DOI: https://doi.org/10.1016/j.jocs.2026.102846
تاريخ النشر: 2026-03-18
المؤلف: M. Lebeda وآخرون
الموضوع الرئيسي: تعلم الآلة في علوم المواد
نظرة عامة
تقدم البحث SimplySQS، وهو سير عمل آلي مصمم لتعزيز توليد وتحليل الهياكل شبه العشوائية الخاصة (SQS) باستخدام وحدة ATAT mcsqs. تعمل هذه المنصة عبر الإنترنت على تبسيط عملية توليد SQS من خلال توجيه المستخدمين خلال الخطوات الأساسية مثل استيراد الهيكل، وتعريف التركيب، واختيار معلمات الكتلة. من خلال أتمتة إنشاء ملفات الإدخال ونصوص التنفيذ، تقلل SimplySQS من الأخطاء المعتمدة على المستخدم وتعزز إمكانية إعادة إنتاج النمذجة للمواد غير المرتبة. يتم إثبات فعالية هذه الأداة من خلال تطبيقها على نظام البيروفسكايت Pb1-xSrxTiO3 (PSTO)، حيث تم توليد مجموعة شاملة من SQSs وتحسينها باستخدام إمكانات التعلم الآلي العالمية (MACE MATPES-r²SCAN-0).
تشير النتائج إلى أن الهياكل المحسنة تعكس بدقة الانتقال من المرحلة المكعبة إلى المرحلة الرباعية الذي لوحظ تجريبياً بالقرب من x ≈ 0.5، مع انحرافات في معلمات الشبكة تقل عن 1% في المنطقة المكعبة وأقل من 4% في المنطقة الرباعية. بالإضافة إلى ذلك، تقيم الدراسة طاقات الخلط الحرة للهياكل SQS المسترخية، كاشفة عن تفضيل ديناميكي حراري لفصل الطور في التركيبات الغنية بالرصاص عند 0 كلفن، والذي ينتقل إلى مرحلة مختلطة مستقرة عند درجات حرارة مرتفعة. بشكل عام، تعزز SimplySQS بشكل كبير قابلية استخدام وحدة ATAT mcsqs، مما يجعلها متاحة للمستخدمين بمستويات مختلفة من الخبرة في البرمجة بينما تحسن كفاءة سير العمل وإمكانية إعادة الإنتاج.
مقدمة
تسلط المقدمة الضوء على أهمية نمذجة السبائك غير المرتبة بدقة في علم المواد، حيث تظهر العديد من المواد المهمة هياكل غير مرتبة. تؤدي الطرق التقليدية، مثل بناء خلايا فائقة كبيرة مع تعيينات عناصر عشوائية، غالباً إلى ترتيبات ذرية محلية تنحرف عن العشوائية المثالية بسبب أحجام الخلايا الفائقة المحدودة. توفر طريقة الهيكل شبه العشوائي الخاص (SQS) تحسيناً منهجياً من خلال إنشاء خلايا فائقة دورية تحاكي عن كثب دوال الارتباط الذري المحلي لسبيكة عشوائية مثالية. تم اعتماد هذه الطريقة، التي تستخدم دوال الارتباط المتوسطة بالتماثل ضمن صيغة توسيع الكتلة، على نطاق واسع في نظرية الوظيفة الكثافة (DFT) ودراسات الديناميكا الجزيئية (MD)، مدعومة بأدوات برمجية متنوعة مثل حزمة mcsqs في مجموعة أدوات ATAT، وأداة توسيع الكتلة المتكاملة (ICET)، وحزمة Sqsgenerator بلغة بايثون.
على الرغم من التقدم الذي توفره هذه الأدوات، وخاصة ATAT mcsqs، لا تزال التحديات قائمة أمام المستخدمين، خاصة أولئك الذين يفتقرون إلى الخبرة في البرمجة. غالباً ما تنشأ مشكلات من سوء فهم تنسيقات ملفات الإدخال، مما يمكن أن يعيق الاستخدام الفعال للبرمجيات. للتخفيف من هذه التحديات، يقدم المؤلفون SimplySQS، وهو سير عمل تفاعلي عبر الإنترنت مصمم لأتمتة وتوحيد عملية توليد SQS باستخدام mcsqs. تهدف هذه المنصة إلى خفض الحواجز أمام المبتدئين بينما تعزز الراحة للمستخدمين ذوي الخبرة. تتضمن SimplySQS أيضاً ميزة تقييم أولية لتقييم ملاءمة الهياكل العشوائية، مما يوجه المستخدمين حول ما إذا كانت تحسين SQS ضرورية. يوضح البحث تصميم وتنفيذ SimplySQS ويظهر إمكانياته من خلال أمثلة تتعلق بإعداد ملفات الإدخال لمواد معينة، مما يبرز في النهاية إمكانيته في تحسين الوصول، وإمكانية إعادة الإنتاج، واعتماد التعليم في نمذجة السبائك غير المرتبة.
النتائج
تشير النتائج إلى تحول كبير من المرحلة المكعبة إلى المرحلة الرباعية في معلمات الشبكة المحسنة لـ Pb1-xSrxTiO3 حول $x \approx 0.5$، مما يتماشى مع النتائج التجريبية. بالنسبة للتركيبات التي تحتوي على $x < 0.5$، حافظت الهياكل على تماثل مكعب (حيث $a = c$)، مع بقاء الانحرافات بين معلمات الشبكة المحاكاة والتجريبية تحت 0.3%، مما يظهر دقة إمكانات MACE r²SCAN. في المقابل، بالنسبة لـ $x > 0.5$، لوحظ تشوه رباعي، يتميز بانخفاض في معلمة $a$ (مع انحراف أقصى قدره 0.9%) وزيادة في معلمة $c$ (مع انحراف أقصى قدره 3.4%). يُعزى هذا السلوك إلى المساهمات المعززة في روابط Pb-O، والتي قد لا يتم تمثيلها بالكامل في مجموعة بيانات تدريب الإمكانية.
يكشف تحليل الاستقرار الديناميكي الحراري من خلال الطاقة الحرة المختلطة المعتمدة على التركيب، $\Delta G_{\text{mix}}(x, T) = \Delta E_{\text{mix}}(x) – T S_{\text{conf}}(x)$، أنه عند 0 كلفن، تكون الطاقة المختلطة إيجابية للتركيبات حتى $x \approx 0.6$، مما يشير إلى ميل لفصل الطور إلى PbTiO3 وSrTiO3. ومع ذلك، بالنسبة للتركيبات الغنية بالسترونتيوم ($x > 0.6$)، تصبح الطاقة المختلطة سلبية، مما يشير إلى استقرار المحلول الصلب. يُظهر تضمين الإنتروبيا التكوينية أنه عند درجات حرارة أعلى، تنتقل الطاقة الحرة المختلطة إلى قيم سلبية عبر نطاق التركيب بالكامل بحلول 300 كلفن، مما يشير إلى الاستقرار الديناميكي الحراري الكامل للمرحلة المختلطة. تؤكد الانحرافات المعيارية من خمسة تكوينات SQS تم إنشاؤها بشكل مستقل على قوة هذه الاتجاهات، مع اختلافات إحصائية طفيفة.
نقاش
توفر منصة SimplySQS، المنفذة بلغة بايثون والمستضافة عبر الإنترنت، واجهة ويب تفاعلية لتوليد وتحليل الهياكل شبه العشوائية الخاصة (SQS) باستخدام وحدة ATAT mcsqs. تبسط سير العمل من خلال السماح للمستخدمين باستيراد الهياكل البلورية بتنسيقات متنوعة، وتكوين إعدادات SQS، وإنشاء ملفات الإدخال ونصوص التنفيذ اللازمة تلقائياً. تشمل الميزات الرئيسية القدرة على تحميل الهياكل من قواعد البيانات، ومعلمات SQS القابلة للتخصيص، والتحويل التلقائي للمخرجات إلى تنسيقات مستخدمة على نطاق واسع مثل POSCAR وCIF. تتضمن المنصة أيضاً أداة تشخيصية لتقييم ضرورة تحسين SQS بناءً على درجة عشوائية طبيعية مشتقة من معلمات وارن-كاولي.
تم إثبات فعالية SimplySQS من خلال توليد SQSs لسبيكة البيروفسكايت Pb1-xSrxTiO3، حيث سهلت المنصة استكشاف النطاق الكامل للتركيب. أظهرت الهياكل المحسنة توافقاً جيداً مع معلمات الشبكة التجريبية، خاصة في المرحلة المكعبة، بينما لوحظت انحرافات في المنطقة الرباعية، مما يشير إلى قيود في إمكانية التعلم الآلي الأساسية المستخدمة. بالإضافة إلى ذلك، أشارت تقييمات طاقات الخلط إلى تفضيل ديناميكي حراري لفصل الطور عند درجات حرارة منخفضة، والذي ينتقل إلى استقرار المرحلة المختلطة عند درجات حرارة أعلى بسبب المساهمات الانتروبية. بشكل عام، تعزز SimplySQS الوصول إلى توليد SQS للمستخدمين ذوي الخبرة المحدودة في البرمجة وتعمل كأداة تعليمية قيمة في علم المواد الحاسوبية.
DOI: https://doi.org/10.1016/j.jocs.2026.102846
Publication Date: 2026-03-18
Author(s): M. Lebeda et al.
Primary Topic: Machine Learning in Materials Science
Overview
The research presents SimplySQS, an automated workflow designed to enhance the generation and analysis of special quasirandom structures (SQS) using the ATAT mcsqs module. This online platform streamlines the SQS generation process by guiding users through essential steps such as structure import, compositional definition, and cluster parameter selection. By automating the creation of input files and execution scripts, SimplySQS minimizes user-dependent errors and promotes reproducibility in modeling disordered materials. The effectiveness of this tool is demonstrated through its application to the Pb1-xSrxTiO3 (PSTO) perovskite system, where a comprehensive set of SQSs was generated and optimized using a universal machine-learning interatomic potential (MACE MATPES-r²SCAN-0).
The results indicate that the optimized structures accurately reflect the experimentally observed cubic-to-tetragonal phase transition near x ≈ 0.5, with lattice parameter deviations of less than 1% in the cubic region and less than 4% in the tetragonal region. Additionally, the study evaluates the mixing free energies of the relaxed SQS energies, revealing a thermodynamic preference for phase separation in Pb-rich compositions at 0 K, which transitions to a stabilized mixed phase at elevated temperatures. Overall, SimplySQS significantly enhances the usability of the ATAT mcsqs module, making it accessible to users with varying levels of programming expertise while improving workflow efficiency and reproducibility.
Introduction
The introduction highlights the significance of accurately modeling disordered alloys in materials science, where many important materials exhibit disordered structures. Traditional methods, such as constructing large supercells with random element assignments, often lead to local atomic arrangements that deviate from ideal randomness due to finite supercell sizes. The special quasirandom structure (SQS) approach offers a systematic enhancement by creating periodic supercells that closely mimic the local atomic correlation functions of an ideal random alloy. This method, which utilizes symmetry-averaged correlation functions within the cluster expansion formalism, has been widely adopted in density functional theory (DFT) and molecular dynamics (MD) studies, supported by various software tools like the mcsqs package in the Alloy Theoretic Automated Toolkit (ATAT), the Integrated Cluster Expansion Toolkit (ICET), and the Sqsgenerator Python package.
Despite the advancements provided by these tools, particularly the ATAT mcsqs, challenges remain for users, especially those lacking programming expertise. Issues often arise from misunderstandings of input file formats, which can hinder effective use of the software. To mitigate these challenges, the authors introduce SimplySQS, an online, interactive workflow designed to automate and standardize the SQS generation process with mcsqs. This platform aims to lower entry barriers for newcomers while enhancing convenience for experienced users. SimplySQS also includes a preliminary assessment feature to evaluate the adequacy of random structures, thereby guiding users on whether SQS optimization is necessary. The paper outlines the design and implementation of SimplySQS and illustrates its capabilities through examples involving the preparation of input files for specific materials, ultimately emphasizing its potential to improve accessibility, reproducibility, and educational adoption in the modeling of disordered alloys.
Results
The results indicate a significant cubic-to-tetragonal phase transformation in the optimized lattice parameters of Pb1-xSrxTiO3 around $x \approx 0.5$, aligning with experimental findings. For compositions with $x < 0.5$, the structures maintained a cubic symmetry (where $a = c$), with deviations between simulated and experimental lattice parameters remaining under 0.3%, showcasing the accuracy of the MACE r²SCAN potential. In contrast, for $x > 0.5$, a tetragonal distortion was observed, characterized by a decrease in the $a$ parameter (with a maximum deviation of 0.9%) and an increase in the $c$ parameter (with a maximum deviation of 3.4%). This behavior is attributed to the enhanced Pb-O bonding contributions, which may not be fully represented in the potential’s training dataset.
Thermodynamic stability analysis through the composition-dependent mixing free energy, $\Delta G_{\text{mix}}(x, T) = \Delta E_{\text{mix}}(x) – T S_{\text{conf}}(x)$, reveals that at 0 K, the mixing energy is positive for compositions up to $x \approx 0.6$, indicating a tendency for phase separation into PbTiO3 and SrTiO3. However, for Sr-rich compositions ($x > 0.6$), the mixing energy becomes negative, suggesting stabilization of the solid solution. The inclusion of configurational entropy shows that at higher temperatures, the mixing free energy transitions to negative values across the entire composition range by 300 K, indicating complete thermodynamic stabilization of the mixed phase. The standard deviations from five independently generated SQS configurations confirm the robustness of these trends, with minor statistical variations.
Discussion
The SimplySQS platform, implemented in Python and hosted online, provides an interactive web interface for generating and analyzing special quasirandom structures (SQS) using the ATAT mcsqs module. It simplifies the workflow by allowing users to import crystal structures in various formats, configure SQS setups, and automatically generate necessary input files and execution scripts. Key features include the ability to upload structures from databases, customizable SQS parameters, and automated conversion of outputs into widely used formats such as POSCAR and CIF. The platform also includes a diagnostic tool for assessing the necessity of SQS optimization based on a normalized randomness score derived from Warren-Cowley parameters.
The effectiveness of SimplySQS was demonstrated through the generation of SQSs for the perovskite alloy Pb1-xSrxTiO3, where the platform facilitated the exploration of the full composition range. The optimized structures showed good agreement with experimental lattice parameters, particularly in the cubic phase, while deviations were noted in the tetragonal region, suggesting limitations in the underlying machine learning interatomic potential used. Additionally, the evaluation of mixing energies indicated a thermodynamic preference for phase separation at low temperatures, which transitions to stability of the mixed phase at higher temperatures due to entropic contributions. Overall, SimplySQS enhances accessibility to SQS generation for users with limited programming experience and serves as a valuable educational tool in computational materials science.