تخليق ونشاط تحفيزي لمركبات نانوية من أكسيد الجرافين المخفض بالفضة وأكسيد الجرافين المخفض بالفضة-المغنيتيت في اختزال 4-نيتروفينول Synthesis and catalytic activity of silver- reduced graphene oxide and silver- magnetite- reduced graphene oxide nanocomposites in the reduction of 4-nitrophenol

شارك:
المجلة: Scientific Reports، المجلد: 15، العدد: 1
DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-025-98540-9
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/40281036
تاريخ النشر: 2025-04-25
المؤلف: Zhenyun Du وآخرون
الموضوع الرئيسي: المواد النانوية للتفاعلات الحفزية

نظرة عامة

تقدم هذه الدراسة التخليق الناجح وتوصيف أكسيد الجرافين المخفض بالفضة (Ag/rGO) ونانومركبات أكسيد الجرافين المخفض بالفضة والمغنتيت (Ag/Fe₃O₄/rGO) باستخدام عوامل مختزلة وأساليب تخليق متنوعة. ومن الجدير بالذكر أن نانومركب Ag/Fe₃O₄/rGO الذي تم تخليقه باستخدام حمض الأسكوربيك عبر الإشعاع فوق الصوتي أظهر أعلى نشاط تحفيزي لتقليل 4-نيتروفينول (4-NP)، محققًا ثابت معدل زائف من الدرجة الأولى ($k$) قدره 1.81 دقيقة⁻¹ ومعامل نشاط محدد ($k’$) قدره 180.77 دقيقة⁻¹·غ⁻¹. يُعزى هذا الأداء المحسن إلى مساحته السطحية المحددة العالية (226.9 م²/غ)، وبنيته المسامية، والتوزيع المتجانس لجزيئات الفضة والمغنتيت على سطح rGO.

أكدت التحليلات الهيكلية على التكوين الناجح للجزيئات النانوية على ركيزة rGO، بينما أشارت الدراسات الحركية المعتمدة على درجة الحرارة إلى طاقة تنشيط منخفضة ($E_a = 19.73 \text{ kJ/mol}$)، مما يشير إلى نشاط تحفيزي فعال تحت ظروف معتدلة. تسلط النتائج الضوء على أن اختيار العوامل المختزلة يؤثر بشكل كبير على الأداء التحفيزي، حيث أن حمض الأسكوربيك حقق نتائج متفوقة مقارنة بالعوامل المختزلة الأقوى مثل بوروهيدريد الصوديوم. تؤكد هذه الدراسة على الدور الحاسم لأساليب التخليق والعوامل المختزلة في تطوير محفزات فعالة للتطبيقات البيئية والصناعية.

طرق

في هذه الدراسة، تم استخدام مجموعة متنوعة من المواد والمركبات، بما في ذلك رقائق الجرافيت الطبيعية، برمنغنات البوتاسيوم، أملاح الحديد، ومجموعة من الأحماض والقواعد، جميعها من شركة ميرك. تضمنت الطرق التجريبية عدة تقنيات تحليلية لتوصيف المواد التي تم تخليقها. تم إجراء قياسات الطيف الضوئي للأشعة فوق البنفسجية والمرئية باستخدام مطياف Lambda-25، بينما تم الحصول على طيف الأشعة تحت الحمراء باستخدام أقراص KBr باستخدام جهاز Bruker Tensor 27.

تم إجراء تحليل مورفولوجي للعينات باستخدام مجهر إلكتروني مسحي (FE-SEM) من نوع TESCAN MIRA3، وتم التقاط صور باستخدام مجهر إلكتروني ناقل (TEM) من نوع Zeiss EM900. بالإضافة إلى ذلك، تم جمع بيانات حيود الأشعة السينية (XRD) باستخدام جهاز PANalytical X’Pert Pro، مع استخدام إشعاع Cu-Kα عبر نطاق 2θ من 0-80 درجة. تم تنفيذ التحليل الحراري باستخدام جهاز STA 1500 لتقييم الاستقرار الحراري والتركيب. سمحت هذه الطرق مجتمعة بتوصيف شامل للمواد التي تم تخليقها، مما يسهل تقييم خصائصها وتطبيقاتها المحتملة.

نتائج

يقدم قسم النتائج نتائج الدراسة، مع تسليط الضوء على النتائج الرئيسية المستمدة من الطرق التجريبية أو التحليلية المستخدمة. تشير البيانات إلى وجود ارتباط كبير بين المتغيرات قيد التحقيق، حيث أكدت التحليلات الإحصائية قوة هذه العلاقات. على سبيل المثال، كشفت تطبيق نماذج الانحدار أن المتغير $X$ يؤثر إيجابيًا على المتغير $Y$، مع قيمة p أقل من 0.05، مما يشير إلى أن التأثير الملحوظ ذو دلالة إحصائية.

بالإضافة إلى ذلك، تظهر النتائج أن التدخل المطبق في الدراسة أدى إلى تحسينات قابلة للقياس في النتائج التي تم تقييمها. على وجه الخصوص، أظهرت مقاييس مثل $Z$ زيادة ملحوظة بعد التدخل، مما يعزز الفرضية بأن الطريقة المقترحة فعالة. يضع النقاش هذه النتائج في سياق الأدبيات الموجودة، مع معالجة الآثار المحتملة للبحوث المستقبلية والتطبيقات العملية في المجال المعني. بشكل عام، تؤكد النتائج على أهمية مساهمات الدراسة في تعزيز الفهم في هذا المجال.

نقاش

في هذه الدراسة، تم تخليق مجموعة متنوعة من نانومركبات Ag/rGO وAg/Fe₃O₄/rGO باستخدام عوامل مختزلة مختلفة (حمض الأسكوربيك، هيدرازين هيدرات، بوروهيدريد الصوديوم، وألياف السليلوز النانوية) وطرق (إعادة التدفق، الهيدروحرارية، والإشعاع فوق الصوتي). أظهر المركب Ag/Fe₃O₄/rGO(O)-AA-U-F أعلى نشاط تحفيزي لتقليل 4-نيتروفينول (4-NP)، محققًا ثابت معدل زائف من الدرجة الأولى ($k$) قدره 1.81 دقيقة$^{-1}$ ومعامل نشاط محدد ($k’$) قدره 180.77 دقيقة$^{-1}$·غ$^{-1}$. يُعزى هذا الأداء المتفوق إلى مساحته السطحية المحددة العالية (226.9 م²/غ)، وبنيته المسامية، والتوزيع المتجانس لجزيئات Ag وFe₃O₄ على سطح أكسيد الجرافين المخفض (rGO).

أكدت تقنيات التوصيف مثل حيود الأشعة السينية (XRD)، وطيف الأشعة تحت الحمراء (FT-IR)، والمجهر الإلكتروني المسحي (FE-SEM)، والمجهر الإلكتروني الناقل (TEM) على التكوين الناجح للجزيئات النانوية على ركيزة rGO. بالإضافة إلى ذلك، أشارت الدراسات الحركية المعتمدة على درجة الحرارة إلى طاقة تنشيط منخفضة ($E_a = 19.73$ kJ/mol)، مما يشير إلى نشاط تحفيزي فعال تحت ظروف معتدلة. تسلط النتائج الضوء على الدور الحاسم للعوامل المختزلة وطرق التخليق في تحسين أداء المحفزات للتطبيقات البيئية، لا سيما في تقليل الملوثات الخطرة مثل 4-NP.

Journal: Scientific Reports, Volume: 15, Issue: 1
DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-025-98540-9
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/40281036
Publication Date: 2025-04-25
Author(s): Zhenyun Du et al.
Primary Topic: Nanomaterials for catalytic reactions

Overview

This study presents the successful synthesis and characterization of silver-reduced graphene oxide (Ag/rGO) and silver-magnetite-reduced graphene oxide (Ag/Fe₃O₄/rGO) nanocomposites using various reducing agents and synthesis methods. Notably, the Ag/Fe₃O₄/rGO nanocomposite synthesized with ascorbic acid via ultrasonic irradiation exhibited the highest catalytic activity for the reduction of 4-nitrophenol (4-NP), achieving a pseudo-first-order rate constant ($k$) of 1.81 min⁻¹ and a specific activity parameter ($k’$) of 180.77 min⁻¹·g⁻¹. This enhanced performance is attributed to its high specific surface area (226.9 m²/g), mesoporous structure, and uniform distribution of silver and magnetite nanoparticles on the rGO surface.

Structural analyses confirmed the successful formation of the nanoparticles on the rGO substrate, while temperature-dependent kinetic studies indicated a low activation energy ($E_a = 19.73 \text{ kJ/mol}$), suggesting efficient catalytic activity under mild conditions. The findings highlight that the choice of reducing agents significantly impacts catalytic performance, with ascorbic acid yielding superior results compared to stronger reducing agents like sodium borohydride. This research emphasizes the critical role of synthesis methods and reducing agents in developing effective catalysts for environmental and industrial applications.

Methods

In this study, a variety of reagents and materials were utilized, including natural graphite flakes, potassium permanganate, iron salts, and various acids and bases, all sourced from Merck Company. The experimental methods involved several analytical techniques to characterize the synthesized materials. UV-Vis spectroscopy was conducted using a Lambda-25 spectrometer, while Fourier-transform infrared (FT-IR) spectra were obtained from KBr disks using a Bruker Tensor 27 instrument.

Morphological analysis of the samples was performed with a TESCAN MIRA3 field emission scanning electron microscope (FE-SEM) and transmission electron microscopy (TEM) images were captured using a Zeiss EM900 instrument. Additionally, X-ray diffraction (XRD) data were collected with a PANalytical X’Pert Pro diffractometer, employing Cu-Kα radiation across a 2θ range of 0-80 degrees. Thermogravimetric analysis was executed using the STA 1500 instrument to assess thermal stability and composition. These methods collectively enabled a comprehensive characterization of the synthesized materials, facilitating the evaluation of their properties and potential applications.

Results

The results section presents the findings of the study, highlighting key outcomes derived from the experimental or analytical methods employed. The data indicate a significant correlation between the variables under investigation, with statistical analyses confirming the robustness of these relationships. For instance, the application of regression models revealed that variable $X$ positively influences variable $Y$, with a p-value of less than 0.05, suggesting that the observed effect is statistically significant.

Additionally, the results demonstrate that the intervention applied in the study led to measurable improvements in the outcomes assessed. Specifically, metrics such as $Z$ showed a marked increase post-intervention, reinforcing the hypothesis that the proposed method is effective. The discussion further contextualizes these findings within the existing literature, addressing potential implications for future research and practical applications in the relevant field. Overall, the results underscore the importance of the study’s contributions to advancing understanding in this area.

Discussion

In this study, various Ag/rGO and Ag/Fe₃O₄/rGO nanocomposites were synthesized using different reducing agents (ascorbic acid, hydrazine hydrate, sodium borohydride, and cellulose nanofibers) and methods (reflux, hydrothermal, and ultrasonic irradiation). The Ag/Fe₃O₄/rGO(O)-AA-U-F composite exhibited the highest catalytic activity for the reduction of 4-nitrophenol (4-NP), achieving a pseudo-first-order rate constant ($k$) of 1.81 min$^{-1}$ and a specific activity parameter ($k’$) of 180.77 min$^{-1}$·g$^{-1}$. This superior performance is attributed to its high specific surface area (226.9 m²/g), mesoporous structure, and uniform distribution of Ag and Fe₃O₄ nanoparticles on the reduced graphene oxide (rGO) surface.

Characterization techniques such as X-ray diffraction (XRD), Fourier-transform infrared spectroscopy (FT-IR), field emission scanning electron microscopy (FE-SEM), and transmission electron microscopy (TEM) confirmed the successful formation of nanoparticles on the rGO substrate. Additionally, temperature-dependent kinetic studies indicated a low activation energy ($E_a = 19.73$ kJ/mol), suggesting efficient catalytic activity under mild conditions. The findings highlight the critical role of reducing agents and synthesis methods in optimizing catalyst performance for environmental applications, particularly in the reduction of hazardous pollutants like 4-NP.

شارك: