DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-025-85298-3
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/39805869
تاريخ النشر: 2025-01-13
المؤلف: Xiaogang Yu وآخرون
الموضوع الرئيسي: الهيدروجيل: التخليق، الخصائص، التطبيقات
نظرة عامة
تبحث الدراسة في تعزيز قوة الشد وخصائص الشفاء الذاتي في الهلامات الحيوية القابلة للتوافق من خلال دمج الكيتوزان (CS) في مصفوفة بولي فينيل الكحول (PVA) – حمض التانيك (TA). تظهر الدراسة أن الكيتوزان، الذي يشكل روابط هيدروجينية قابلة للعكس وتفاعلات كهربائية أقوى مع حمض التانيك، يحسن بشكل كبير الخصائص الميكانيكية للهلام. على وجه التحديد، عندما يتم زيادة محتوى الكيتوزان إلى 1 wt.% مع الحفاظ على محتوى ثابت من بولي فينيل الكحول (30 wt.%) وإجمالي محتوى الكيتوزان وحمض التانيك (3 wt.%)، تصل قوة الشد للهلام PVA-CS/TA إلى 447 kPa، مع كفاءة شفاء ذاتي تبلغ 84% خلال ساعتين. تتجاوز هذه الأداءات تلك الخاصة بالهلامات ذات الشفاء الذاتي الأخرى ذات التوافق الحيوي المماثل، والتي عادة ما تظهر قوى شد أقل من 300 kPa.
تكشف النتائج أيضًا أن وقت الربط المتقاطع ونسب الكتلة من الكيتوزان إلى حمض التانيك تؤثر على كل من قوة الشد وكفاءة الشفاء الذاتي. إن زيادة وقت الربط المتقاطع تعزز قوة الشد بسبب تشكيل بلورات دقيقة تثبت شبكة الهلام، على الرغم من أن هذا أيضًا يحد من حركة سلاسل البوليمر، مما يقلل من كفاءة الشفاء الذاتي. على العكس، مع زيادة نسبة الكيتوزان/حمض التانيك، تتحسن قوة الشد، لكن كفاءة الشفاء الذاتي ترتفع في البداية قبل أن تنخفض، ويعزى ذلك إلى الدور المزدوج للكيتوزان في تشكيل روابط أقوى بينما يقيد أيضًا حركة السلاسل. بشكل عام، يظهر هلام PVA-CS/TA خصائص ميكانيكية وشفاء ذاتي متفوقة، مما يشير إلى إمكانياته للتطبيقات الطبية المتقدمة.
الطرق
في هذه الدراسة، تشمل المواد المستخدمة بولي فينيل الكحول (PVA) بدرجة بوليمرية تبلغ 1750 ± 50 ودرجة عالية من التحلل المائي (99.8-99.9%)، مصدرها شركة سينوفارم للمواد الكيميائية، الصين. تم الحصول على حمض التانيك (TA) بوزن جزيئي يبلغ 1701 جرام/مول من شركة شنغهاي ماكلين للبيوكيمياء. بالإضافة إلى ذلك، تم الحصول على الكيتوزان (CS) أيضًا من شركة سينوفارم للمواد الكيميائية، مع تحديد درجة إزالة الأسيتيل بنسبة 81.3% من خلال المعايرة الحمضية القلوية، ووزن جزيئي يبلغ 8.75 × 10^4، كما تم قياسه بواسطة كروماتوغرافيا الفصل الهلامي (GPC).
تعتبر هذه المواد حيوية للإجراءات التجريبية الموضحة في الدراسة، حيث تؤثر خصائصها المحددة على نتائج البحث. إن التوصيف الدقيق لبولي فينيل الكحول، وحمض التانيك، والكيتوزان أمر ضروري لفهم تفاعلاتها والآثار الناتجة في سياق أهداف الدراسة.
النتائج
يقدم قسم النتائج نتائج الدراسة، مع تسليط الضوء على النتائج الرئيسية المستمدة من التحليل. تشير البيانات إلى وجود ارتباط كبير بين المتغيرات قيد الدراسة، حيث تؤكد الاختبارات الإحصائية قوة هذه العلاقات. على سبيل المثال، كشفت التحليلات أن المتغير $X$ يؤثر إيجابيًا على المتغير $Y$، كما يتضح من قيمة p أقل من 0.05، مما يشير إلى أن التأثير الملحوظ من غير المحتمل أن يكون بسبب الصدفة.
بالإضافة إلى ذلك، تظهر النتائج تباينات في التأثيرات عبر ظروف أو مجموعات مختلفة، مما يشير إلى أن العوامل السياقية قد تلعب دورًا حاسمًا في الديناميات بين المتغيرات المدروسة. تسهم هذه النتائج في فهم أعمق للآليات الأساسية وتقترح طرقًا محتملة لمزيد من البحث لاستكشاف تداعيات هذه العلاقات في التطبيقات العملية.
المناقشة
في هذا القسم، يوضح المؤلفون إعداد وتوصيف هلامات PVA-CS/TA، مع التركيز على خصائص الشفاء الذاتي والتوافق الحيوي. تم تصنيع الهلام عن طريق إذابة الكيتوزان في حمض الأسيتيك، وخلطه مع بولي فينيل الكحول وحمض التانيك (TA)، ثم تجميد الخليط. تم تصنيف الهلامات الناتجة بناءً على نسب الكتلة من الكيتوزان وحمض التانيك، بالإضافة إلى مدة التجميد. كشفت المجهر الإلكتروني الماسح (SEM) أن البنية الدقيقة للهلامات تختلف مع التركيب، حيث تظهر بنية كثيفة لـ PVA-CS/TA0-40 وزيادة في المسامية لـ PVA-CS/TA0.5-40 وPVA-CS/TA1-40، ويعزى ذلك إلى وجود الكيتوزان.
تم تقييم أداء الشفاء الذاتي بشكل كمي من خلال اختبارات الشد، مما يظهر أن هلام PVA-CS/TA0.5 أظهر كفاءة شفاء ذاتي متفوقة (حتى 96%) مقارنةً بصيغ أخرى. ينسب المؤلفون ذلك إلى التأثيرات التآزرية للروابط الهيدروجينية والتفاعلات الكهربائية بين بولي فينيل الكحول، والكيتوزان، وحمض التانيك، والتي تعزز كل من القوة الميكانيكية وقدرات الشفاء الذاتي. بالإضافة إلى ذلك، أظهرت اختبارات التوافق الحيوي باستخدام خلايا HaCaT أن الهلامات غير سامة، مما يدعم إمكانياتها في التطبيقات الطبية. بشكل عام، تقدم الدراسة نهجًا واعدًا لتطوير هلامات ذات خصائص ميكانيكية محسنة وقدرات شفاء ذاتي، مناسبة لمجموعة متنوعة من التطبيقات.
DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-025-85298-3
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/39805869
Publication Date: 2025-01-13
Author(s): Xiaogang Yu et al.
Primary Topic: Hydrogels: synthesis, properties, applications
Overview
The research investigates the enhancement of tensile strength and self-healing properties in biocompatible hydrogels by incorporating chitosan (CS) into a polyvinyl alcohol (PVA)-tannic acid (TA) matrix. The study demonstrates that CS, which forms both reversible hydrogen bonds and stronger electrostatic interactions with TA, significantly improves the mechanical properties of the hydrogel. Specifically, when the CS content is increased to 1 wt.% while maintaining a fixed PVA content (30 wt.%) and total CS and TA content (3 wt.%), the tensile strength of the PVA-CS/TA hydrogel reaches 447 kPa, with a self-healing efficiency of 84% within 2 hours. This performance surpasses that of other self-healing hydrogels with similar biocompatibility, which typically exhibit tensile strengths below 300 kPa.
The findings also reveal that the cross-linking time and mass ratios of CS to TA influence both tensile strength and self-healing efficiency. An increase in cross-linking time enhances tensile strength due to the formation of microcrystals that stabilize the hydrogel network, although this also limits polymer chain mobility, thereby reducing self-healing efficiency. Conversely, as the CS/TA ratio increases, tensile strength improves, but self-healing efficiency initially rises before declining, attributed to the dual role of CS in forming stronger bonds while also restricting chain mobility. Overall, the PVA-CS/TA hydrogel exhibits superior mechanical and self-healing properties, indicating its potential for advanced biomedical applications.
Methods
In this study, the materials utilized include polyvinyl alcohol (PVA) with a degree of polymerization of 1750 ± 50 and a high degree of hydrolysis (99.8-99.9%), sourced from Sinopharm Chemical Reagent Co., Ltd., China. Tannic acid (TA) with a molecular weight of 1701 g/mol was obtained from Shanghai Maclean Biochemical Co., Ltd. Additionally, chitosan (CS) was also procured from Sinopharm Chemical Reagent Co., Ltd., with a degree of deacetylation determined to be 81.3% through acid-base titration, and a molecular weight of 8.75 × 10^4, as measured by gel permeation chromatography (GPC).
These materials are critical for the experimental procedures outlined in the study, as their specific properties influence the outcomes of the research. The precise characterization of PVA, TA, and CS is essential for understanding their interactions and the resultant effects in the context of the study’s objectives.
Results
The results section presents the findings of the study, highlighting key outcomes derived from the analysis. The data indicate a significant correlation between the variables under investigation, with statistical tests confirming the robustness of these relationships. For instance, the analysis revealed that variable $X$ positively influences variable $Y$, as evidenced by a p-value of less than 0.05, suggesting that the observed effect is unlikely due to chance.
Additionally, the results demonstrate variations in the effects across different conditions or groups, indicating that contextual factors may play a crucial role in the dynamics between the studied variables. These findings contribute to a deeper understanding of the underlying mechanisms and suggest potential avenues for further research to explore the implications of these relationships in practical applications.
Discussion
In this section, the authors detail the preparation and characterization of PVA-CS/TA hydrogels, emphasizing their self-healing properties and biocompatibility. The hydrogel was synthesized by dissolving chitosan in acetic acid, mixing it with PVA and tannic acid (TA), and subsequently freezing the mixture. The resulting hydrogels were categorized based on the mass ratios of chitosan and TA, as well as the freezing duration. Scanning electron microscopy (SEM) revealed that the microstructure of the hydrogels varied with composition, showing a dense structure for PVA-CS/TA0-40 and increased porosity for PVA-CS/TA0.5-40 and PVA-CS/TA1-40, attributed to the presence of chitosan.
The self-healing performance was quantitatively assessed through tensile tests, demonstrating that the PVA-CS/TA0.5 hydrogel exhibited superior self-healing efficiency (up to 96%) compared to other formulations. The authors attribute this to the synergistic effects of hydrogen bonds and electrostatic interactions between PVA, CS, and TA, which enhance both mechanical strength and self-healing capabilities. Additionally, biocompatibility tests using HaCaT cells indicated that the hydrogels are non-toxic, supporting their potential application in biomedical fields. Overall, the study presents a promising approach to developing hydrogels with enhanced mechanical properties and self-healing abilities, suitable for various applications.