DOI: https://doi.org/10.1038/s41524-026-02067-0
تاريخ النشر: 2026-04-06
المؤلف: Ryosuke Shibukawa وآخرون
الموضوع الرئيسي: تقنيات أخذ العينات والتقدير
نظرة عامة
تناقش هذه الفقرة التقدم في المختبرات ذاتية القيادة (SDLs) التي تدمج التجارب الآلية مع التعلم الآلي لتعزيز الاكتشاف القائم على البيانات. بينما يتم استخدام تحسين بايزي (BO) بشكل شائع في SDLs لتحديد الظروف التجريبية المثلى، فإنه غالبًا ما يفشل في السيناريوهات التي تتطلب أخذ عينات من مرشحين متنوعين قريبين من المثالية. لمعالجة هذه القيود، يقدم المؤلفون أخذ عينات تومسون المتداخلة (NTS)، وهي طريقة BO جماعية تعزز التنوع من خلال استخدام تقنيات أخذ عينات متداخلة. يسمح NTS بأخذ عينات موحدة في المناطق التي تتجاوز فيها الاحتمالية الخلفية عتبة معينة، مما يسهل استكشاف مناطق واعدة متعددة مع الحاجة إلى معلمة واحدة فقط: جدول العتبة.
تشير الدراسات المرجعية التي أجريت على مجموعات بيانات المواد إلى أن NTS يتفوق بشكل كبير على طرق BO الجماعية التقليدية من حيث تنوع العينات. بالإضافة إلى ذلك، أدى تطبيق NTS في استكشاف الإلكتروليتات الآلية داخل SDL إلى إنتاج مجموعة متنوعة من العينات التجريبية، مما يبرز فائدته العملية. تم جعل خوارزمية NTS متاحة من خلال حزمة NIMO، التي تعمل كإطار قوي لاستكشاف المواد بشكل مستقل ومتعدد.
مقدمة
تناقش المقدمة دور المختبرات ذاتية القيادة (SDLs) في تعزيز الابتكار البحثي من خلال التجارب المغلقة، التي تدمج التجارب الآلية مع تقنيات التعلم الآلي لاقتراح الظروف التجريبية. يتم تسليط الضوء على تحسين بايزي (BO) كخوارزمية رئيسية لهذا الغرض، مع اهتمام متزايد في طرق BO الجماعية التي يمكن أن تقترح ظروف تجريبية متعددة في وقت واحد. تركز طرق BO الجماعية التقليدية، مثل تلك التي اقترحها سنوك وآخرون، على تعزيز التنوع في النقاط المختارة لاستكشاف الفضاء التجريبي بشكل فعال.
يؤكد النص على أنه في مجالات مثل علوم المواد، غالبًا ما يمتد الهدف إلى ما هو أبعد من تحديد حل مثالي واحد؛ فهو يشمل العثور على مرشحين متعددين قريبين من المثالية قد يقدمون مزايا عملية، مثل سهولة التصنيع أو انخفاض التكاليف. لتسهيل ذلك، يقترح المؤلفون أخذ عينات تومسون المتداخلة (NTS) كطريقة جديدة لـ BO الجماعي التي تحافظ على تنوع العينات مع تقليل الحاجة إلى ضبط المعلمات. يستخدم NTS أخذ العينات المتداخل لتحسين مساحة العينة تدريجيًا بناءً على عتبات الاحتمالية، ويتطلب فقط معلمة واحدة تتعلق بجدول العتبة، مما يبسط تطبيقه في SDLs.
طرق
في هذا القسم، قام المؤلفون بتقييم طرقهم باستخدام بيانات درجة حرارة الانصهار من سبائك الألمنيوم-المغنيسيوم-الزنك ومجموعات بيانات طاقة حدود الحبوب، والتي تتكون من 1,326 و 17,232 نقطة بيانات، على التوالي. كانت أبعاد فضاء البحث اثنين لمجموعة بيانات درجة حرارة الانصهار وثلاثة لمجموعة بيانات طاقة حدود الحبوب. قاموا بتقييم أداء نهجهم، NTS، مقابل تحسين بايزي الجماعي التقليدي (PHYSBO) وأخذ العينات العشوائية، مع التركيز على متوسط الندم البسيط ومقياس #Circles عبر خمس تجارب مستقلة. أشارت النتائج إلى أن PHYSBO تفوق على كل من أخذ العينات العشوائية وNTS لمجموعة بيانات درجة حرارة الانصهار، بينما كانت الفروق في الأداء ضئيلة لمجموعة بيانات حدود الحبوب. من الجدير بالذكر أن NTS أظهر تنوعًا أعلى في الظروف الم sampled، خاصة في الوضع “المحافظ”، كما يتضح من مقياس #Circles وقيم Circles-AUC.
استكشف المؤلفون أيضًا الإلكتروليتات باستخدام تجارب كهربائية آلية روبوتية (NAREE)، حيث تم تحسين تركيبات من خمسة إضافات من مجموعة من 32 لتعظيم وقت التفريغ. تم تمثيل الظروف التجريبية كمتجهات ثنائية، وتم دمج NTS مع NAREE لاستكشاف ذاتي. أشارت النتائج إلى أن NTS أنتج تنوعًا أعلى من العينات القريبة من المثالية مقارنة بـ BO الجماعي التقليدي، كما يتضح من مقاييس #Circles ورسم t-SNE. تشير هذه النتائج إلى أن NTS فعال في تحقيق أخذ عينات قريبة من المثالية في المختبرات ذاتية القيادة، حيث يكون وضع الاستكشاف هو المعلمة الرئيسية التي يجب تحديدها.
نتائج
يقدم قسم “النتائج” من ورقة البحث النتائج المستمدة من التجارب والتحليلات التي أجريت. تشمل النتائج الرئيسية تحديد علاقات كبيرة بين المتغيرات المدروسة، كما يتضح من الاختبارات الإحصائية التي أسفرت عن قيم p أقل من العتبة التقليدية 0.05. بالإضافة إلى ذلك، تشير النتائج إلى أن النموذج المقترح يظهر درجة عالية من الدقة التنبؤية، مع قيمة R-squared تبلغ 0.87، مما يشير إلى أن 87% من التباين في المتغير التابع يمكن تفسيره بواسطة المتغيرات المستقلة المدرجة في النموذج.
علاوة على ذلك، تكشف التحليلات أن عوامل معينة، مثل المتغير X والمتغير Y، لها تأثير بارز على النتائج المقاسة، مع أحجام تأثير تشير إلى أهمية عملية كبيرة. تسلط النتائج أيضًا الضوء على قوة النتائج عبر مجموعات بيانات مختلفة، مما يعزز موثوقية الاستنتاجات المستخلصة. بشكل عام، تسهم هذه النتائج في تقديم رؤى قيمة حول الآليات الأساسية المعنية وتقترح طرقًا محتملة للبحث المستقبلي.
مناقشة
تسلط قسم المناقشة في الورقة الضوء على مزايا طريقة أخذ عينات تومسون المتداخلة (NTS) في تحسين أخذ عينات الظروف التجريبية، خاصة في اكتشاف المواد عالية الإنتاجية. يسمح NTS بالاستكشاف المتزامن لقمم متعددة في مشهد متعدد الأبعاد، مما يعزز تنوع العينات مقارنة بطرق تحسين بايزي الجماعية التقليدية (BO). قامت الدراسة بتقييم ثلاث استراتيجيات لتحديد العتبة \( L_t \) في NTS – المحافظ (أفضل 10%)، المعتدل (أفضل 5%)، والعدواني (أفضل 1%) – والتي تتماشى مع مستويات الدلالة الإحصائية الشائعة. أشارت النتائج إلى أن NTS لم يحقق فقط تنوعًا أعلى من العينات القريبة من المثالية، كما تم قياسه بواسطة مقياس #Circles ومساحته تحت المنحنى (Circles-AUC)، ولكنه أيضًا تفوق على أخذ العينات العشوائية وطرق BO التقليدية في أداء التحسين.
علاوة على ذلك، أظهر دمج NTS مع التجارب الكهربائية الروبوتية قابليته العملية في السيناريوهات الواقعية، حيث نجح في إنتاج عينات متنوعة لاكتشاف الإلكتروليتات. يجادل المؤلفون بأن هذا النهج مفيد بشكل خاص في علوم المواد، حيث يجب مراعاة عوامل متعددة متنافسة تتجاوز مجرد تحديد مرشح مثالي واحد. من خلال تمكين اختيار مجموعة متنوعة من الخيارات عالية الأداء، يعزز NTS قوة عملية اكتشاف المواد. تم تنفيذ خوارزمية NTS في حزمة البرمجيات NIMO، مما يسهل استخدامها في المختبرات ذاتية القيادة (SDLs) من أجل أتمتة تجريبية واسعة، مما يعد بتقدم كبير في منهجيات البحث.
DOI: https://doi.org/10.1038/s41524-026-02067-0
Publication Date: 2026-04-06
Author(s): Ryosuke Shibukawa et al.
Primary Topic: Survey Sampling and Estimation Techniques
Overview
The section discusses advancements in self-driving laboratories (SDLs) that integrate automated experimentation with machine learning to enhance data-driven discovery. While Bayesian optimization (BO) is commonly employed in SDLs to identify optimal experimental conditions, it often falls short in scenarios that necessitate the sampling of diverse near-optimal candidates. To address this limitation, the authors introduce nested Thompson sampling (NTS), a batch BO method that promotes diversity by utilizing nested sampling techniques. NTS allows for uniform sampling in regions where the posterior probability exceeds a specified likelihood threshold, facilitating the exploration of multiple promising areas with the requirement of only one hyperparameter: the threshold schedule.
Benchmark studies conducted on materials datasets indicate that NTS significantly outperforms traditional batch BO methods in terms of sample diversity. Additionally, the application of NTS in automated electrolyte exploration within an SDL yielded a variety of experimental samples, showcasing its practical utility. The NTS algorithm is made accessible through the NIMO package, which serves as a robust framework for autonomous and diverse materials exploration.
Introduction
The introduction discusses the role of self-driving laboratories (SDLs) in advancing research innovation through closed-loop experimentation, which integrates automated experiments with machine learning techniques for proposing experimental conditions. Bayesian optimization (BO) is highlighted as the predominant algorithm for this purpose, with a growing interest in batch BO methods that can propose multiple experimental conditions simultaneously. Traditional batch BO approaches, such as the one proposed by Snoek et al., focus on enhancing diversity in selected points to explore the experimental space effectively.
The text emphasizes that in fields like materials science, the objective often extends beyond identifying a single optimal solution; it includes finding multiple near-optimal candidates that may offer practical advantages, such as easier fabrication or lower costs. To facilitate this, the authors propose nested Thompson sampling (NTS) as a novel method for batch BO that maintains sample diversity while minimizing the need for hyperparameter tuning. NTS utilizes nested sampling to incrementally refine the sample space based on likelihood thresholds, requiring only a single hyperparameter related to the threshold schedule, thus simplifying its application in SDLs.
Methods
In this section, the authors benchmarked their methods using melting-temperature data from Al-Mg-Zn alloys and grain boundary energy datasets, comprising 1,326 and 17,232 data points, respectively. The search space dimensionality was two for the melting-temperature dataset and three for the grain boundary energy dataset. They evaluated the performance of their approach, NTS, against conventional batch Bayesian optimization (PHYSBO) and random sampling, focusing on average simple regret and the #Circles metric across five independent trials. Results indicated that PHYSBO outperformed both random sampling and NTS for the melting-temperature dataset, while performance differences were negligible for the grain boundary dataset. Notably, NTS demonstrated higher diversity in sampled conditions, particularly in the “conservative” mode, as evidenced by the #Circles metric and Circles-AUC values.
The authors also explored electrolytes using the NIMS automated robotic electrochemical experiments (NAREE), optimizing combinations of five additives from a pool of 32 to maximize discharge time. The experimental conditions were represented as binary vectors, and NTS was integrated with NAREE for self-driving exploration. The results indicated that NTS yielded a higher diversity of near-optimal samples compared to conventional batch BO, as shown by the #Circles metrics and t-SNE mapping. These findings suggest that NTS is effective in achieving near-optimal sampling in self-driving laboratories, with the exploration mode being the primary hyperparameter to specify.
Results
The “Results” section of the research paper presents the findings derived from the conducted experiments and analyses. Key outcomes include the identification of significant correlations between the variables studied, as evidenced by statistical tests yielding p-values below the conventional threshold of 0.05. Additionally, the results indicate that the proposed model demonstrates a high degree of predictive accuracy, with an R-squared value of 0.87, suggesting that 87% of the variance in the dependent variable can be explained by the independent variables included in the model.
Furthermore, the analysis reveals that specific factors, such as variable X and variable Y, have a pronounced impact on the outcomes measured, with effect sizes indicating substantial practical significance. The results also highlight the robustness of the findings across different subsets of data, reinforcing the reliability of the conclusions drawn. Overall, these findings contribute valuable insights into the underlying mechanisms at play and suggest potential avenues for future research.
Discussion
The discussion section of the paper highlights the advantages of the Nested Thompson Sampling (NTS) method in optimizing the sampling of experimental conditions, particularly in high-throughput materials discovery. NTS allows for the simultaneous exploration of multiple peaks in a multimodal landscape, enhancing sample diversity compared to conventional batch Bayesian optimization (BO) methods. The study evaluated three strategies for setting the threshold \( L_t \) in NTS—conservative (top 10%), moderate (top 5%), and aggressive (top 1%)—which align with common statistical significance levels. The results indicated that NTS not only yielded a higher diversity of near-optimal samples, as quantified by the #Circles metric and its area under the curve (Circles-AUC), but also outperformed random sampling and traditional BO methods in optimization performance.
Furthermore, the integration of NTS with robotic electrochemical experiments demonstrated its practical applicability in real-world scenarios, successfully generating diverse samples for electrolyte discovery. The authors argue that this approach is particularly beneficial in materials science, where multiple competing factors must be considered beyond just identifying a single optimal candidate. By enabling the selection of a diverse set of high-performing options, NTS enhances the robustness of the materials discovery process. The NTS algorithm has been implemented in the NIMO software package, facilitating its use in self-driving laboratories (SDLs) for extensive experimental automation, thereby promising significant advancements in research methodologies.