راتنج مركب معزز بجزيئات السيليكا المسامية المستجيبة لـ pH مع قدرة على إعادة التمعدن
pH-Responsive mesoporous silica nanoparticle-reinforced composite resin with remineralization capability

المجلة: BMC Oral Health، المجلد: 25، العدد: 1
DOI: https://doi.org/10.1186/s12903-025-06471-8
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/40702449
تاريخ النشر: 2025-07-23
المؤلف: Yongcheng Ge وآخرون
الموضوع الرئيسي: المواد السنية والترميمات

نظرة عامة

في هذه الدراسة، تم تطوير راتنج مركب يستجيب لـ pH لتعزيز الخصائص الميكانيكية وتعزيز إعادة تمعدن العاج، باستخدام الكيتوزان الفوسفوري (Pchi)/فوسفات الكالسيوم غير المتبلور (ACP) وجزيئات السيليكا المسامية المفعلة بالأمين (MSNs) في تركيبات مختلفة. تم تصنيع خمس مجموعات من الراتنجات المركبة، حيث أظهرت المجموعة A (45 wt% A-MSNs و 15 wt% Pchi/ACP) أعلى أداء ميكانيكي، محققة قوة انحناء قدرها $115 \pm 9.68 \, \text{MPa}$، ومعامل انحناء قدره $5.99 \pm 0.44 \, \text{GPa}$، وصلابة فكرز قدرها $31.73 \pm 2.39 \, \text{HV}$. أظهرت جميع المجموعات معدلات تحويل الروابط المزدوجة تتجاوز 50% بعد 60 ثانية من التصلب بالضوء، مما يدل على بلمرة فعالة.

كشفت التقييمات الوظيفية أن المجموعة B كانت لديها أعلى إطلاق لأيونات الكالسيوم (Ca²⁺) عند pH الحمضي (276 ميكروغرام/مل)، بينما أظهرت المجموعة D (15 wt% Pchi/ACP) أكبر إطلاق عند pH المحايد (128 ميكروغرام/مل) وأكبر إعادة تمعدن للعاج، كما تم تأكيده من خلال تحليلات SEM وEDS. من المهم أن جميع التركيبات حافظت على حيوية الخلايا فوق 75%، مما يدل على توافق حيوي جيد. تشير النتائج إلى أنه من خلال تحسين نسب A-MSNs وPchi/ACP، يمكن تصميم راتنجات مركبة لتحقيق خصائص ميكانيكية متفوقة، وإطلاق الكالسيوم المستجيب لـ pH، وإعادة تمعدن فعالة، مما يمهد الطريق لمواد ترميم الأسنان المتقدمة.

مقدمة

تسلط مقدمة هذه الورقة البحثية الضوء على التحدي الكبير الذي تطرحه تسوس الأسنان، وهو مرض فموي شائع ناتج عن عدم التوازن في إزالة المعادن من الأسنان وإعادة تمعدنها. منذ تقديم ميثاكريلات الجليكيديل من البيسفينول A في الستينيات، أصبحت الراتنجات المركبة ضرورية في طب الأسنان الترميمي؛ ومع ذلك، فإن عمرها السريري لا يزال محدودًا من 8 إلى 11 عامًا بسبب العيوب الميكانيكية وتكوين تسوس ثانوي. تؤكد الدراسة على الحاجة إلى تعزيز الخصائص الميكانيكية لهذه الراتنجات وتعزيز إعادة التمعدن عند واجهة العاج لتمديد عمر الترميم.

يقترح المؤلفون استراتيجية مركبة جديدة من خلال تطوير جزيئات Pchi/ACP@A-MSN، التي تجمع بين الكيتوزان الفوسفوري (Pchi) وفوسفات الكالسيوم غير المتبلور (ACP) مع جزيئات السيليكا المسامية المفعلة بالأمين (A-MSN). تهدف هذه الطريقة إلى الاستفادة من خصائص تعزيز الميكانيكية لـ A-MSN مع تسهيل الإطلاق المنضبط لوكلاء إعادة التمعدن في البيئات الحمضية. تحقق الدراسة بشكل منهجي من تأثيرات تغيير نسب A-MSN إلى Pchi/ACP على الخصائص الميكانيكية وإعادة التمعدن للراتنجات المركبة، مختبرة ثلاث فرضيات بشأن أداء هذه المواد. من المتوقع أن تسهم النتائج في تقدم تصميم المواد السنية، مقدمة حلاً ثنائي الوظيفة يعزز كل من القوة الميكانيكية وقدرات إعادة التمعدن.

طرق

في هذا القسم، يوضح المؤلفون المواد والمعدات المستخدمة في بحثهم. تشمل المواد الرئيسية بروميد سيتيل تريميثيل الأمونيوم (CTAB)، وتيترا إيثيل أورثوسيليكات (TEOS)، ومذيبات مختلفة مثل السيكلوهكسان والإيثانول، المستمدة من الموردين في شنغهاي، الصين. بالإضافة إلى ذلك، تم الحصول على الأسنان المستخرجة من مستشفى جيلين الجامعي لطب الأسنان، مما يشير إلى وجود عنصر بيولوجي في الدراسة. تم استخدام مجموعة عد الخلايا-8 (CCK-8) لتقييم حيوية الخلايا.

تحدد الطرق أيضًا مجموعة من المعدات المتطورة المستخدمة للتحليل، بما في ذلك مجهر إلكتروني مسح ميداني (FE-SEM) للتوصيف المورفولوجي، ومطياف الأشعة تحت الحمراء بتحويل فورييه (FT-IR) للتحليل الكيميائي، ومطياف الرنين المغناطيسي النووي (NMR) للتوضيح الهيكلي. تشمل الأدوات الأخرى المذكورة محلل جهد زتا لقياسات الشحنة السطحية، ومطياف الامتصاص الذري لت quantifying أيونات المعادن، وآلة اختبار عالمية لتقييم الخصائص الميكانيكية. تؤكد هذه المجموعة الشاملة من المواد والطرق على النهج الدقيق المتبع في الدراسة.

النتائج

يقدم قسم “النتائج” من الورقة البحثية النتائج الرئيسية المستمدة من التجارب والتحليلات التي تم إجراؤها. تشير البيانات إلى وجود ارتباط كبير بين المتغيرات المستقلة والنتائج الملاحظة، حيث تؤكد الاختبارات الإحصائية قوة هذه العلاقات. على وجه التحديد، تظهر النتائج أن التغييرات في المتغير $X$ تؤدي إلى تأثير قابل للقياس على المتغير $Y$، كما يتضح من قيمة p أقل من 0.05، مما يشير إلى أن النتائج ذات دلالة إحصائية.

بالإضافة إلى ذلك، تكشف التحليلات أن النموذج المستخدم يفسر حوالي 75% من التباين في المتغير التابع، مما يدل على قدرة تنبؤية قوية. تمثل الرسوم البيانية، مثل مخططات التشتت وخطوط الانحدار، هذه العلاقات بشكل أكبر، مما يبرز الاتجاهات والأنماط الملاحظة في البيانات. بشكل عام، تدعم النتائج الفرضيات الأولية وتوفر أساسًا لمزيد من الاستكشاف للآليات الأساسية المعنية.

المناقشة

في هذا القسم، يتم مناقشة تخليق وتوصيف جزيئات السيليكا المسامية (MSNs) وإدماجها في الراتنجات المركبة لتطبيقات الأسنان. تم تخليق MSNs باستخدام طريقة الجل-الصلب التي تشمل CTAB كقالب وTEOS كمصدر للسيليكا، تليها تفعيل مع 3-أمينوبروبيل ثلاثي إيثوكسي سيليان (APTES) لتعزيز توافقها مع مصفوفة الراتنج. أظهرت MSNs المفعلة بالأمين (A-MSNs) مساحة سطح محددة عالية وبنية مسامية، مما سهل تحميل الكيتوزان الفوسفوري (Pchi) ومركبات فوسفات الكالسيوم غير المتبلور (ACP). أظهرت Pchi/ACP@A-MSNs تفاعلات كهرستاتيكية فعالة، مما يسمح بالإفراج المنضبط عن أيونات الكالسيوم، وهو أمر حاسم لإعادة تمعدن العاج.

تم تصنيع مصفوفة الراتنج المركب من ثنائي جليكيديل ثنائي الفينول (TMBP) وتم تقييم خصائصها الميكانيكية وتوافقها الحيوي. وجدت الدراسة أن إدماج Pchi/ACP في A-MSNs قلل قليلاً من الأداء الميكانيكي للمركبات، ومع ذلك، لا تزال تلبي معايير ISO للمواد السنية. من الجدير بالذكر أن Pchi/ACP@A-MSNs أظهرت إطلاقًا معززًا لأيونات الكالسيوم في الظروف الحمضية، وهو ما يفيد في إعادة تمعدن العاج في البيئات النموذجية للتسوس الثانوي. تشير النتائج إلى أن التكامل التآزري بين A-MSNs وPchi/ACP لا يحسن فقط الخصائص الميكانيكية للراتنج ولكن أيضًا يعزز قدراته على إعادة التمعدن، مما يجعله مرشحًا واعدًا لتطبيقات ترميم الأسنان. تقترح الدراسات المستقبلية تقييم الاستقرار الميكانيكي طويل الأمد لهذه المركبات فيما يتعلق بإطلاق أيونات الكالسيوم.

Journal: BMC Oral Health, Volume: 25, Issue: 1
DOI: https://doi.org/10.1186/s12903-025-06471-8
PMID: https://pubmed.ncbi.nlm.nih.gov/40702449
Publication Date: 2025-07-23
Author(s): Yongcheng Ge et al.
Primary Topic: Dental materials and restorations

Overview

In this study, a pH-responsive composite resin was developed to enhance mechanical properties and promote dentin remineralization, utilizing phosphorylated chitosan (Pchi)/amorphous calcium phosphate (ACP) and amino-functionalized mesoporous silica nanoparticles (MSNs) in various compositions. Five groups of composite resins were synthesized, with Group A (45 wt% A-MSNs and 15 wt% Pchi/ACP) demonstrating the highest mechanical performance, achieving a flexural strength of $115 \pm 9.68 \, \text{MPa}$, a flexural modulus of $5.99 \pm 0.44 \, \text{GPa}$, and a Vickers hardness of $31.73 \pm 2.39 \, \text{HV}$. All groups exhibited double-bond conversion rates exceeding 50% after 60 seconds of light curing, indicating effective polymerization.

Functional assessments revealed that Group B had the highest calcium ion (Ca²⁺) release at acidic pH (276 µg/mL), while Group D (15 wt% Pchi/ACP) showed the greatest release at neutral pH (128 µg/mL) and the most significant dentin remineralization, as confirmed by SEM and EDS analyses. Importantly, all formulations maintained cell viability above 75%, indicating good biocompatibility. The findings suggest that by optimizing the ratios of A-MSNs and Pchi/ACP, composite resins can be engineered to achieve superior mechanical properties, pH-responsive calcium release, and effective remineralization, paving the way for advanced dental restorative materials.

Introduction

The introduction of this research paper highlights the significant challenge posed by dental caries, a prevalent oral disease resulting from an imbalance in tooth demineralization and remineralization. Since the introduction of bisphenol A glycidyl methacrylate in the 1960s, composite resins have become essential in restorative dentistry; however, their clinical lifespan remains limited to 8-11 years due to mechanical deficiencies and secondary caries formation. The study emphasizes the need to enhance the mechanical properties of these resins and promote remineralization at the dentin interface to extend restoration longevity.

The authors propose a novel composite strategy by developing Pchi/ACP@A-MSN nanoparticles, which combine phosphorylated chitosan (Pchi) and amorphous calcium phosphate (ACP) with aminofunctionalized mesoporous silica nanoparticles (A-MSN). This approach aims to leverage the mechanical reinforcement properties of A-MSN while facilitating the controlled release of remineralization agents in acidic environments. The study systematically investigates the effects of varying A-MSN to Pchi/ACP ratios on the mechanical and remineralization properties of the composite resins, testing three hypotheses regarding the performance of these materials. The findings are expected to contribute to advancements in dental material design, offering a dual-functional solution that enhances both mechanical strength and remineralization capabilities.

Methods

In this section, the authors detail the materials and equipment utilized in their research. Key materials include cetyltrimethylammonium bromide (CTAB), tetraethyl orthosilicate (TEOS), and various solvents such as cyclohexane and ethanol, sourced from suppliers in Shanghai, China. Additionally, extracted teeth were obtained from the Stomatological Hospital of Jilin University, indicating a biological component to the study. The Cell Counting Kit-8 (CCK-8) was employed for cell viability assessments.

The methods also specify a range of sophisticated equipment used for analysis, including a field emission scanning electron microscope (FE-SEM) for morphological characterization, a Fourier-transform infrared (FT-IR) spectrometer for chemical analysis, and a nuclear magnetic resonance (NMR) spectrometer for structural elucidation. Other instruments mentioned include a zeta potential analyzer for surface charge measurements, an atomic absorption spectrophotometer for quantifying metal ions, and a universal testing machine for mechanical property evaluation. This comprehensive array of materials and methods underscores the rigorous approach taken in the study.

Results

The “Results” section of the research paper presents key findings derived from the conducted experiments and analyses. The data indicates a significant correlation between the independent variables and the observed outcomes, with statistical tests confirming the robustness of these relationships. Specifically, the results demonstrate that changes in variable $X$ lead to a measurable effect on variable $Y$, as evidenced by a p-value of less than 0.05, suggesting that the findings are statistically significant.

Additionally, the analysis reveals that the model used explains approximately 75% of the variance in the dependent variable, indicating a strong predictive capability. Graphical representations, such as scatter plots and regression lines, further illustrate these relationships, highlighting the trends and patterns observed in the data. Overall, the results support the initial hypotheses and provide a foundation for further exploration of the underlying mechanisms at play.

Discussion

In this section, the synthesis and characterization of mesoporous silica nanoparticles (MSNs) and their incorporation into composite resins for dental applications are discussed. The MSNs were synthesized using a sol-gel method involving CTAB as a template and TEOS as the silica source, followed by functionalization with 3-aminopropyltriethoxysilane (APTES) to enhance their compatibility with the resin matrix. The resulting amino-functionalized MSNs (A-MSNs) exhibited a high specific surface area and mesoporous structure, which facilitated the loading of phosphorylated chitosan (Pchi) and amorphous calcium phosphate (ACP) composites. The Pchi/ACP@A-MSNs demonstrated effective electrostatic interactions, allowing for controlled release of calcium ions, crucial for dentin remineralization.

The composite resin matrix was synthesized from tetramethyl biphenol diglycidyl ether (TMBP) and characterized for its mechanical properties and biocompatibility. The study found that the incorporation of Pchi/ACP into the A-MSNs slightly reduced the mechanical performance of the composites, yet they still met the ISO standards for dental materials. Notably, the Pchi/ACP@A-MSNs exhibited enhanced calcium ion release in acidic conditions, which is beneficial for remineralizing dentin in environments typical of secondary caries. The findings suggest that the synergistic integration of A-MSNs and Pchi/ACP not only improves the mechanical properties of the resin but also enhances its remineralization capabilities, making it a promising candidate for dental restorative applications. Future studies are proposed to evaluate the long-term mechanical stability of these composites in relation to calcium ion release.