DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-025-09035-6
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/40399671
تاريخ النشر: 2025-05-21
المؤلف: D. Kraus وآخرون
الموضوع الرئيسي: الجيولوجيا الفيزيائية عالية الضغط والمواد
الطرق
في هذا القسم، يصف المؤلفون المنهجية المستخدمة في تجارب ضغط الصدمة المدفوعة بالليزر لتحديد الضغط في عينات الكربون. باستخدام نبضات مضاعفة التردد من ليزر DiPOLE 100-X، بطول موجي يبلغ 515 نانومتر وقطر بقعة ملساء يبلغ حوالي 250 ميكرومتر، تعرضت العينات لضغط الصدمة. تضمنت الإعدادات التجريبية حيود الأشعة السينية (XRD) المسجلة بواسطة كواشف لوحة مسطحة Varex 4343CT، مع نبضات ليزر شبه مسطحة لمدة 10 نانوثانية و5 نانوثانية توصل طاقات قصوى تبلغ 35 جول و28 جول، على التوالي. تم تحليل العينات، التي كانت إما بسماكة 60 ميكرومتر أو 92 ميكرومتر، من خلال بيانات سلسلة زمنية تم جمعها على فترات من 0.5-1 نانوثانية، مع التركيز على النانوثانية الأخيرة قبل إطلاق الصدمة لتخفيف آثار تدرجات الكثافة-الضغط.
تشير النتائج إلى أن كثافة بلورات الماس تظل ثابتة ضمن عدم اليقين في القياس البالغ 0.01 غرام/سم³ أثناء انتشار الصدمة، مما يثبت فرضية وجود صدمة مستقرة مسطحة. عند إطلاق الصدمة، تقترب كثافة البلورات من المستويات المحيطة، متأثرة بالحرارة العالية المتبقية. كما تشير الدراسة إلى أن آثار التسخين المسبق بالأشعة السينية ضئيلة، كما يتضح من تلاشي ميزات XRD المرتبطة بروابط sp² الضعيفة. تم حساب ضغط الصدمة \( P_S \) باستخدام علاقات رانكين-هوغونيون، مع نتائج تظهر توافقًا جيدًا مع قياسات هوغونيون لبندقية الغاز الموجودة لظروف الضغط المنخفض (حتى 85 جيجا باسكال). ومع ذلك، لا توجد بيانات مقارنة متاحة في الأدبيات للضغوط الأعلى.
المناقشة
في هذا القسم، يناقش المؤلفون المنهجيات المستخدمة في تحليل حيود السوائل ومحاكاة الديناميكا الجزيئية لنظرية الكثافة الوظيفية (DFT-MD). يتم اشتقاق إجمالي شدة الأشعة السينية المتناثرة \( I(k) \) من أنماط حيود الأشعة السينية (XRD) المصححة، مع تضمين عامل قياس \( \alpha \) وعامل الهيكل الثابت \( S(k) \). يتم دمج تطبيع \( S(k) \) التجريبية في إجراء التوفيق مع محاكاة DFT-MD، مما يقلل من التباينات بين القيم التجريبية والنظرية. يتم الحصول على دالة التوزيع الشعاعي \( g(r) \) من خلال تكامل \( S(k) \)، مما يسمح بحساب أرقام التنسيق، التي تكون حساسة للتغيرات في قيمة القطع لـ \( k \).
تستخدم محاكاة DFT-MD حزمة المحاكاة من فيينا (VASP)، معتمدة على تقريب بورن-أوبنهايمر وفرضية موجة معززة بالمشاريع. تم تصميم المحاكاة لاستكشاف مجموعة من الكثافات ودرجات الحرارة، مع التركيز على تحقيق دقة عالية في عوامل الهيكل. من الجدير بالذكر أن المؤلفين ينفذون إمكانيات شبكة عصبية عالية الأبعاد للتخفيف من آثار الحجم المحدود بالقرب من خط الانصهار. يتم تسليط الضوء على حساسية حسابات الهيكل لدرجة الحرارة والكثافة، مما يظهر أن تغيرات درجة الحرارة لها تأثير أكثر وضوحًا على قمم الارتباط من تغيرات الكثافة. كما يتناول المؤلفون تأثير التشتت الحراري المنتشر من الماس البلوري في عملية التوفيق الخاصة بهم، مستنتجين أن تأثيره على قيم درجة الحرارة والكثافة المستنتجة ضئيل. بشكل عام، توفر المنهجيات المستخدمة رؤى قوية حول الهيكل السائل تحت ظروف متغيرة.
DOI: https://doi.org/10.1038/s41586-025-09035-6
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/40399671
Publication Date: 2025-05-21
Author(s): D. Kraus et al.
Primary Topic: High-pressure geophysics and materials
Methods
In this section, the authors describe the methodology employed for laser-driven shock compression experiments to determine pressure in carbon samples. Utilizing frequency-doubled pulses from the DiPOLE 100-X laser, with a wavelength of 515 nm and a smoothed spot diameter of approximately 250 μm, the samples underwent shock compression. The experimental setup included X-ray diffraction (XRD) recorded by Varex 4343CT flat panel detectors, with quasi-flattop laser pulses of 10 ns and 5 ns durations delivering maximum energies of 35 J and 28 J, respectively. The samples, either 60 μm or 92 μm thick, were analyzed through time series data collected at intervals of 0.5-1 ns, focusing on the last nanosecond before shock release to mitigate the effects of density-pressure gradients.
The findings indicate that the density of diamond crystallites remains constant within a measurement uncertainty of 0.01 g/cm³ during shock propagation, validating the assumption of a planar steady shock. Upon shock release, the crystallite density approaches ambient levels, influenced by residual high temperatures. The study also notes that X-ray preheating effects are minimal, as evidenced by the diminishing XRD features associated with weak sp² bonds. The shock pressure \( P_S \) was calculated using the Rankine-Hugoniot relations, with results showing good agreement with existing gas gun Hugoniot measurements for lower pressure conditions (up to 85 GPa). However, for higher pressures, no comparable data is available in the literature.
Discussion
In this section, the authors discuss the methodologies employed for liquid diffraction analysis and density functional theory molecular dynamics (DFT-MD) simulations. The total scattered X-ray intensity \( I(k) \) is derived from the corrected X-ray diffraction (XRD) patterns, incorporating a scaling factor \( \alpha \) and the static structure factor \( S(k) \). The normalization of the experimental \( S(k) \) is integrated into the fitting procedure with DFT-MD simulations, minimizing discrepancies between experimental and theoretical values. The radial distribution function \( g(r) \) is obtained through integration of \( S(k) \), allowing for the calculation of coordination numbers, which are sensitive to variations in the cutoff value for \( k \).
The DFT-MD simulations utilize the Vienna ab initio simulation package (VASP), employing the Born-Oppenheimer approximation and a projector-augmented wave pseudopotential. The simulations are designed to explore a range of densities and temperatures, with a focus on achieving high accuracy in the structure factors. Notably, the authors implement a high-dimensional neural network potential to mitigate finite size effects near the melting line. The sensitivity of the structure calculations to temperature and density is highlighted, demonstrating that temperature variations have a more pronounced effect on correlation peaks than density changes. The authors also address the influence of thermal diffuse scattering from crystalline diamond in their fitting process, concluding that its impact on inferred temperature and density values is minimal. Overall, the methodologies employed yield robust insights into the liquid structure under varying conditions.