الفيزياء

حقوق الطبع والنشر © 2024 …. المؤلفون، بعض الحقوق محفوظة؛ المرخص الحصري الجمعية الأمريكية لتقدم العلوم. لا ادعاء للملكية الأصلية في الولايات المتحدة.
أعمال الحكومة. موزعة بموجب ترخيص المشاع الإبداعي – النسبة للمؤلف
ترخيص 4.0 (CC BY).

تقليديًا، تم اعتبار فئتين أساسيتين من البلورات ذات الترتيب المغناطيسي المتوازي – المغناطيسية المفرطة والمغناطيسية المضادة. يولد التفاعل التبادلي المغناطيسي المفرط مغنطة قوية واستقطاب دوران في النطاقات الإلكترونية التي تكسر عكس الزمن. ) التماثل. التيارات الهول غير المبددة، بما في ذلك نظيراتها الكوانتية الطوبولوجية ( )، بالإضافة إلى التيارات المعتمدة على الاستقطاب المغناطيسي، والتي تعتبر حيوية في تقنيات المعلومات الفيرومغناطيسية الحديثة (4-7)، كلها تعتمد على القوة كسر التناظر في الهيكل الإلكتروني. ومع ذلك، فإن المراحل الفيرومغناطيسية والعازلة الطوبولوجية غير متوافقة بشكل جيد، ويحد المغنطة الكامنة للفيرومغناطيس من سعة وسرعة أجهزة السبينترونيك الفيرومغناطيسية. في الفئة التقليدية الثانية، يولد التبادل المضاد للمغناطيسية ترتيبًا متوازيًا متوازنًا بدون مغنطة. والنتيجة هي غياب قوي في المضادات المغناطيسية من لقد أجبرت الاستجابات الخطية المكسورة للتناظر المشابهة للمغناطيسات الحديدية البحث في مجال السبينترونيك المضاد للمغناطيسية على استغلال ظواهر ضعيفة نسبياً تعتمد على اقتران الدوران النسبي (8، 9). تمثل الاستجابات الضعيفة عقبة. من ناحية أخرى، فإن عدم وجود مغنطة يتوافق بشكل جيد مع المواد التي تتراوح بين الموصلات الفائقة والعوازل، ويمكّن من تحقيق اختراقات نحو تقنيات المعلومات ذات السعة العالية جداً والسرعة (10-12).

توضح الأمثلة أعلاه لماذا تظل اكتشافات المادة الكمومية المغناطيسية ذات الخصائص والوظائف غير التقليدية مركزية في أبحاث الحدود في فيزياء المادة المكثفة وفي تطوير تقنيات منخفضة الطاقة وقابلة للتوسع بشكل فائق. مؤخرًا، تم تصنيف ووصف غير نسبي للتماثل الدوراني، مع التركيز ضمن تسلسل التفاعلات على التفاعل الكولومبي القوي (التبادل)، وقد قسم جميع المغناطيسات المتوازية إلى ثلاث فئات من مجموعات الدوران المتبادلة: (ط) مغناطيسية تقليدية مع تفاعل (تبادل) قوي. كسر تناظر الانعكاس في هيكل النطاق الإلكتروني والتغنيم الصافي، (ii) مضاد مغناطيسي تقليدي مع، على الأقل في الحد غير النسبي، هيكل النطاق الإلكتروني المتناظر عكسيًا وعدم وجود مغنطة صافية، و(iii) فئة ثالثة تُسمى الألترمغناطيسية مع تبادل قوي كسر تناظر الانعكاس في هيكل النطاق الإلكتروني ومع، على الأقل في الحد غير النسبي، عدم وجود مغنطة صافية (13،14). نلاحظ أن الألترمغناطيسية القوية كسر التناظر في البنية الإلكترونية يختلف عن آلية اقتران الدوران النسبي التي تم دراستها سابقًا في البلورات المضادة للمغناطيسية التقليدية التي تجمع بين التناظر وتحولات الانعكاس البلوري (15)، من المغناطيسية الضعيفة (16، 17)، أو من المغناطيسية غير المتوازنة (3). توضح الشكل 1 ترتيب المغناطيسية المعاكس المدعوم بتناسق الدوران في الألترمغناطيسيات الذي يولد استقطاب دوران غير تقليدي متناوب و كسر التناظر في هيكل النطاق بدون مغنطة (13، 14، 18).

تم التنبؤ بأن الألترمغناطيس ستجمع بين مزايا المغناطيسات الحديدية والمغناطيسات المضادة للحديد، التي كانت تعتبر غير متوافقة بشكل أساسي، وأن لها مزايا لا تضاهى في أي من الفئتين المغناطيسيتين التقليديتين. . بينما تم التنبؤ بتدفقات هول غير التقليدية والشحنات المستقطبة بالدوران (3، 13، 14، 18-29) وتمت ملاحظتها مؤخرًا في التجارب (23، 30-33)، لم يكن هناك حتى الآن قياس مباشر للأساسيات. كسر التناظر في بنية الشريط الألترمغناطيسي.

أداة مجهرية مناسبة تعتمد على التباين الدائري المغناطيسي (MCD)، الذي يمثل النسخة البصرية له هو النظير المتردد للتيار المستمر.

تأثير هول الشاذ. تم تأكيد وجود MCD في الألترماجنات عبر النطاق الطيفي الكامل حتى الأشعة السينية من خلال حسابات من أولياتها (19، 34). بشكل محدد، يسمح MCD في طيفية الانبعاث الضوئي المعتمد على الزاوية بالرؤية المجهرية لـ كسر التناظر في الهيكل الإلكتروني في فضاء الزخم. في الماضي، تم استخدام هذه التقنية بنجاح في دراسة المواد الفيرومغناطيسية (35-43).

تتركز دراستنا التجريبية على التبلور السطحي مادة عمل قوية من فئة الألترمغناطيسية هيكل بلوري الروتايل المعدني لقد تم إثبات أن لديها ترتيب مغناطيسي متعادل متوازي. ومن المتوقع أن يكون مغناطيسًا بديلًا مع طلب قوي (eV كسر التناظر وانقسام الدوران عند قيم معينة من الزخم، كما هو موضح في الشكل 1 (B و D). من المتوقع أن تُظهر هذه العائلة من بلورات الروتايل خصائص طوبولوجية أيضًا، حيث أفادت دراسات سابقة لتصوير الفوتونات ذات الزاوية المحللة والمجمعة للدوران بوجود خطين نوداليين ديراك وحالات سطحية طوبولوجية بارزة (47). تتنبأ التوقعات بوجود تيارات هول غير طبيعية قوية وتيارات دوران بالاقتران مع اختفاء المغنطة. تم التحقق منها تجريبيًا أيضًا (30-33) في هذا المغناطيس البديل.

هنا، نقدم دليلاً مباشراً على وجود قوي كسر التناظر في هيكل النطاقات للمواد الألتيرمغناطيسية المتبلورة بالطبقات أفلام من خلال الكشف عن MCD في التوزيع الزاوي للفوتونات، لكل من إثارة الأشعة السينية الناعمة والفوتونات فوق البنفسجية. نقارن النتائج التجريبية بالحسابات المقابلة المستندة إلى نظرية الكثافة الوظيفية. تم إجراء القياسات عند اتجاه [001] لحظات الروثينيوم، والتي تمنع بموجب التناظر تأثير هول الشاذ (AHE) ولا تظهر أي بقايا قابلة للكشف.
المغناطيسية الشبكية، مع التأكيد على الأصل التبادلي لرفع الكرامر المتعدد الذي تم ملاحظته.

باستخدام تحفيز الأشعة السينية الناعمة، يمكننا قياس توزيع الكثافة للانتقالات المباشرة في فضاء الطاقة-الزخم رباعي الأبعاد. ، وهو دالة كثافة الطيف المعدلة بواسطة عناصر المصفوفة التي تأخذ في الاعتبار احتمال التحفيز الضوئي لحالة ابتدائية معينة والحالة النهائية كما هو موصوف بالتفصيل في المواد التكميلية، لطاقة فوتون معينة وطاقة الربط توجد حالات الفوتونات النهائية على غلاف كروي نصف قطره (للوحدات و eV )

هنا، الإمكانيات الداخلية يشير إلى طاقة فيرمي، ويؤدي زخم الفوتون المنقول إلى إزاحة ثابتة لكرة الحالة النهائية للإلكترون الحر بواسطة المتجه الذي له قيمة مطلقة على طول شعاع الفوتون (48). يتم تسجيل الطاقة الحركية للإلكترونات الضوئية المنبعثة من خلال زمن طيرانها، وتعمل حافة فيرمي كمرجع لـ نطاق طاقة الفوتون المستخدم في هذه التجارب هو من 560 إلى 660 إلكترون فولت (انظر المواد التكميلية للحصول على التفاصيل).

في قياساتنا، هي الشدة المتوسطة بين قطبي الضوء. يتم حساب عدم التماثل في الشدة، الذي يحتوي على معلومات ثنائي اللون، بكسل بكسل كالتالي
، مع و تشير إلى الشدة المقاسة عند الاستقطاب الدائري الأيمن والأيسر. تحتوي هذه اللامتساواة في الشدة على مكون ثنائي اللون معروف يتعلق بجيومترية القياس ومكون مرتبط بالتنظيم المغناطيسي. المكون المتعلق بالجيومترية هو ما يُعرف بالثنائي اللون الدائري في التوزيع الزاوي (CDAD) (49، 50)، والذي يتم تضمينه في المكون غير المتماثل لـ فيما يتعلق بالخط ( ) يتزامن مع الاتجاه. يتم ملاحظة CDAD لترتيب مكاني غير متماثل (مائل) لمحور الكوانتيزات لحظات الزخم المداري للحالة الأولية ( الاتجاه الذي يؤثر فيه الفوتون وزخم الفوتوإلكترون ( ). وبالتالي، يتطلب CDAD من الأهداف غير المغناطيسية وجود اتجاه معين في الهندسة التجريبية. لذلك، فهو مضاد متماثل بشكل صارم بالنسبة للطائرة التي يتعرض فيها الفوتون والتي تمتد بواسطة والمتجه العمودي على السطح (اتجاه [110]). لعزل CDAD في البيانات التجريبية، نقوم بحساب التماثل المقابل كـ .

على عكس الأنظمة غير المغناطيسية، يمكن للأنظمة المغناطيسية أن توفر آلية عدم تماثل إضافية إذا كان متجه استقطاب الضوء موازياً أو مضاداً لمتجه محور الدوران، مما يؤدي إلى MCD (35). يمكننا القضاء على المساهمة من في بيانات التماثل التجريبية ومن ثم استخراج مساهمة MCD في التماثل المتبقي من خلال حساب , .

نقدم بعد ذلك النتائج الرئيسية لدراساتنا في الشكل 1. نعرض شدة القياس على طول الخط (انظر الشكل 1 ج)، عدم التماثل في الشدة ، الـ ، و الـ في الشكل 2 (A إلى D)، وحساباتهم المعتمدة على الأساس الأولي للتجربة الهندسية المحددة في الشكل 2 (E إلى H). تعتمد حسابات نظرية الكثافة الوظيفية +U النظرية على صيغة الخطوة الواحدة لعملية الانبعاث الضوئي، باستخدام نهج كوريغا-كون-روستوكير المعتمد على الأساس الأولي الذي يمثل الهيكل الإلكتروني لنظام ما بشكل مباشر وفعال من حيث دالة غرين لجسيمه الفردي. . المعلمات المستخدمة في الحسابات تتوافق مع تلك الموجودة في (53). نلاحظ أيضًا
أن طيف MCD ليس خريطة مباشرة لاستقطاب الحالة الأساسية، كما هو موضح في (54)، بسبب تأثيرات الحالة النهائية. تأخذ الحسابات في الاعتبار الحالة النهائية الشبيهة بالإلكترون الحر عند النقطة المقابلة (على سبيل المثال، طاقة الفوتون 680 إلكترون فولت) وعن عنصر المصفوفة للانتقال المحفز.

كما هو موضح مباشرة في الشكل 2 (C و G)، تظهر الأطياف المقاسة تجريبيًا والمحسوبة نظريًا لمؤشر الدوران المغناطيسي (MCD) قوة شديدة جدًا كسر التناظر الذي يتماشى مع آلية تبادل الهيمنة كما تنبأت بها نظرية الألترمغناطيسية (13). من المهم أيضًا مقارنة بيانات MCD و CDAD، التي تظهر هيمنة مساهمة MCD على عدم تماثل الشدة، مما يؤكد ملاحظتها المباشرة بعيدًا عن أي أثر تجريبي قد يكون ناتجًا عن إشارة CDAD.

في الشكل 3، نقدم شدة القياس والتماثل عند طاقة فيرمي في -مستوى M-A-Z. يتم عرض عدم التماثل في الشكل 3B، والمكونات المقابلة لـ CDAD و MCD موضحة في الشكل 3 (C و D). يتم عرض التداخل بين MCD ومخططات شدة المتوسط في الشكل 3E. يكشف ذلك عن الأجزاء ذات الصلة من طيف MCD، لأن بعض الميزات البارزة ظاهريًا في الشكل 3D لها شدة منخفضة جدًا وبالتالي لا يمكن قياسها بشكل موثوق مباشرة. للمقارنة، يظهر الشكل 3F MCD النظري (غير المتداخل مع الشدة) عند طاقة فيرمي.

لقد أكدنا الأصل المغناطيسي للملاحظات. الطيف عن طريق تكرار التجربة بعد تدوير العينة حول العمود الفقري السطحي بواسطة ، مما يؤدي بشكل فعال إلى تدوير الترتيب المغناطيسي. من المحتمل أن تكون أحجام المجالات أكبر من بصمة شعاع الضوء، لأن القوى المحركة لإنشاء المجالات، مثل طاقة الحقل المتناثر في المغناطيسات الحديدية وخصائص المغناطيسية في المواد المضادة للمغناطيسية متعددة المحاور، غائبة في نظامنا الأحادي المحور. تمت ملاحظة مجالات مضادة للمغناطيسية في المغناطيس المضاد أحادي المحور باستخدام حيود النيوترونات وموضحًا بواسطة التأثير المغناطيسي الكهروضغطي الخطي في الذي يغير الإشارة مع متجه نيل (55). ومع ذلك، فإن تأثير البيزومغناطيسية صغير جداً وبالتالي فإن أحجام المجالات الموجودة في على مقياس المليمتر.

نقدم النتائج التجريبية والحسابات النظرية المقابلة لكلا الاتجاهين في المواد التكميلية (انظر الأشكال S3 و S4). توزيع يشبه النتائج للعينة غير المدارة. يمكن توقع ذلك لأن ( تمثل الطائرة ) طائرة مرآة بلورية. على النقيض، عكس إشارته كما هو متوقع. الطيف لا يتطابق تمامًا نظرًا لأن قيود إعداد التجربة تجعل المنطقة المضيئة ليست بالضبط نفسها، ولكن حتى على هذا المستوى شبه الكمي، تظل النتيجة كما هي. هذه النتيجة تؤكد أيضًا أن هندسة التجربة تشير إلى محور كمي للسبين على طول ، الذي يتوافق مع محور الـ البنية البلورية.

لقد قمنا بتأكيد النتائج بشكل إضافي من خلال إجراء تجارب تحفيز بالأشعة فوق البنفسجية باستخدام طاقة فوتون تبلغ 6.4 إلكترون فولت باستخدام ليزر ألياف تحت الحمراء مع طاقة فوتون مضاعفة. النتائج مقيدة بمجال رؤية محدود إلى منطقة قريبة من مركز المنطقة (انظر الشكل S7B). نقدم نتائج التباين الدائري التي تم الحصول عليها لـ طاقة الفوتون في الشكل S8. التماثلات والتفكيك في CDAD و

يتم حساب MCD بنفس الطريقة المستخدمة لنتائج الأشعة السينية الناعمة. نتائج التحفيز بالأشعة فوق البنفسجية متوافقة تمامًا مع نتائج الأشعة السينية الموضحة أعلاه.

بالإضافة إلى ذلك، كاختبار تحكم، قمنا بإجراء تجربة انبعاث الفوتون الناتج عن الإثارة فوق البنفسجية مع محور موجه عمودياً على شعاع الضوء الساقط (انظر الشكل S8، من F إلى J). في هذه الحالة، (الشكل S8J) يختفي ضمن حدود الخطأ. تشير هذه الملاحظة إلى أن محور الدوران يشير عموديًا على متجه استقطاب الضوء وبالتالي متوازي مع المحور [001]، بما يتماشى مع النتائج التي تم الحصول عليها باستخدام إثارة الأشعة السينية اللينة.

للتحقق من المرحلة المغناطيسية البديلة لـ ، يمكننا مقارنة النتائج التجريبية مع الميزات الرئيسية المتوقعة نظريًا لمرحلة البارامغناطيسية مقابل المرحلة الألترمغناطيسية. تظهر الحسابات النظرية للمرحلة البارامغناطيسية في الشكل 4A، جنبًا إلى جنب مع مقاطع سطح فيرمي للطائرة العمودية على المحور [110] عند -X-M الطائرة و Z-A-R الطائرة في الشكل 3B. نعرض السطح فيرمي المقابل والقصات للمرحلة الألترمغناطيسية في الشكل 3 (C و D). يتم الحصول على المقارنة مع التجربة من خلال رسم طوبوغرافي لمنطقة بريل الثلاثية الأبعاد (الشكل 1B)، التي تم الحصول عليها عن طريق تغيير طاقة الفوتون في النطاق من 560 إلى 660 إلكترون فولت. وفقًا للمعادلة 1، فإن هذا التغيير يؤدي إلى قيم تتراوح من إلى ، أي، من المركز إلى حافة منطقة بريلوان (انظر الشكل S5B). هنا، هو مقدار متجه الشبكة المعكوس [110]. من خلال استغلال التناظر الانتقالي في فضاء الزخم، توزيعات الكثافة رسم منطقة بريل كاملة.

توزيع كثافة طاقة فيرمي الموضح على طول نفس القطوع والشكل العام لسطح فيرمي المعاد بناؤه في الشكل 4 (E و F) يتطابق مباشرة مع الحسابات النظرية للمرحلة المغناطيسية المعوضة المتوازية في الشكل 3 (C و D). تظهر المرحلة المغناطيسية المعوضة عبور منطقة بريلوان بين و M الذي يغيب في المرحلة البارامغناطيسية.

لقد أثبتنا تجريبيًا التوقيع الرئيسي الذي تم التنبؤ به مؤخرًا الطور المغناطيسي البديل من خلال الكشف المباشر كسر التناظر في هيكل النطاق للمغناطيس المتوازن المتوازي مدعومة بحسابات من البداية، تدعم نتائجنا التجريبية على مستوى الهيكل الإلكتروني المجهري الاستجابات غير التقليدية المبلغ عنها مؤخرًا، وهي التيارات الهول الشاذة والتيارات المستقطبة مغناطيسيًا المصاحبة لانعدام المغنطة (23، 30-33)، في هذا المادة الألترمغناطيسية التي تعتبر عمود العمل. بشكل عام، تؤسس نتائجنا على المستوى المجهري الأسس لاستكشاف واستغلال ما هو متصور. الظواهر والوظائف المستندة إلى المغناطيسية البديلة كسر التناظر الذي يتجاوز نطاق المراحل المغناطيسية التقليدية في مجالات تتراوح بين الإلكترونيات المغناطيسية، والمغناطيسية فائقة السرعة، والمغناطيسية الكهربائية، والماغنونيك، إلى المادة الطوبولوجية والموصلية الفائقة.

لقد قمنا بنمو الإيبيتاكسي أفلام بسمك 34 نانومتر بواسطة ترسيب الليزر النبضي على (110) الركائز التي تم تسخينها أثناء الترسيب إلى تظهر العينات عدم وجود مغناطيسية متبقية قابلة للكشف، وهو ما يتماشى مع الدراسات السابقة للمغناطيسية المتعلقة بالعينات المماثلة. الأفلام الرقيقة (30). لمزيد من التفاصيل حول النمو وخصائص العينة، انظر المواد التكميلية.

لقياسات انبعاث الفوتونات، تم تحفيز الفوتونات الإلكترونية بواسطة أشعة سينية ناعمة مستقطبة دائريًا (خط الشعاع P04، PETRA III، DESY، هامبورغ). في هذه التجارب، استخدمنا ميكروسكوب زخم زمن الرحلة المثبت في المنفذ المفتوح I من خط الشعاع P04 بدقة طاقة تبلغ 60 ميلي إلكترون فولت عند درجة حرارة العينة 70 كلفن. بالإضافة إلى ذلك، تم استخدام ضوء فوق بنفسجي مستقطب دائريًا بواسطة ليزر نبضي. معدل التكرار، APE تم استخدامه. تم إجراء تجارب انبعاث الفوتونات مع تحفيز الليزر باستخدام ميكروسكوب زمني للرحلة (Surface Concept GmbH) مع ضبط الدقة على 40 ميلي إلكترون فولت (48) وعند 20 كلفن.

تم إجراء تجارب انبعاث الضوء الدائري المزدوج الموضحة أدناه بزاوية سقوط شعاع الفوتون عند بالنسبة لسطح العينة، تم تعديل الاتجاه الأزيموثي للعينة بحيث يتزامن مستوى سقوط الفوتونات مع محور الدوران السهل لـ ، أي، [001] محور (18، 30، 44).

نظام الإحداثيات لزخم الفوتوالكترون ، ) تم تعيينه إلى على طول الاتجاه البلوري [110]، أي، العمودي على السطح، على طول [001] و على طول [ ] الاتجاهات في المستوى، على التوالي. يُظهر الشكل 1E رسمًا تخطيطيًا للهندسة التجريبية.

نص إضافي
الأشكال S1 إلى S9
المراجع

Acknowledgments: We thank M. Kallmayer and A. Oelsner (Surface Concept GmbH) and T. Grunske, T. Kauerhof, and K. von Volkmann (APE GmbH) for continuous support. Funding: This work was funded by Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) grant no. TRR 173268565370 (projects A02, A03, A05, and B02), by the Bundesministerium für Bildung und Forschung (BMBF) (projects 05K22UM1 and 05K22UM4), by EU FET Open RIA grant no. 766566, and by Grant Agency of the Czech Republic grant no. 19-28375X. J.M. and S.W.D.S. would like to thank QM4ST project financed by the Ministry of Education, Youth and Sports of Czech Republic, project no. CZ.02.01.01/00/22_008/0004572. Q.N. acknowledges support by the Q-FARM Bloch Fellowship and the U.S. Department of Energy (DE-AC02-76SF00515). Author contributions: The samples were prepared by A.A. and G.J. O.F., D.V., O.T., Q.N., D.K., N.W., L.W., M.S., G.S., and H.-J.E. performed measurements at the synchrotron source PETRA III, DESY (Hamburg). Photoemission experiments with the UV source were conducted by O.F., D.V., G.S., and H.-J.E. Ab initio calculations were performed by J.M., S.W.D.S., A.B.H., and L.Š. O.F. and H.-J.E. conducted the data analysis of the experimental photoemission data. The original draft was written by O.F., J.M., J.S., G.J., and H.-J.E. All authors contributed to the writing, review, and editing of the manuscript. Competing interests: The authors declare that they have no competing interests. Data and materials availability: All data needed to evaluate the conclusions in the paper are present in the paper and/or the Supplementary Materials.

Submitted 29 June 2023
Accepted 29 December 2023
Published 31 January 2024
10.1126/sciadv.adj4883

PHYSICS

Copyright © 2024 …. Authors, some rights reserved; exclusive licensee American Association for the Advancement of Science. No claim to original U.S.
Government Works. Distributed under a Creative Commons Attribution
License 4.0 (CC BY).

Conventionally, two elementary classes of crystals with collinear magnetic order have been considered-ferromagnetic and antiferromagnetic. The ferromagnetic exchange interaction generates strong magnetization and spin polarization in electronic bands that break time-reversal ( ) symmetry. Nondissipative Hall currents, including their topological quantum variants ( ), as well as spin-polarized currents, vital in modern ferromagnetic information technologies (4-7), are all based on the strong symmetry breaking in the electronic structure. However, ferromagnetic and topological insulating phases are poorly compatible, and the inherent magnetization of ferromagnets limits the capacity and speed of ferromagnetic spintronic devices. In the second conventional class, the antiferromagnetic exchange generates compensated collinear order with no magnetization. The resulting absence in antiferromagnets of strong symmetry-breaking linear responses akin to ferromagnets has forced the antiferromagnetic spintronic research to exploit comparatively weak phenomena relying on relativistic spin-orbit coupling (8, 9). The weak responses represent a roadblock. On the other hand, the zero magnetization is well compatible with materials ranging from superconductors to insulators, and it enables breakthroughs toward information technologies with ultrahigh capacity and speed (10-12).

The above examples illustrate why discoveries of magnetic quantum matter with unconventional characteristics and functionalities remain central to the frontier research in condensed matter physics and to the development of ultrascalable low-power technologies. Recently, a nonrelativistic spin-symmetry classification and description, focusing within the hierarchy of interactions on the strong Coulomb (exchange) interaction, has divided all collinear magnets into three mutually exclusive spin-group classes: (i) conventional ferromagnetic with strong (exchange) reversal symmetry breaking in the electronic band structure and net magnetization, (ii) conventional antiferromagnetic with, at least in the nonrelativistic limit, reversal symmetric electronic band structure and zero net magnetization, and (iii) a third class dubbed altermagnetic with strong (exchange) reversal symmetry breaking in the electronic band structure and with, at least in the nonrelativistic limit, zero net magnetization (13,14). We note that the strong altermagnetic symmetry breaking in the electronic structure is distinct from the previously studied relativistic spin-orbit coupling mechanism in conventional antiferromagnetic crystals with a symmetry combining and crystal inversion transformations (15), from weak ferromagnetism (16, 17), or from noncollinear magnetism (3). Figure 1 illustrates the spin-symmetry protected compensated antiparallel magnetic order in altermagnets that generates an unconventional alternating spin polarization and the symmetry breaking in the band structure without magnetization (13, 14, 18).

Altermagnets have been thus predicted to combine merits of ferromagnets and antiferromagnets, which were regarded as principally incompatible, and to have merits unparalleled in either of the two conventional magnetic classes . While unconventional anomalous Hall and spin-polarized currents have been predicted (3, 13, 14, 18-29) and recently observed in experiment (23, 30-33), so far there has not been a direct measurement of the underlying symmetry breaking in the altermagnetic band structure.

A suitable microscopic tool is based on magnetic circular dichroism (MCD), whose optical version is the ac counterpart of the dc

anomalous Hall effect. The presence of MCD in altermagnets over the full spectral range up to x-rays has been confirmed by ab initio calculations (19, 34). Specifically, MCD in the angle-resolved photoemission spectroscopy allows for the microscopic visualization of the symmetry breaking in the electronic structure in momentum space. In the past, this technique has been successfully used in the investigation of ferromagnetic materials (35-43).

Our experimental study focuses on epitaxial , a workhorse material of the altermagnetic class . The rutile crystal structure of metallic has been shown to have a collinear compensated magnetic order and predicted to be an altermagnet with a strong (order eV symmetry breaking spin-splitting at certain momentum values, as shown in Fig. 1 (B and D). This rutile crystal family is predicted to show topological properties as well, with prior spin-integrated angle-resolved photoemission studies reporting two Dirac nodal lines and pronounced topological surface states (47). The predictions of strong anomalous Hall and spin currents in combination with vanishing magnetization have also been experimentally verified (30-33) in this altermagnet.

Here, we present direct evidence for a strong symmetry breaking in the band structure of epitaxial altermagnetic films by detecting MCD in the angular distribution of photoelectrons, for both soft x-ray and ultraviolet photon excitation. We compare the experimental results to the corresponding calculations based on density functional theory. The measurements are done at the [001] orientation of the Ru moments, which by symmetry forbid the Anomalous Hall effect (AHE) and show no detectable remnant
net magnetization, emphasizing the exchange origin of the altermagnetic lifting of the Kramer’s degeneracy observed.

Using soft x-ray excitation, we can measure the intensity distribution of the direct transitions in four-dimensional energy-momentum space , which is the spectral density function modulated by matrix elements accounting for the photoexcitation probability for a given initial and final state . As described in detail in the Supplementary Materials, for a given photon energy and binding energy , the final photoelectron states are located on a spherical shell with radius (for units and eV )

Here, the inner potential is referenced to the Fermi energy, and the transferred photon momentum leads to a rigid shift of the free-electron final state sphere by the vector with absolute value along the photon beam (48). The kinetic energy of the emitted photoelectrons is recorded by their time of flight, and the Fermi edge serves as reference for . The photon energy range used in these experiments is 560 to 660 eV (see the Supplementary Materials for details).

In our measurements, is the intensity averaged between the two light polarizations. The intensity asymmetry, which contains the dichroism information, is calculated pixel by pixel as
, with and denoting the intensity measured at circular right and left polarization. This intensity asymmetry contains a well-known dichroism component related to the measurement geometry and a component connected to the magnetic ordering. The geometry-related component is the so-called circular dichroism in the angular distribution (CDAD) (49, 50), which is included in the asymmetric component of with respect to the line ( ) coinciding with the direction. CDAD is observed for a dissymmetric (handed) spatial arrangement of the quantization axis of initial state orbital momenta ( ), the photon impact direction , and the photoelectron momentum ( ). Thus, CDAD from nonmagnetic targets requires a handedness in the experimental geometry. It is therefore strictly antisymmetric with respect to the plane of photon incidence spanned by and the surface normal ([110] direction). To isolate the CDAD in the experimental data, we calculate the corresponding asymmetry as .

In contrast to nonmagnetic systems, magnetic systems can provide an additional asymmetry mechanism if the light polarization vector is parallel or antiparallel to the spin axis, which gives rise to MCD (35). We can eliminate the contribution from the in the experimental asymmetry data and hence extract the MCD contribution in the remaining asymmetry by calculating , .

We next present the key results of our studies in Fig. 1. We show the measured intensity along the line (see Fig. 1 C ), the intensity asymmetry , the , and the in Fig. 2 (A to D ), and their corresponding ab initio-based calculations for the specific experimental geometry in Fig. 2 ( E to H ). The theoretical density functional theory +U calculations are based on the one-step formulation of the photoemission process, using the Korringa-Kohn-Rostoker ab initio approach that represents the electronic structure of a system directly and efficiently in terms of its single-particle Green’s function . The parameters used in the calculations correspond to those in (53). We also note
that the MCD spectra are not a direct map of the ground state polarization, as shown in (54), due to the final state effects. The calculations take into account the free electron-like final state at the corresponding (e.g., photon energy of 680 eV ) and the matrix element of the induced transition.

As it is directly seen in Fig. 2 ( C and G ), the experimentally measured and theoretically calculated MCD spectra show a very strong symmetry breaking whose magnitude is consistent with the exchangedominated mechanism as predicted by the theory of altermagnetism (13). It is also important to contrast the MCD and CDAD data, which shows a dominance of the MCD contribution to the intensity asymmetry, confirming its direct observation beyond any experimental artifact that may have originated from the CDAD signal.

In Fig. 3, we present the measured intensity and asymmetry at the Fermi energy in the -M-A-Z plane. The asymmetry is shown in Fig. 3B, and the corresponding CDAD and MCD components are shown in Fig. 3 (C and D). The convolution of the MCD with the average intensity plots is shown in Fig. 3E. It reveals the relevant parts of the MCD spectra, because some seemingly prominent features in Fig. 3D have very low intensity and hence are not directly reliably measured. For comparison, Fig. 3F shows the theoretical MCD (not convoluted with the intensity) at the Fermi energy.

We have confirmed the magnetic origin of the observed spectra by repeating the experiment after rotating the sample around the surface normal by , which effectively rotates the magnetic order. Domain sizes are likely larger than the footprint of the light beam, because driving forces for domain creation, such as stray field energy in ferromagnets and magnetostriction in multiaxial antiferromagnets, are absent in our uniaxial films. Antiferromagnetic domains have been observed in the uniaxial antiferromagnet using neutron diffraction and explained by the linear piezomagnetic effect in that changes sign with the Néel vector (55). However, the piezomagnetic effect is very small and hence the domain sizes found in are on a millimeter scale.

We present the experimental results and the corresponding theoretical calculations for both orientations in the Supplementary Materials (see figs. S3 and S4). The distribution of is similar to the results for the nonrotated sample. This can be expected because the ( ) plane represents a crystal mirror plane. In contrast, reversed its sign as expected. The spectra do not match exactly since due to the experimental setup limitations the area illuminated is not exactly the same, but even at this semiquantitative level, the conclusion remains the same. This result also confirms that the geometry of the experiment points to a spin quantization axis along , corresponding to the axis of the crystal structure.

We have further confirmed the results by performing ultraviolet excitation experiments with a photon energy of 6.4 eV using an infrared fiber laser with quadrupled photon energy. The results are restricted to a field of view limited to an area near the zone center (see fig. S7B). We present the circular dichroism results obtained for photon energy in fig. S8. The asymmetries and decomposition in CDAD and

MCD are calculated in the same way as for the soft x-ray results. The ultraviolet excitation results are fully consistent with the x-ray results depicted above.

In addition, as a control test, we performed the ultraviolet excitation photoemission experiment with the axis oriented perpendicular to the incident light beam (see fig. S8, F to J). In this case, (fig. S8J) vanishes within error limits. This observation indicates that the spin axis points perpendicular to the light polarization vector and hence parallel to the axis [001], in agreement with the results obtained with the soft x-ray excitation.

To verify the altermagnetic phase of , we can compare the experimental results with key theoretically predicted features for the paramagnetic versus the altermagnetic phase. The theoretical calculations for the paramagnetic phase are shown in Fig. 4A, together with the Fermi surface cuts for the plane perpendicular to the axis [110] at the -X-M plane and the Z-A-R plane in Fig. 3B. We show the corresponding Fermi surface and cuts for the altermagnetic phase in Fig. 3 ( C and D ). The comparison to experiment is obtained by a tomographic mapping of the three-dimensional Brillouin zone (Fig. 1B), obtained by varying the photon energy in the range of 560 to 660 eV . According to Eq. 1, this variation results in values ranging from to , i.e., from the center to the rim of a Brillouin zone (see fig. S5B). Here, is the magnitude of the [110] reciprocal lattice vector. Exploiting the translational symmetry in momentum space, the intensity distributions map a complete Brillouin zone.

The Fermi energy intensity distribution shown along the same cuts and the overall shape of the reconstructed Fermi surface in Fig. 4 ( E and F ) match directly with the theoretical calculations of the collinear compensated altermagnetic phase in Fig. 3 (C and D). The altermagnetic phase shows a Brillouin zone crossing between and M that is absent in the paramagnetic phase.

We have experimentally established the key signature of the recently predicted altermagnetic phase by directly detecting symmetry breaking in the band structure of the collinear compensated magnet . Supported by ab initio calculations, our experimental results underpin on the microscopic electronic structure level the recently reported unconventional macroscopic responses, namely, the anomalous Hall and spin-polarized currents accompanied by vanishing magnetization (23, 30-33), in this workhorse altermagnetic material. In general, our results microscopically establish the grounds for the exploration and exploitation of envisaged phenomena and functionalities based on the altermagnetic symmetry breaking that are beyond the reach of the conventional magnetic phases in fields ranging from spintronics, ultrafast magnetism, magnetoelectrics, and magnonics to topological matter and superconductivity.

We have grown epitaxial films with a thickness of 34 nm by pulsed laser deposition on (110) substrates that were heated during deposition to . The samples show no detectable remanent magnetization, consistent with the earlier magnetometry studies of analogous thin films (30). For growth and sample characterization details, see the Supplementary Materials.

For the photoemission measurements, photoelectrons were excited by circularly polarized soft x-rays (beamline P04, PETRA III, DESY, Hamburg). For these experiments, we used the time-of-flight momentum microscope installed at the open port I of the beamline P04 with an energy resolution of 60 meV at a sample temperature of 70 K . In addition, circularly polarized ultraviolet light by a pulsed laser ( repetition rate, APE was used. The photoemission experiments with laser excitation have been conducted using a time-of-flight momentum microscope (Surface Concept GmbH) with the resolution set to 40 meV (48) and at 20 K .

The circular dichroism photoemission experiments described below have been performed with the incidence angle of the photon beam at with respect to the sample surface, and the azimuthal orientation of the sample has been adjusted so that the photon incidence plane coincides with the easy spin axis of , i.e., the [001] axis (18, 30, 44).

The coordinate system for the photoelectron momentum ( , ) is set to along the crystallographic [110] direction, i.e., surface normal, along [001] and along [ ] in-plane directions, respectively. A sketch of the experimental geometry is shown in Fig. 1E.

Supplementary Text
Figs. S1 to S9
References

Acknowledgments: We thank M. Kallmayer and A. Oelsner (Surface Concept GmbH) and T. Grunske, T. Kauerhof, and K. von Volkmann (APE GmbH) for continuous support. Funding: This work was funded by Deutsche Forschungsgemeinschaft (DFG) grant no. TRR 173268565370 (projects A02, A03, A05, and B02), by the Bundesministerium für Bildung und Forschung (BMBF) (projects 05K22UM1 and 05K22UM4), by EU FET Open RIA grant no. 766566, and by Grant Agency of the Czech Republic grant no. 19-28375X. J.M. and S.W.D.S. would like to thank QM4ST project financed by the Ministry of Education, Youth and Sports of Czech Republic, project no. CZ.02.01.01/00/22_008/0004572. Q.N. acknowledges support by the Q-FARM Bloch Fellowship and the U.S. Department of Energy (DE-AC02-76SF00515). Author contributions: The samples were prepared by A.A. and G.J. O.F., D.V., O.T., Q.N., D.K., N.W., L.W., M.S., G.S., and H.-J.E. performed measurements at the synchrotron source PETRA III, DESY (Hamburg). Photoemission experiments with the UV source were conducted by O.F., D.V., G.S., and H.-J.E. Ab initio calculations were performed by J.M., S.W.D.S., A.B.H., and L.Š. O.F. and H.-J.E. conducted the data analysis of the experimental photoemission data. The original draft was written by O.F., J.M., J.S., G.J., and H.-J.E. All authors contributed to the writing, review, and editing of the manuscript. Competing interests: The authors declare that they have no competing interests. Data and materials availability: All data needed to evaluate the conclusions in the paper are present in the paper and/or the Supplementary Materials.

Submitted 29 June 2023
Accepted 29 December 2023
Published 31 January 2024
10.1126/sciadv.adj4883