size of the dots plotted in Fig. 2a, b. The diffraction-peak intensity in these XRD measurements is much larger compared to the laboratory XRD experiment, as illustrated in Supplementary Fig. 2. Cooling of the sample was provided by a closed-cycle refrigerator (CCR, Sumitomo Heavy Industries), and He exchange gas ensured equalization of the temperature between the cold-finger, thermometer and sample. radiation and a linear detector were used to speed up the data recording . Additional low-temperature XRD measurements have been carried out at 12.7 keV using a 6-circle diffractometer with an angular accuracy better than . A 2D XPAD detector and an Advanced Research System closed-cycle cryostat were used in this setup.
Magnetotransport and anomalous and topological Hall extraction
We have patterned the Hall bars by standard optical lithography and Argon plasma etching. In Supplementary Fig. 5, we show the raw transversal and longitudinal resistivity data, measured simultaneously. In Supplementary Figs. 4 and 6, we show the subtraction of the linear slope, i.e. the ordinary Hall effect. The measured data were separated into symmetric and antisymmetric components. In Fig. 4a we show only the antisymmetric part. This procedure removes the small constant offset in transverse resistivity caused by tiny misalignments of the Hall contacts and the even contribution to the transverse signal. The even contribution presumably originates from anisotropic magnetoresistance due to the low symmetry . The anomalous and topological Hall resistivities were extracted by fitting a cosh function. The anomalous Hall contribution is taken as the amplitude of the cosh fit. We show the result in Fig. S3. The additional bump-like features correspond to the topological Hall signal . The recalculated amplitude of the AHE reaches and correlates with the quality of the crystal, as shown in Supplementary Fig. 8. The error of the magnetotransport is caused by thermal noise and current source noise and it is negligible. We provide more details on magneto-transport measurements in Supplementary Note 2.
Magnetometry measurements
For the magnetic characterization of the thin films, a Quantum Design MPMS7-XL SQUID magnetometer with a reciprocating sample option has been used. The unpatterned sample was cleaned prior to the measurement and mounted using plastic straws. The fielddependent magnetization has been measured at different temperatures for magnetic field strengths between (cp. Fig. 4b) applied out of the sample plane. The signal is dominated by the diamagnetism of the silicon substrate, this diamagnetic contribution is, however, negligible in the small magnetic field (inset). The error of the magnetometry measurements is relatively large because of subtracting the signal from the substrate and the sample holder and we estimate it to be u.c.
Magnetic relativistic density functional theory calculations
The density functional theory calculations were performed using the VASP package employing the projector augmented plane wave method . We have set the energy cut-off of the plane wave basis at 520 eV , used the PBE exchange-correlation functional , and the wavevector grid . For the calculations presented in the main text we have used the in-plane high-temperature lattice constant and the c-lattice constant corresponding to the bulk collinear phase at and our epilayers at ( ). Fermi surface calculations of the are shown in Supplementary Fig. 12.
Berry curvature calculations of Hall conductivity
We have constructed a maximally localized Wannier function and the effective tight-binding model by using the Wannier90 code . We have calculated the intrinsic anomalous Hall conductivity in WannierTools package by employing the Berry curvature formula. We have used a fine-mesh of Brillouin zone sampling points and have checked the convergence. Berry curvatures in the are shown in Supplementary Fig. 13.
Data availability
Data are available from the corresponding authors (H.R. and L.S.) upon reasonable request. We employed the density functional theory code VASP, which can be obtained and purchased at http://www.vasp.at.
References
Šmejkal, L., MacDonald, A. H., Sinova, J., Nakatsuji, S. & Jungwirth, T. Anomalous hall antiferromagnets. Nat. Rev. Mater. 7, 482-496 (2022).
Nakatsuji, S. & Arita, R. Topological magnets: functions based on berry phase and multipoles. Annu. Rev. Condens. Matter Phys. 13 (2022).
Nagaosa, N., Sinova, J., Onoda, S., MacDonald, A. H. & Ong, N. P. Anomalous hall effect. Rev. Mod. Phys. 82, 1539-1592 (2010).
Wu, C., Sun, K., Fradkin, E. & Zhang, S.-C. Fermi liquid instabilities in the spin channel. Phys. Rev. B 75, 115103 (2007).
Schofield, A. There and back again: from magnets to superconductors. Physics 2, 93 (2009).
Classen, L., Chubukov, A. V., Honerkamp, C. & Scherer, M. M. Competing orders at higher-order van Hove points. Phys. Rev. B 102, 125141 (2020).
Borzi, R. A. et al. Formation of a nematic fluid at high fields in . Science 315, 214-218 (2007).
Chen, H., Niu, Q. & Macdonald, A. H. Anomalous hall effect arising from noncollinear antiferromagnetism. Phys. Rev. Lett. 112, 017205 (2014).
Šmejkal, L., González-Hernández, R., Jungwirth, T. & Sinova, J. Crystal time-reversal symmetry breaking and spontaneous hall effect in collinear antiferromagnets. Sci. Adv. 6, eaaz8809 (2020).
Ghimire, N. J. et al. Large anomalous hall effect in the chiral-lattice antiferromagnet . Nat. Commun. 9, 3280 (2018).
Nakatsuji, S., Kiyohara, N. & Higo, T. Large anomalous hall effect in a non-collinear antiferromagnet at room temperature. Nature 527, 212-215 (2015). Experimental paper, triangular AFM (hexagonal structure) with weak FM.
Machida, Y., Nakatsuji, S., Onoda, S., Tayama, T. & Sakakibara, T. Time-reversal symmetry breaking and spontaneous hall effect without magnetic dipole order. Nature 463, 210-213 (2010).
Šmejkal, L., Sinova, J. & Jungwirth, T. Beyond conventional ferromagnetism and antiferromagnetism: a phase with nonrelativistic spin and crystal rotation symmetry. Phys. Rev. X 12, 031042 (2022).
Šmejkal, L., Sinova, J. & Jungwirth, T. Emerging research landscape of altermagnetism. Phys. Rev. X 12, 040501 (2022).
Mazin, I. I., Koepernik, K., Johannes, M. D., González-Hernández, R. & Šmejkal, L. Prediction of unconventional magnetism in doped . Proc. Natl Acad. Sci. 118, e2108924118 (2021).
Šmejkal, L. et al. Chiral magnons in altermagnetic . Phys. Rev. Lett. 131, 256703 (2023).
Mazin, I., González-Hernández, R. & Šmejkal, L. Induced monolayer altermagnetism in and FeSe. 2, 1-11. Preprint at https:// arxiv.org/abs/2309.02355 (2023).
Feng, Z. et al. An anomalous hall effect in altermagnetic ruthenium dioxide. Nat. Electron. 5, 735-743 (2022).
Krempaský, J. et al. Altermagnetic lifting of Kramers spin degeneracy. Nature 626, 517-522 (2024).
Fedchenko, O. et al. Observation of time-reversal symmetry breaking in the band structure of altermagnetic . Sci. Adv. 10, 31 (2024).
Lee, S. et al. Broken kramers degeneracy in altermagnetic mnte. Phys. Rev. Lett. 132, 036702 (2024).
Reimers, S. et al. Direct observation of altermagnetic band splitting in CrSb thin films. Nat. Commun. 15, 1-7 (2024).
Ahn, K.-H., Hariki, A., Lee, K.-W. & Kuneš, J. Antiferromagnetism in ruo2 as d-wave pomeranchuk instability. Phys. Rev. B 99, 184432 (2019).
Šmejkal, L., Hellenes, A. B., González-Hernández, R., Sinova, J. & Jungwirth, T. Giant and tunneling magnetoresistance in unconventional collinear antiferromagnets with nonrelativistic spinmomentum coupling. Phys. Rev. X 12, 011028 (2022).
González-Hernández, R. et al. Efficient electrical spin splitter based on nonrelativistic collinear antiferromagnetism. Phys. Rev. Lett. 126, 127701 (2021).
Bose, A. et al. Tilted spin current generated by the collinear antiferromagnet ruthenium dioxide. Nat. Electron. 5, 267-274 (2022).
Bai, H. et al. Observation of spin splitting torque in a collinear antiferromagnet . Phys. Rev. Lett. 128, 197202 (2022).
Karube, S. et al. Observation of spin-splitter torque in collinear antiferromagnetic . Phys. Rev. Lett. 129, 137201 (2022).
Shao, D.-F., Zhang, S.-H., Li, M., Eom, C.-B. & Tsymbal, E. Y. Spinneutral currents for spintronics. Nat. Commun. 12, 7061 (2021).
Gottschilch, M. et al. Study of the antiferromagnetism of : an inverse magnetocaloric effect material. J. Mater. Chem. 22, 15275 (2012).
Sürgers, C., Fischer, G., Winkel, P. & Löhneysen, H. V. Large topological hall effect in the non-collinear phase of an antiferromagnet. Nat. Commun. 5, 3400 (2014).
Biniskos, N.et al. An overview of the spin dynamics of antiferromagnetic . APL Mater. 11 (2023).
Biniskos, N. et al. Spin fluctuations drive the inverse magnetocaloric effect in . Phys. Rev. Lett. 120, 257205 (2018).
Sürgers, C., Kittler, W., Wolf, T. & Löhneysen, H. V. Anomalous hall effect in the noncollinear antiferromagnet mn5si3. AIP Adv. 6, 055604 (2016).
Brownt, P. J., Forsythl, J. B., Nunezt, V. & Ihssett Inslilut hue Langevin, F . The low-temperature antiferromagnetic structure of revised in the light of neutron polarimetry*. https://iopscience.iop. org/article/10.1088/0953-8984/4/49/029/pdf (1992).
Taguchi, Y., Oohara, Y., Yoshizawa, H., Nagaosa, N. & Tokura, Y. Spin chirality, berry phase, and anomalous hall effect in a frustrated ferromagnet. Science 291, 2573-2576 (2001).
Neubauer, A. et al. Topological hall effect in the phase of MnSi . Phys. Rev. Lett. 102, 186602 (2009).
Sürgers, C. et al. Switching of a large anomalous hall effect between metamagnetic phases of a non-collinear antiferromagnet. Sci. Rep. 7, 42982 (2017).
Bazhan, A. N. & Bazan, C. Weak ferromagnetism in and . Sov. Phys.—JETP 42, 898-904 (1976).
Šmejkal, L., Železný, J., Sinova, J. & Jungwirth, T. Electric control of dirac quasiparticles by spin-orbit torque in an antiferromagnet. Phys. Rev. Lett. 118, 106402 (2017).
Jungwirth, T., Niu, Q. & MacDonald, A. H. Anomalous hall effect in ferromagnetic semiconductors. Phys. Rev. Lett. 88, 4 (2002).
Betancourt, R. D. G. et al. Spontaneous anomalous hall effect arising from an unconventional compensated magnetic phase in a semiconductor. Phys. Rev. Lett. 130, 036702 (2023).
Turner, A. M., Zhang, Y., Mong, R. S. K. & Vishwanath, A. Quantized response and topology of magnetic insulators with inversion symmetry. Phys. Rev. B 85, 165120 (2012).
Šmejkal, L., Mokrousov, Y., Yan, B. & MacDonald, A. H. Topological antiferromagnetic spintronics. Nat. Phys. 14, 242-251 (2018).
Ishizaka, A & Shiraki, Y. Low temperature surface cleaning of silicon and its application to silicon MBE. J. Electrochem. Soc. 133, 666 (1986).
Olive-Mendez, S. et al. Epitaxial growth of heterostructures for spin injection. Thin Solid Films 517, 191-196 (2008).
Kounta, I. et al. Competitive actions of MnSi in the epitaxial growth of mn5si3 thin films on . Phys. Rev. Mater. 7, 024416 (2023).
Choi, W.-Y., Bang, H.-W., Chun, S.-H., Lee, S. & Jung, M.-H. Skyrmion phase in mnsi thin films grown on sapphire by a conventional sputtering. Nanoscale Res. Lett. 16, 7 (2021).
Kriegner, D., Matěj, Z., Kužel, R. & Holý, V., IUCr. Powder diffraction in bragg-brentano geometry with straight linear detectors. J. Appl. Crystallogr. 48, 613-618 (2015).
Seemann, M., Ködderitzsch, D., Wimmer, S. & Ebert, H. Symmetryimposed shape of linear response tensors. Phys. Rev. B 92, 155138 (2015).
Badura, A.et al. Even-in-magnetic-field part of transverse resistivity as a probe of magnetic order. Preprint at http://arxiv.org/abs/2311. 14498 (2023).
Kresse, G. & Furthmüller, J. Efficient iterative schemes for ab initio total-energy calculations using a plane-wave basis set. Phys. Rev. B 54, 11169-11186 (1996).
Blöchl, P. E., Jepsen, O. & Andersen, O. K. Improved tetrahedron method for brillouin-zone integrations. Phys. Rev. B 49, 16223-16233 (1994).
Perdew, J. P., Burke, K. & Ernzerhof, M. Generalized gradient approximation made simple. Phys. Rev. Lett. 77, 3865-3868 (1996).
Mostofi, A. A. Wannier90: A tool for obtaining maximally-localised wannier functions. Comput. Phys. Commun. 178, 685-699 (2008).
Wu, Q. S., Zhang, S. N., Song, H.-F. F., Troyer, M. & Soluyanov, A. A. Wanniertools: an open-source software package for novel topological materials. Comput. Phys. Commun. 224, 405-416 (2017).
Haynes, W. CRC Handbook of Chemistry and Physics (CRC Press, 2017).
Acknowledgements
The authors acknowledge the Czech Science Foundation project no. 2217899 K and Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) project no. 452301518. Funded by the Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG, German Research Foundation) – 445976410; 490730630 (R.S. and S.T.B.G.). E.S. acknowledges INTER-COST grant no. LTC20026. D.K. acknowledges the Lumina Quaeruntur fellowship LQ100102201 of the Czech Academy of Sciences. H.R. acknowledges Max Planck Dioscuri Program (LV23025). V.P. acknowledges the Czech Science Foundation project no. 18-10504S. K.O. acknowledges the Czech Science Foundation project no. 21-28876J. This work was supported by the French national research agency (ANR) (Project ASTRONICS – Grant Number ANR-15-CE24-0015-01; Project MATHEEIAS, Grant Number ANR-20-CE92-0049-01), and the CNRS International Research Project (IRP) program (Project SPINMAT). T.J. acknowledges Ministry of Education of the Czech Republic Grant No. CZ.02.01.01/00/22008/0004594 and LM202351, ERC Advanced Grant No. 101095925, Czech Science Foundation Grant No. 19-28375X, and the Neuron Endowment Fund Grant.
T.J., J.S. and L.S. acknowledges the EU FET Open RIA Grant No. 766566. A.B.H., J.S. and L.S. acknowledge SPIN+X (DFG SFB TRR 173) and Elasto-Q-Mat (DFG SFB TRR 288). R.G.H. and L.S. gratefully acknowledge the computing time granted on the supercomputer Mogon at Johannes Gutenberg University Mainz (hpc.uni-mainz.de). A.B.H. and L.S. acknowledge Johannes Gutenberg University funding Topdyn, project Alterseed. We acknowledge SOLEIL for provision of synchrotron radiation facilities and we would like to thank Pierre FERTEY for assistance in using the CRISTAL beamline. The low temperature X-ray diffraction was performed in MGML, which was supported within the program of Czech Research Infrastructures (project no. LM2023065).
Author contributions
H.R. and R.L.S. contributed equally to this work. H.R. and L.S. conceived the idea, H.R., V.B., L.M., S.T.B.G., T.J., and L.S. proposed and supervised the project. H.R. and R.L.S. design the devices and experiments. R.G.H., A.B.H., J.S., T.J., and L.S. analyzed spin and magnetic symmetries and provided first principle calculations. I.K. and L.M. grew the samples, D.K., M.La., V.P., P.D., L.H., E.S., and S.B. characterized the samples, H.R., R.L.S., R.S., P.R., M.Le., K.O., A.B., A.T. did lithography and magneto transport measurements. H.R., T.J., and L.S. wrote the manuscript with contributions from all co-authors.
Correspondence and requests for materials should be addressed to Helena Reichlova or Libor. Šmejkal.
Peer review information Nature Communications thanks the anonymous reviewers for their contribution to the peer review of this work. A peer review file is available.
