DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-55530-1
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/39747042
تاريخ النشر: 2025-01-02
المؤلف: Yihui Gu وآخرون
الموضوع الرئيسي: الهيدروجيل: التخليق، الخصائص، التطبيقات
نظرة عامة
تتناول الأبحاث التحدي المتمثل في تطوير مواد تركيبية تجمع بين التوافق الحيوي، والتكيف البيئي الشديد، والخصائص الميكانيكية الممتازة. يتم استخدام استراتيجية جديدة “من الأسفل إلى الأعلى” لتحفيز التجميع الذاتي عبر الواجهة لإنشاء هيدروجيل عضوي قابل للضغط، ومقاوم للإرهاق، ومتوافق حيوياً، وقابل لإعادة التدوير مصنوع من الكيتوزان، والليغنوسولفونات، والجيلاتين. يستخدم هذا الهيدروجيل العضوي مذيب الإيثيلين غليكول/الماء لتحفيز جزيئات الليغنوسولفونات، التي تعمل كجسور داخل شبكة الكيتوزان/الجيلاتين، مما يسهل تفاعلات واجهة متعددة تشتت الطاقة بشكل فعال.
يعرض الهيدروجيل العضوي الناتج خصائص ميكانيكية ملحوظة، بما في ذلك قوة ضغط تبلغ 54 ميجا باسكال ومرونة تبلغ 3.54 ميجا جول/م³، متجاوزة بشكل كبير تلك الخاصة بهيدروجيل الكيتوزان/الجيلاتين النقي بمقدار 100 و70 مرة، على التوالي. يظهر قدرة ممتازة على التعافي الذاتي ومقاومة للإرهاق، مع الحفاظ على السلامة حتى بعد 500,000 دورة من الضغط الشديد عند إجهاد 0.5. بالإضافة إلى ذلك، يظهر الهيدروجيل العضوي توافقاً حيوياً ملحوظاً في كل من البيئات الحية والمخبرية، وتكيفاً مع درجات الحرارة المنخفضة، وقابلية لإعادة التدوير. يمثل هذا التطور طريقاً واعداً لإنشاء مواد تحمل عالية الأداء تحاكي الخصائص الميكانيكية للأنسجة اللينة الحاملة للأحمال، مثل العضلات والأربطة، من خلال دمج آليات الربط غير التساهمية المختلفة.
طرق
في هذا القسم، يوضح المؤلفون المواد المستخدمة في أبحاثهم، مع تسليط الضوء على المصادر والمواصفات لكل مكون. تم الحصول على الكيتوزان، بدرجة نزع الأسيتيل تبلغ ≥95% ولزوجة تتراوح بين 100-200 مPa·s، من شركة شنغهاي علاء الدين للتكنولوجيا البيوكيميائية المحدودة. تم الحصول على الجيلاتين، الذي يتميز بقوة مطاطية تبلغ حوالي 250 جرام بلوم، من شركة شنغهاي ماكلين للتكنولوجيا البيوكيميائية المحدودة. بالإضافة إلى ذلك، تم الحصول على الليغنين كرافت من مصنع ورق جيانغسو، بينما تم الحصول على مواد كيميائية متنوعة، بما في ذلك حمض الأسيتيك (≥99.8%)، والفورمالديهايد (37 وزناً.% في H₂O)، ومحلول بولي (داياليل ثنائي ميثيل الأمونيوم كلوريد) (35 وزناً.% في H₂O)، من شركة شنغهاي علاء الدين للتكنولوجيا البيوكيميائية المحدودة.
علاوة على ذلك، استخدمت الدراسة عدة خطوط خلوية، بما في ذلك ATDC5، C3H/10T1/2، وNIH3T3، تم الحصول عليها من شركة ووهان بريسيلا للتكنولوجيا الحيوية المحدودة. استخدم المؤلفون مواد صبغ حية وميتة ومكونات صبغ الهيماتوكسيلين والإيوزين من شركة شنغهاي بيستبايو للتكنولوجيا الحيوية المحدودة، بالإضافة إلى مجموعة ELISA لـ Mouse TGF-β1 من Abcam، مع تخفيف الأجسام المضادة الأحادية TGF-β1 بنسبة 1:100 في محلول الفحص. تم الحصول على سلالات من الإشريكية القولونية (E. coli، ATCC 25922) والمكورات العنقودية الذهبية (S. aureus، CMCC (B) 26003) من شركة بروميجا، مع ضمان أن جميع المواد الكيميائية الأخرى المستخدمة كانت من الدرجة التحليلية.
النتائج
يقدم قسم “النتائج” نتائج الدراسة، مع تسليط الضوء على النتائج الرئيسية المستمدة من التحليل. تشير البيانات إلى وجود ارتباط كبير بين المتغيرات قيد التحقيق، حيث أسفرت الاختبارات الإحصائية عن قيم p أقل من العتبة التقليدية 0.05، مما يشير إلى وجود دليل قوي ضد الفرضية الصفرية.
بالإضافة إلى ذلك، تظهر النتائج أن التدخل المطبق كان له تأثير قابل للقياس على المتغير التابع، مع حساب أحجام التأثير لت quantifying حجم هذا التأثير. تمثل الرسوم البيانية، مثل المخططات والرسوم البيانية، هذه النتائج بشكل أكبر، مما يوفر ملخصاً بصرياً واضحاً للاتجاهات التي لوحظت طوال الدراسة. بشكل عام، تسهم النتائج في تقديم رؤى قيمة حول سؤال البحث، مما يدعم الفرضية ويمهد الطريق للتحقيقات المستقبلية.
المناقشة
في هذا القسم، يناقش المؤلفون بناء وهياكل وخصائص ميكانيكية للهيدروجيلات العضوية المتصلة (C-SL-G) التي تم تصنيعها من خلال استراتيجية نقع الهلام التي تشمل الجيلاتين، الكيتوزان، والليغنوسولفونات (SL) في الإيثيلين غليكول (EG). تبدأ العملية بتشكيل هيدروجيل مركب C-G، الذي يتم غمره بعد ذلك في محلول SL-EG، مما يؤدي إلى دمج SL كنقاط ربط غير تساهمية داخل شبكة البوليمر. ينتج عن ذلك تغيير ملحوظ في اللون ويسمح بتعديل تركيز الملح عن طريق تغيير ظروف التصنيع. يعزز إدخال SL الخصائص الميكانيكية للهيدروجيلات، حيث تحقق قوة ضغط تصل إلى 54 ميجا باسكال، أعلى بكثير من الهيدروجيل C-G الأصلي، وتظهر قابلية ممتازة لإعادة التدوير واستقرار هيكلي.
يوضح المؤلفون أيضاً الآليات وراء تحسين الخصائص الميكانيكية، منسوبين إياها إلى الهيكل الكثيف والثابت الذي تشكله SL كجزيء جسر، مما يزيد من كثافة الربط ويعزز التفاعلات غير التساهمية القوية. تستخدم الدراسة تقنيات توصيف متنوعة، بما في ذلك المجهر الإلكتروني الماسح (SEM)، حيود الأشعة السينية (XRD)، وطيف تحويل فورييه للأشعة تحت الحمراء (FTIR)، لتحليل التغيرات الشكلية والهيكلية في الهيدروجيلات. تشير النتائج إلى أن الهيدروجيلات العضوية C-SL-G تظهر أداءً ميكانيكياً متفوقاً مقارنةً بالهلامات الحيوية الأخرى، مع القدرة على تحمل مستويات عالية من الضغط والحفاظ على السلامة الهيكلية تحت ظروف التحميل الدوري. بالإضافة إلى ذلك، يتم تأكيد توافق C-SL-G العضوي من خلال دراسات زراعة الخلايا، مما يشير إلى إمكاناتها للتطبيقات الطبية الحيوية.
DOI: https://doi.org/10.1038/s41467-024-55530-1
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/39747042
Publication Date: 2025-01-02
Author(s): Yihui Gu et al.
Primary Topic: Hydrogels: synthesis, properties, applications
Overview
The research addresses the challenge of developing synthetic materials that combine biocompatibility, extreme environmental adaptability, and excellent mechanical properties. A novel “bottom-up” solution-interface-induced self-assembly strategy is employed to create a compressible, antifatigue, biocompatible, and recyclable organohydrogel made from chitosan, lignosulfonate, and gelatin. This organohydrogel utilizes ethylene glycol/water solvent to induce lignosulfonate nanoparticles, which act as bridges within the chitosan/gelatin network, facilitating multiple interfacial interactions that effectively dissipate energy.
The resulting organohydrogel exhibits remarkable mechanical properties, including a compressive strength of 54 MPa and toughness of 3.54 MJ/m³, significantly surpassing those of pure chitosan/gelatin hydrogels by factors of 100 and 70, respectively. It demonstrates excellent self-recovery and fatigue resistance, maintaining integrity even after 500,000 cycles of severe compression at a strain of 0.5. Additionally, the organohydrogel shows notable biocompatibility in both in vivo and in vitro settings, adaptability to low temperatures, and recyclability. This development presents a promising avenue for creating high-performance load-bearing materials that mimic the mechanical properties of soft load-bearing tissues, such as muscles and ligaments, through the integration of various noncovalent bonding mechanisms.
Methods
In this section, the authors detail the materials utilized in their research, highlighting the sources and specifications of each component. Chitosan, with a deacetylation degree of ≥95% and viscosity of 100-200 mPa·s, was sourced from Shanghai Aladdin Biochemical Technology Co., Ltd. Gelatin, characterized by a gum strength of approximately 250 g Bloom, was obtained from Shanghai Maclean Biochemical Technology Co., Ltd. Additionally, Kraft lignin was acquired from Jiangsu Paper Mill, while various chemicals, including acetic acid (≥99.8%), formaldehyde (37 wt.% in H₂O), and poly (diallyl dimethylammonium chloride) solution (35 wt.% in H₂O), were also sourced from Shanghai Aladdin Biochemical Technology Co., Ltd.
Furthermore, the study employed several cell lines, including ATDC5, C3H/10T1/2, and NIH3T3, procured from Wuhan Pricella Biotechnology Co., Ltd. The authors utilized live-dead staining reagents and hematoxylin and eosin staining reagents from Shanghai Bestbio Biotechnology, Co., Ltd., alongside a Mouse TGF-β1 ELISA Kit from Abcam, with the anti-TGF-β1 monoclonal antibody diluted at a 1:100 ratio in Assay Buffer. Strains of Escherichia coli (E. coli, ATCC 25922) and Staphylococcus aureus (S. aureus, CMCC (B) 26003) were obtained from Promega, ensuring that all other chemicals used were of analytical grade.
Results
The “Results” section presents the findings of the study, highlighting key outcomes derived from the analysis. The data indicate a significant correlation between the variables under investigation, with statistical tests yielding p-values below the conventional threshold of 0.05, suggesting strong evidence against the null hypothesis.
Additionally, the results demonstrate that the intervention applied had a measurable impact on the dependent variable, with effect sizes calculated to quantify the magnitude of this impact. Graphical representations, such as plots and charts, further illustrate these findings, providing a clear visual summary of the trends observed throughout the study. Overall, the results contribute valuable insights into the research question, supporting the hypothesis and paving the way for future investigations.
Discussion
In this section, the authors discuss the construction, structure, and mechanical properties of conjoined network organohydrogels (C-SL-G) synthesized through a gel soaking strategy involving gelatin, chitosan, and lignosulfonate (SL) in ethylene glycol (EG). The process begins with the formation of a C-G composite hydrogel, which is then immersed in an SL-EG solution, leading to the incorporation of SL as noncovalent crosslinking points within the polymer network. This results in a notable color change and allows for the adjustment of salt concentration by varying fabrication conditions. The introduction of SL enhances the mechanical properties of the hydrogels, achieving a compressive strength of up to 54 MPa, significantly higher than the original C-G hydrogel, and demonstrating excellent recyclability and structural stability.
The authors further elucidate the mechanisms behind the enhanced mechanical properties, attributing them to the dense and stable structure formed by SL acting as a bridging molecule, which increases crosslinking density and promotes strong noncovalent interactions. The study employs various characterization techniques, including scanning electron microscopy (SEM), X-ray diffraction (XRD), and Fourier transform infrared (FTIR) spectroscopy, to analyze the morphological and structural changes in the hydrogels. The findings indicate that the C-SL-G organohydrogels exhibit superior mechanical performance compared to other biopolymer gels, with the ability to withstand high levels of stress and maintain structural integrity under cyclic loading conditions. Additionally, the biocompatibility of the C-SL-G organohydrogels is confirmed through cell culture studies, indicating their potential for biomedical applications.