DOI: https://doi.org/10.1016/j.cej.2026.173908
تاريخ النشر: 2026-02-09
المؤلف: Antonello Raponi وآخرون
الموضوع الرئيسي: دراسات التجلط والتكتل
نظرة عامة
تقدم هذه البحث إطار عمل جديد مدفوع بالتعلم العميق لتحسين متعدد المتغيرات، يستهدف تحديد معلمات كينتيك الترسيب في نموذج ديناميكا السوائل الحسابية-توازن السكان (CFD-PBM) ثلاثي الأبعاد المعقد لترسيب Mg(OH)₂ في الخلاطات الثابتة. يستخدم الإطار شبكة عصبية عميقة للتصميم العكسي، تُسمى نموذج المرآة، والتي تم تدريبها على مجموعة بيانات عددية تم إنشاؤها من نموذج CFD-PBM. يتنبأ هذا النموذج بمعلمات كينتيك بناءً على أبعاد الجسيمات المدخلة. ينجح النموذج المدرب في التنبؤ بمعلمات كينتيك من توزيعات حجم الجسيمات التجريبية (PSD) ويظهر قدرات تعميم قوية، حيث يعيد إنتاج PSD بدقة في ظروف لم يتم تضمينها في مجموعة بيانات التدريب.
تسلط الدراسة الضوء على كفاءة المنهجية المقترحة، التي تدمج نمذجة المبادئ الأساسية مع التحسين المدفوع بالبيانات، مما يقلل من العبء الحسابي المرتبط بتناسب المعلمات التقليدي التكراري. يظهر نموذج المرآة، المدرب على 400 محاكاة CFD-PBM، استقرارًا وتحسينًا في المعلمات مقارنةً بمجموعة بيانات أصغر من 200 محاكاة. تؤكد تحليلات الحساسية أن نموذج CFD-PBM البديل يلتقط ديناميات النظام بفعالية، حتى بالنسبة للتكوينات غير المرئية، بينما تتماشى الانحرافات الطفيفة في تقديرات حجم الجسيمات مع آليات التجميع الفيزيائية. يمثل هذا العمل تقدمًا كبيرًا في استخدام محاكيات CFD-PBM ثلاثية الأبعاد بالكامل مع نماذج كينتيك تم معايرتها بدقة، مما يمهد الطريق لتحسين القدرات التنبؤية في الأنظمة التفاعلية غير الخطية ويقدم إطار عمل قابل للتوسع للتطبيقات المستقبلية في عمليات الترسيب والتبلور.
مقدمة
تؤكد مقدمة ورقة البحث على أهمية المغنيسيوم كمواد خام حيوية (CRM) والحاجة إلى طرق استرداد فعالة، لا سيما من خلال إنتاج هيدروكسيد المغنيسيوم، Mg(OH)₂. هذا المركب له تطبيقات متنوعة، بما في ذلك في مثبطات اللهب والأدوية. تعتبر طرق التخليق الهيدروحرارية التقليدية كثيفة الطاقة، مما يدفع نحو التحول إلى تقنيات الترسيب المستدامة التي تتضمن تفاعل مصادر المغنيسيوم مع المحاليل القلوية لتشكيل الجسيمات. تتأثر تطور توزيع حجم الجسيمات (PSD) خلال هذه العملية بعوامل مختلفة، وتُبرز نماذج توازن السكان (PBM) كأدوات أساسية لتحسين هذه العمليات من خلال تحديد المعلمات الكينتيكية بدقة.
تناقش الورقة قيود طرق التحسين التقليدية، لا سيما في سياق النماذج المعقدة وغير الخطية التي تتطلب موارد حسابية كبيرة. لمعالجة هذه التحديات، تم تقديم التحسين القائم على البدائل (SBO) كاستراتيجية لتقليل المتطلبات الحسابية من خلال استخدام نماذج بديلة أبسط. علاوة على ذلك، يتم اقتراح دمج تقنيات التعلم الآلي، لا سيما التعلم العميق، كوسيلة لتعزيز تحديد المعلمات من خلال ربط مخرجات النظام مباشرةً بالمعلمات الكينتيكية. يسمح هذا النهج المبتكر بتطوير نموذج ديناميكا السوائل الحسابية-توازن السكان (CFD-PBM) ثلاثي الأبعاد الذي يصف بدقة تطور حجم جسيمات Mg(OH)₂. تستفيد المنهجية من البيانات التجريبية لتدريب شبكة عصبية، مما يسهل المحاكاة التنبؤية في الوقت الحقيقي ويقدم إطار عمل لتطبيقات التوأم الرقمي المحتملة. يحدد المخطوط هيكله، موضحًا البروتوكولات التجريبية، ومدخلات ومخرجات PBM، ومنهجية التعلم العميق المستخدمة.
طرق
تحدد قسم المنهجية الإعدادات والإجراءات التجريبية المستخدمة للحصول على بيانات حول تعليقات هيدروكسيد المغنيسيوم (Mg(OH)₂). تستخدم الدراسة نوعين من الخلاطات الثابتة، خلاطات T وخلاطات Y، كما هو موضح في منشورات سابقة. يتكون خلاط Y من غرفة خلط تليها قنوات متباينة وأنبوب بقطر ثابت. في عملية الخلط، يتم دمج محاليل كلوريد المغنيسيوم (MgCl₂) وهيدروكسيد الصوديوم (NaOH)، مما يؤدي إلى تشكيل Mg(OH)₂ وفقًا للتفاعل:
\[
\text{MgCl}_2(aq) + 2\text{NaOH}(aq) \rightarrow \text{Mg(OH)}_2(s) \downarrow
\]
يتم تثبيت التعليق الناتج وتوصيفه باستخدام تشتت الضوء الديناميكي (DLS) لتحديد توزيع حجم الجسيمات (PSD). يتم تلخيص ظروف التشغيل للتجارب، بما في ذلك تركيز أيونات Mg²⁺، في الجدول 1، بينما يتم توضيح أبعاد الخلاطات في الشكل 2.
نتائج
في هذا القسم، تُعرض نتائج إجراء تحسين متعدد المتغيرات لمعلمات الكينتيك، مع التركيز على التحقق من إطار العمل العددي وتقييم عدم اليقين في تحديد معلمات الكينتيك. تم استخدام القيم المتوسطة ($\vec{\phi}$) والانحرافات المعيارية ($\vec{\phi}’^2$) للمعلمات الكينتيكية لمحاكاة ظروف التشغيل لتكوينات خلاطات T وY. تم تدريب نموذج CFD-PBM البديل على مجموعة بيانات من 400 محاكاة لخلاط T، مما يمكّن من التنبؤ بالأبعاد المميزة لـ 1000 متجه من معلمات الكينتيك تم أخذ عينات عشوائية منها. تشير النتائج إلى أن النموذج البديل يلتقط ديناميات النظام بفعالية، مما يظهر توافقًا قويًا مع البيانات التجريبية ويؤكد قدرته على التعميم حتى بالنسبة لمعايير الكينتيك التي لم يتم تضمينها في مرحلة التدريب.
كشف التحليل أن المعلمات الكينتيكية المقدرة من خلال التصميم العكسي تقلل قليلاً من البعد المميز $d_{10}$ لكل من نماذج CFD-PBM البديلة والكاملة. بالإضافة إلى ذلك، أظهر النموذج البديل فترات ثقة أوسع لحالات التركيز الأعلى، لا سيما بالنسبة لـ $d_{43}$، بسبب زيادة تصادم الجسيمات وتشكيلات التجمع الأكبر عند التركيزات المرتفعة. توضح مخططات الكنتور لـ $d_{10}$ داخل خلاط Y لتراكيز Mg$^{2+}$ المتغيرة تأثير الخلط المحلي على تشكيل الجسيمات. عند التركيزات المنخفضة، حدثت النواة بشكل أساسي في مجرى المياه، بينما عند التركيزات المتوسطة والعالية، بدأت النواة داخل خلاط Y، مما أدى إلى تكوين جسيمات أصغر وأكبر، على التوالي. تؤكد هذه النتائج التفاعل الحاسم بين الخلط المكاني والتشبع المحلي، مما يبرز إمكانيات إطار عمل CFD-PBM ثلاثي الأبعاد القائم على التصميم العكسي لتوليد تنبؤات موضوعة مكانيًا ذات صلة بالتحكم في العمليات وتصميم المفاعلات.
مناقشة
في هذا القسم، يناقش المؤلفون تطوير وتطبيق نموذج ديناميكا السوائل الحسابية-توازن السكان (CFD-PBM) لتوليد مجموعة بيانات عددية لتدريب شبكة عصبية عميقة تهدف إلى تحديد المعلمات الكينتيكية المتعلقة بترسيب هيدروكسيد المغنيسيوم، Mg(OH)₂، في مفاعلات الخلاط الثابت. يعمل النموذج تحت فرضية اقتران أحادي الاتجاه، حيث يتم التعامل مع الجسيمات على أنها غير خاملة وتتبع مجال التدفق، وهو ما يبرره انخفاض كسور حجم المواد الصلبة وخصائص مشابهة بين الطور الصلب والسائل. تحل محاكيات CFD مجالات التدفق والاضطراب، تليها المعادلات التي تحكم الخلط الكلي والجزئي، والتي تأخذ في الاعتبار تفاعلات السوائل على مقاييس مختلفة. يتضمن النموذج تطور كسور الخلط وتباينها، وهو أمر حاسم لفهم تأثيرات الخلط على عملية الترسيب.
يُفصل المؤلفون استخدام إطار عمل تحسين مدعوم بالتعلم العميق لتحديد المعلمات الكينتيكية من نموذج CFD-PBM. من خلال توليد مجموعة بيانات من خلال 400 محاكاة عبر ظروف تشغيل مختلفة، تستخدم الدراسة نهج نموذج المرآة حيث تتنبأ الشبكة العصبية بمعلمات الكينتيك بناءً على الأبعاد المميزة المقاسة تجريبيًا. تشير النتائج إلى أن النموذج المدرب على مجموعة بيانات أكبر أظهر استقرارًا وتحسينًا، حيث التقط بفعالية العلاقات غير الخطية بين المعلمات الكينتيكية وشكل الجسيمات. تؤكد النتائج على قوة إطار عمل CFD-PBM-التعلم العميق، مما يظهر إمكانياته للنمذجة عالية الدقة في الأنظمة التفاعلية المعقدة دون الحاجة إلى التبسيط المفرط. يمثل هذا العمل تقدمًا كبيرًا في تصميم العمليات القائم على النماذج والتحكم، مما يمهد الطريق لاستكشافات مستقبلية لخوارزميات التعلم الآلي البديلة لتعزيز تحديد المعلمات في سياقات مماثلة.
DOI: https://doi.org/10.1016/j.cej.2026.173908
Publication Date: 2026-02-09
Author(s): Antonello Raponi et al.
Primary Topic: Coagulation and Flocculation Studies
Overview
This research presents a novel deep learning-driven framework for multivariate optimization, specifically targeting the identification of precipitation kinetics parameters in a complex three-dimensional (3D) Computational Fluid Dynamics-Population Balance Model (CFD-PBM) for Mg(OH)₂ precipitation in static mixers. The framework utilizes an inverse design deep learning neural network, termed the mirror model, which is trained on a numerical dataset generated from the CFD-PBM model. This model predicts kinetic parameters based on input particle dimensions. The trained model successfully predicts kinetic parameters from experimental particle size distributions (PSD) and demonstrates robust generalization capabilities, accurately reproducing PSD under conditions not included in the training dataset.
The study highlights the efficiency of the proposed methodology, which integrates first-principles modeling with data-driven optimization, thereby reducing the computational burden associated with traditional iterative parameter fitting. The mirror model, trained on 400 CFD-PBM simulations, shows improved parameter stability and generalization compared to a smaller dataset of 200 simulations. Sensitivity analyses confirm that the surrogate CFD-PBM model effectively captures system dynamics, even for unseen configurations, while minor deviations in particle size estimations align with physical aggregation mechanisms. This work marks a significant advancement in the use of fully 3D CFD-PBM simulations with rigorously calibrated kinetic models, paving the way for enhanced predictive capabilities in nonlinear reactive systems and offering a scalable framework for future applications in precipitation and crystallization processes.
Introduction
The introduction of the research paper emphasizes the significance of magnesium as a Critical Raw Material (CRM) and the need for efficient recovery methods, particularly through the production of magnesium hydroxide, Mg(OH)₂. This compound has diverse applications, including in flame retardants and pharmaceuticals. Traditional hydrothermal synthesis methods are energy-intensive, prompting a shift towards more sustainable precipitation-based techniques that involve reacting magnesium sources with alkaline solutions to form particles. The evolution of Particle Size Distribution (PSD) during this process is influenced by various factors, and Population Balance Models (PBM) are highlighted as essential tools for optimizing these processes by accurately determining kinetic parameters.
The paper discusses the limitations of conventional optimization methods, particularly in the context of complex, non-linear models that require significant computational resources. To address these challenges, Surrogate-Based Optimization (SBO) is introduced as a strategy to reduce computational demands by using simpler surrogate models. Furthermore, the integration of machine learning techniques, particularly deep learning, is proposed as a means to enhance parameter identification by mapping system outputs directly to kinetic parameters. This innovative approach allows for the development of a three-dimensional Computational Fluid Dynamics-Population Balance Model (CFD-PBM) that accurately describes Mg(OH)₂ particle size evolution. The methodology leverages experimental data to train a neural network, facilitating real-time predictive simulations and offering a framework for potential digital twin applications. The manuscript outlines its structure, detailing experimental protocols, PBM inputs and outputs, and the deep learning methodology employed.
Methods
The methodology section outlines the experimental setups and procedures used to acquire data on magnesium hydroxide (Mg(OH)₂) suspensions. The study employs two types of static mixers, T-mixers and Y-mixers, as detailed in previous publications. The Y-mixer consists of a mixing chamber followed by diverging channels and a constant diameter pipe. In the mixing process, magnesium chloride (MgCl₂) and sodium hydroxide (NaOH) solutions are combined, leading to the formation of Mg(OH)₂ according to the reaction:
\[
\text{MgCl}_2(aq) + 2\text{NaOH}(aq) \rightarrow \text{Mg(OH)}_2(s) \downarrow
\]
The resulting suspension is stabilized and characterized using Dynamic Light Scattering (DLS) to determine the particle size distribution (PSD). The operating conditions for the experiments, including the concentration of Mg²⁺ ions, are summarized in Table 1, while the dimensions of the mixers are illustrated in Figure 2.
Results
In this section, the results of a multivariate optimization procedure for kinetic parameters are presented, focusing on the validation of a numerical framework and the assessment of uncertainty in kinetic parameter identification. The mean values ($\vec{\phi}$) and standard deviations ($\vec{\phi}’^2$) of the kinetic parameters were utilized to simulate operating conditions for T- and Y-mixer configurations. A surrogate CFD-PBM model was trained on a dataset of 400 simulations for the T-mixer, enabling the prediction of characteristic dimensions for 1000 randomly sampled kinetic parameter vectors. The findings indicate that the surrogate model effectively captures system dynamics, demonstrating strong agreement with experimental data and confirming its generalization capability even for kinetic parameters not included in the training phase.
The analysis revealed that the kinetic parameters estimated through inverse design slightly underestimate the characteristic dimension $d_{10}$ for both the surrogate and full CFD-PBM models. Additionally, the surrogate model exhibited wider confidence intervals for higher concentration cases, particularly for $d_{43}$, due to increased particle collisions and larger aggregate formations at elevated concentrations. Contour plots of $d_{10}$ within the Y-mixer for varying Mg$^{2+}$ concentrations illustrated the influence of local mixing on particle formation. At lower concentrations, nucleation predominantly occurred downstream, while at intermediate and high concentrations, nucleation began within the Y-mixer, leading to smaller and larger particles, respectively. These results underscore the critical interplay between spatial mixing and local supersaturation, highlighting the potential of the inverse-design-based 3D CFD-PBM framework for generating spatially resolved predictions relevant for process control and reactor design.
Discussion
In this section, the authors discuss the development and application of a computational fluid dynamics-population balance model (CFD-PBM) to generate a numerical dataset for training a deep learning neural network aimed at identifying kinetic parameters related to the precipitation of magnesium hydroxide, Mg(OH)₂, in static mixer reactors. The model operates under a one-way coupling assumption, where particles are treated as non-inertial and follow the flow field, justified by low solid volume fractions and similar properties between the solid and liquid phases. The CFD simulations solve the flow and turbulence fields, followed by equations governing macro- and micro-mixing, which account for the interactions of fluids at different scales. The model incorporates the evolution of mixture fractions and their variances, which are crucial for understanding the mixing effects on the precipitation process.
The authors detail the use of a deep learning-aided optimization framework to identify kinetic parameters from the CFD-PBM model. By generating a dataset through 400 simulations across various operating conditions, the study employs a mirror model approach where the neural network predicts kinetic parameters based on experimentally measured characteristic dimensions. The results indicate that the model trained on a larger dataset exhibited improved stability and generalization, effectively capturing the nonlinear relationships between kinetic parameters and particle morphology. The findings validate the robustness of the CFD-PBM-deep learning framework, demonstrating its potential for high-fidelity modeling in complex reactive systems without the need for oversimplifications. This work represents a significant advancement in model-based process design and control, paving the way for future explorations of alternative machine learning algorithms to enhance parameter identification in similar contexts.