DOI: https://doi.org/10.1016/j.cma.2026.118852
تاريخ النشر: 2026-03-11
المؤلف: Konrad Friedrichs وآخرون
الموضوع الرئيسي: تعلم الآلة في علوم المواد
نظرة عامة
تقدم البحث شبكة عصبية معززة بالفيزياء (PANN) مصممة لنمذجة التبلور الناتج عن الإجهاد في البوليمرات المطاطية، القابلة للتطبيق على كل من المطاط الطبيعي غير المملوء والمملوء (NR). يستخدم النموذج إطار عمل ذو إمكانيتين، مشابه للمواد القياسية العامة (GSMs)، مستفيدًا من إمكانات الطاقة الحرة والتبدد المستندة إلى الشبكات العصبية لوصف سلوك المادة. تم اقتراح مشكلة تطور من نوع GSM مقيدة لضمان حدود التبلور، مع دمج مضاعفات لاغرانج وشروط كاروش-كون-تاكر لتفسير التبلور كمتغير من نوع التركيز. تضمن PANN الامتثال للخصائص الفيزيائية الأساسية، بما في ذلك الموضوعية، تماثل المادة، والاتساق الديناميكي الحراري.
تم التحقق من قدرة النموذج التنبؤية مقابل ثلاث مجموعات بيانات تجريبية، حيث تم التقاط تطور الإجهاد والتبلور بفعالية على مستوى نقطة المادة والتوزيعات الميدانية المقابلة في عينة مشقوقة. من الجدير بالذكر أن النموذج يمكنه أيضًا التنبؤ باستجابات الإجهاد دون بيانات تبلور تجريبية من خلال استخدام متغير تبلور زائف داخلي. تشير النتائج إلى أن PANN لا تعمم بشكل جيد عبر تسلسلات التشوه فحسب، بل تظهر أيضًا كفاءة ودقة متفوقتين مقارنة بالنماذج الحالية. تشمل اتجاهات البحث المستقبلية توسيع النموذج ليشمل التأثيرات الحرارية والتحقيق في ظواهر الكسر المعقدة في NR من خلال التكامل مع أساليب مجال الكسر.
مقدمة
تناقش المقدمة التطبيقات المتنوعة للبوليمرات المرنة، التي تتميز بقدرتها على الخضوع لتشوهات كبيرة بينما يتم التعامل معها عمومًا على أنها غير قابلة للضغط. يتأثر السلوك الميكانيكي لهذه المواد بشكل أساسي بالمرونة الانتروبية، المميزة بفك اللف للبوليمرات، إلى جانب المرونة الإنثالبيكية، التي تتضمن تمدد الروابط بين الجزيئات والروابط التساهمية. تُقدّر البوليمرات المرنة المعتمدة على المطاط الطبيعي (NR) بشكل خاص لتجمعها بين قابلية التشوه العالية، والصلابة، ومقاومة الكسر، ويرجع ذلك إلى ظاهرة التعزيز الذاتي الناتجة عن التبلور الناتج عن الإجهاد (SIC). تحدث هذه الظاهرة تحت ظروف تمدد عالية (مثل، التمدد المحوري $\lambda \gtrsim 3$) وتؤدي إلى تشكيل بلورات، والتي تذوب عند التحميل، وتعود إلى حالة غير متبلورة عند تمدد أقل ($\lambda \lesssim 2$).
على الرغم من الاعتراف بها لأكثر من قرن، لا يزال SIC منطقة نشطة من البحث، خاصة فيما يتعلق بتأثيرات التشوه متعدد المحاور. تستخدم التحقيقات التجريبية عادةً حيود الأشعة السينية لتحليل SIC، حيث يؤدي ذلك إلى تباينات محلية في كثافة الإلكترون يمكن اكتشافها من خلال شدة التشتت. اقترحت التطورات الأخيرة طرقًا غير مباشرة لتقييم تطور التبلور باستخدام التصوير الحراري بالأشعة تحت الحمراء، مما يبسط الإعدادات التجريبية ولكنه يتطلب افتراضات إضافية حول سلوك المادة. تسلط المقدمة أيضًا الضوء على أهمية البوليمرات المرنة المملوءة في التطبيقات التقنية، حيث تعزز جزيئات الحشو الصلابة والمتانة، وتؤثر على بداية SIC، وتضخم الظواهر اللزجة، بما في ذلك تأثير مولينز.
طرق
في هذا القسم، يصف المؤلفون طريقة لمعايرة نماذج البوليمرات المرنة المتبلورة دون الاعتماد على بيانات التبلور التجريبية، والتي يمكن أن تكون مكلفة ومعقدة للحصول عليها. بدلاً من ذلك، يستخدمون شبكة عصبية اصطناعية معلمة (PANN) تتعلم من بيانات الإجهاد التجريبية لتحديد متغير تبلور زائف داخلي ذو قيمة عددية، يُشار إليه بـ $q$. يحل هذا المتغير محل المتغير المستخدم سابقًا $\omega$ في معادلات النموذج. يتم التحكم في تطور هذا التبلور الزائف من خلال إطار عمل مقيد، مما يضمن بقاء $q$ غير سالب أثناء التدريب من خلال إدخال دالة خسارة محددة. يتم تنفيذ عملية التدريب باستخدام بايثون مع TensorFlow وSciPy.
يتم تقييم أداء نموذج PANN مقابل مجموعات بيانات تجريبية متنوعة، بما في ذلك اختبارات الشد أحادية المحور للمطاط الطبيعي غير المملوء والمطاط المملوء بالفحم الأسود. يلتقط النموذج استجابات الإجهاد بنجاح حتى في غياب بيانات التبلور من خلال الاستفادة من التبلور الزائف المحدد تلقائيًا. يبرز المؤلفون مرونة النموذج ويقدمون تحققًا إضافيًا ضد البيانات التجريبية في الملحق. تتكون بنية PANN المستخدمة من طبقة خفية واحدة بها 10 خلايا عصبية، وتُلاحظ عملية التدريب بأنها فعالة، حيث تستغرق حوالي 15 دقيقة على جهاز محلي قياسي.
مناقشة
تسلط المناقشة حول نماذج التبلور الناتج عن الإجهاد (SIC) في البوليمرات المرنة الضوء على ضرورة وجود نماذج مواد ميكانيكية مستمرة تلتقط بفعالية السلوك الكلي للبوليمرات المرنة المتبلورة. ركزت التطورات الأخيرة بشكل أساسي على نماذج ميكانيكا إحصائية قائمة على المرونة الانتروبية، خاصة للمطاط غير المملوء. تستخدم هذه النماذج عادةً إطار عمل لشبكة بوليمر، حيث يتم اشتقاق الخصائص الكلية مثل موترات الإجهاد والتبلور من السلوك المجهري لسلاسل البوليمر. ظهرت أساليب متنوعة، بما في ذلك تمثيلات تبلور عددية وغير عددية، كل منها مع افتراضات مختلفة بشأن حركيات التبلور وتشوه السلاسل. من الجدير بالذكر أن التعقيد الحسابي لهذه النماذج لا يزال يمثل تحديًا كبيرًا، خاصة في ظل ظروف شبه ثابتة وحرارية.
في المقابل، يقدم البحث نهجًا جديدًا قائمًا على البيانات باستخدام الشبكات العصبية (NNs) لنمذجة SIC، والذي يهدف إلى تعزيز الدقة والكفاءة الحسابية. يدمج هذه الطريقة المبادئ الفيزيائية في بنية NN، مما يسمح بتمثيل أكثر مرونة لسلوك المادة مع الحفاظ على الاتساق الديناميكي الحراري. النموذج المقترح، المستند إلى المواد القياسية العامة (GSMs)، يقيد قيم التبلور ويظهر توفيرًا كبيرًا في الحسابات مقارنة بالنماذج التقليدية القائمة على الميكانيكا الإحصائية. تم تصميم الإطار ليكون مستقلًا عن جزيئات الحشو، مما يسهل المعايرة فقط من بيانات الإجهاد والانفعال، مما يمكّن من التكامل السهل في محاكاة العناصر المحدودة. بشكل عام، يقدم هذا العمل تقدمًا كبيرًا في نمذجة السلوك المعقد للبوليمرات المرنة التي تخضع للتبلور، مع معالجة التحديات الحسابية النظرية والعملية على حد سواء.
DOI: https://doi.org/10.1016/j.cma.2026.118852
Publication Date: 2026-03-11
Author(s): Konrad Friedrichs et al.
Primary Topic: Machine Learning in Materials Science
Overview
The research introduces a physics-augmented neural network (PANN) designed to model strain-induced crystallization in rubbery polymers, applicable to both unfilled and filled natural rubber (NR). The model employs a two potential framework, akin to generalized standard materials (GSMs), utilizing neural network-based free energy and dissipation potentials to describe material behavior. A novel constrained GSM-type evolution problem is proposed to ensure boundedness of crystallinity, incorporating Lagrange multipliers and Karush-Kuhn-Tucker conditions to interpret crystallinity as a concentration-type variable. The PANN guarantees compliance with essential physical properties, including objectivity, material symmetry, and thermodynamic consistency.
The model’s predictive capability is validated against three experimental datasets, effectively capturing stress and crystallinity evolution at the material point level and corresponding field distributions in a notched specimen. Notably, the model can also predict stress responses without experimental crystallinity data by utilizing an internal pseudo-crystallinity variable. The findings suggest that the PANN not only generalizes well across deformation sequences but also demonstrates superior efficiency and accuracy compared to existing models. Future research directions include extending the model to incorporate thermal effects and investigating complex fracture phenomena in NR through integration with fracture phase-field approaches.
Introduction
The introduction discusses the diverse applications of elastomers, which are notable for their ability to undergo significant deformations while generally being treated as incompressible. The mechanical behavior of these materials is primarily influenced by entropic elasticity, characterized by the reversible decoiling of polymer chains, alongside enthalpic elasticity, which involves the stretching of intermolecular and covalent bonds. Natural rubber (NR)-based elastomers are particularly valued for their combination of high deformability, stiffness, and fracture resistance, largely due to the self-reinforcing phenomenon of strain-induced crystallization (SIC). This phenomenon occurs under high stretch conditions (e.g., axial stretches $\lambda \gtrsim 3$) and results in the formation of crystallites, which dissolve upon unloading, returning to an amorphous state at lower stretches ($\lambda \lesssim 2$).
Despite being recognized for over a century, SIC remains an active area of research, particularly regarding the effects of multiaxial deformation. Experimental investigations typically utilize X-ray diffraction to analyze SIC, as it leads to local variations in electron density detectable through scattering intensity. Recent advancements have proposed indirect methods to assess crystallinity evolution using infrared thermography, which simplifies experimental setups but necessitates additional assumptions about material behavior. The introduction also highlights the significance of filled elastomers in technical applications, where filler particles enhance stiffness and toughness, influence the onset of SIC, and amplify viscous phenomena, including the Mullins effect.
Methods
In this section, the authors describe a method for calibrating models of crystallizing elastomers without relying on experimental crystallinity data, which can be costly and complex to obtain. Instead, they utilize a parameterized artificial neural network (PANN) that learns from experimental stress data to identify a scalar-valued internal pseudo-crystallinity variable, denoted as $q$. This variable replaces the previously used variable $\omega$ in the model equations. The evolution of this pseudo-crystallinity is governed by a constrained framework, ensuring that $q$ remains non-negative during training through the introduction of a specific loss function. The training process is implemented using Python with TensorFlow and SciPy.
The performance of the PANN model is evaluated against various experimental data sets, including uniaxial tensile tests of unfilled natural rubber (NR) and carbon black-filled rubber. The model successfully captures stress responses even in the absence of crystallinity data by leveraging the automatically determined pseudo-crystallinity. The authors highlight the model’s versatility and provide additional validation against experimental data in the appendix. The PANN architecture utilized consists of a single hidden layer with 10 neurons, and the training process is noted to be efficient, taking approximately 15 minutes on a standard local machine.
Discussion
The discussion on models of strain-induced crystallization (SIC) in elastomers highlights the necessity for continuum mechanical material models that effectively capture the macroscopic behavior of crystallizing elastomers. Recent advancements have primarily focused on statistical mechanics-based models of entropic elasticity, particularly for unfilled rubber. These models typically utilize a polymer network framework, where macroscopic properties such as stress tensors and crystallinity are derived from the microscopic behavior of polymer chains. Various approaches have emerged, including scalar and non-scalar representations of crystallinity, each with differing assumptions regarding crystallization kinetics and chain deformation. Notably, the computational complexity of these models remains a significant challenge, especially under quasi-static and isothermal conditions.
In contrast, the paper introduces a novel data-driven approach using neural networks (NNs) for constitutive modeling of SIC, which aims to enhance accuracy and computational efficiency. This method integrates physical principles into the NN architecture, allowing for a more flexible representation of material behavior while maintaining thermodynamic consistency. The proposed model, based on generalized standard materials (GSMs), constrains crystallinity values and demonstrates substantial computational savings compared to traditional statistical mechanics models. The framework is designed to be independent of filler particles, facilitating calibration solely from stress-strain data and enabling straightforward integration into finite element simulations. Overall, this work presents a significant advancement in modeling the complex behavior of elastomers undergoing crystallization, addressing both theoretical and practical computational challenges.